Contribution à l'Evaluation de l'Exposition due à la Radioactivité Renforcée dans les Industries Extractives (Cas de l'industrie Pétrolière d'Alger, Extrapolé aux Industries Minières de Cuivre et Cobalt de l'ex-Katanga)

Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) ISSN: 2958-8413 Vol. 3, No. 6, November 2025 This is an open access article under the CC BY-NC-ND license. http://www.revue-irs.com 6866 Contribution à l'Evaluation de l’Exposition due à la Radioactivité Renforcée dans les Industries Extractives (Cas de l’industrie Pétrolière d’Alger, Extrapolé aux Industries Minières de Cuivre et Cobalt de l’ex-Katanga) D. Djamba Tshikala1*, C. Mpunga Kabengele2, M. Saibi Hacene 3 1 : Antenne Provinciale/Haut Katanga, Commissariat Général à l’Energie Atomique 2: Comité National de Protection Contre les Rayonnements Ionisants (CNPRI). 3: Centre de Recherches Nucléaires d'Alger (CRNA) Abstract: The management of tailings and mining waste is a real environmental problem, after extraction of the interest metal in the ore; the associated metals are concentrated in the waste. In the article 4 of our national nuclear regulation it is stipulated that the enhanced radioactivity is not excluded from the scope of the regulation as it is a natural radioactivity «disturbed " and therefore falls within the scope of the decree No. 05/022 of 29 March 2005. This has been demonstrated by the results found and confirms the implementation of a strategy for the management and control of waste and residues in the mining sector. Keywords: NORM, radionuclide, assessment, natural radioactivity, radioactive exposure. Résumé La gestion des résidus et déchets miniers pose un réel problème environnemental, au vu de la concentration des métaux accompagnateurs dans les rejets miniers après extraction du métal d'intérêt du minerai. Dans l'article 4 ; la réglementation nucléaire nationale, stipule que la radioactivité renforcée n'est pas exclue du champ d'application de la réglementation puisqu'elle constitue une radioactivité naturelle "perturbée" et de ce fait, entre dans le champ d'application du décret n° 05/022 du 29 mars 2005. Ceci a été démontré par les résultats trouvés et conforte la mise en place d'une stratégie de gestion et de contrôle des déchets et résidus dans le secteur minier. Mots clés : NORM, radionucléide, évaluation, radioactivité naturelle, exposition radioactive Digital Object Identifier (DOI): https://doi.org/10.5281/zenodo.17775535 Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6867 1 Introduction Les industries extractives contribuent au renforcement de la radioactivité naturelle, par le fait que la plupart des éléments à extraire s’accompagnent des radionucléides naturels. Ainsi, pendant l’extraction des matières premières naturelles, il se produit d’une part, une concentration des matières recherchées et d’autre part, une concentration en radionucléides naturels résultant du processus d'extraction du minéral d'intérêt [2]. La concentration en radionucléides naturels peut atteindre des proportions considérables pour devenir une source d’exposition pour l’homme et son environnement. [3]. Même si le niveau de radioactivité naturelle renforcée est parfois faible, mais la quantité produite de radionucléide est souvent très importante et nécessite ainsi la mise en place d’un programme de gestion et de suivi pour une évaluation périodique de cette exposition afin de respecter les limites réglementaires fixées pour les personnes professionnellement exposées, les membres du public et l'environnement.[4]. C’est dans cette optique que cette étude propose la mise en œuvre d’un dispositif d’évaluation de cette radioactivité naturelle renforcée dans les industries extractives. Pour y parvenir, nous avons évalué les différentes expositions radioactives susceptibles d’être causées par les opérations d'extraction dans l'industrie concernée (cas de l'industrie pétrolière algérienne), nous avons calculé la dose efficace en la comparant aux limites réglementaires afin de proposer les mesures de radioprotection nécessaires. 2. Matériels et methodes 2.1. Matériels Notre étude a été effectuée sur des échantillons de NORM de l'industrie pétrolière algérienne (constitués des tartres, des boues prélevés des tanks et des canalisations). NORM est un acronyme anglo-saxon qui signifie : «Naturally Occurring Radioactive Materials», qui se traduit en français par Matériaux radioactifs induits naturellement, ces matériaux contiennent des radionucléides présents naturellement dans la croûte terrestre avec les opérations industrielles d’extraction des éléments d’intérêts, ces matériaux se retrouvent concentrés sur la chaine de production et beaucoup plus dans les rejets. Les échantillons ont été conditionnés et analysés au laboratoire de la Division de l’Environnement, Sûreté et des Déchets Radioactifs (DESDR) du Centre Régional Nucléaire d’Alger (CRNA), néanmoins tout au long de notre développement nous essayerons de faire une corrélation avec les réalités des mines de cuivre et du cobalt de l’ex province du Katanga dans un cas similaire. Les matériels utilisés sont : Un radiomètre des caractéristiques ci-après : - Marque: Automess 6150 AD 6/H - n°série : 130178 - Plage de mesure : 0,01μSv/h-10mSv/h - Energies de 60 keV-1,3 MeV Une chaine de Spectrométrie gamma composée des éléments suivants : - Détecteur Ge(HP) de marque CANBERRA avec préamplificateur incorporé + Dewar d’azote liquide ; Rack d’alimentation haute tension ; - Electronique associé : jauge du niveau d’azote, amplificateur, convertisseur AnalogiqueNumérique (ADC), Analyseur multicanaux (MCA) - Logiciel d’acquisition et de traitement GENIE 2000 - Ordinateur de marque DELL pour le traitement des résultats - Imprimante HP Laset Jet 1006 - Sources gamma pour la calibration en énergie et en efficacité : 137Cs, 60Co,152Eu Une hotte Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6868 Un plateau et les échantillons secs placés dans des boites pour les mesures des débits de doses étiquetés D1à D5 et d’autres échantillons secs placés dans des petits tubes en plastic fermé hermétiquement avec un bouchon et du scotch préparés pour passer à la spectrométrie gamma. Un préleveur d’air de marque HI-Q Environmenal Product Company avec un débit de 40 CFM= 68 m3/h Une Balance de précision de marque KERN EG, Poids max 220g, précision 0,001g 2.2. Méthodes En ce qui concerne l’évaluation de l’exposition externe, les mesures de débits de doses ont été faites avec un radiomètre de type AUTOMESS, Elles ont consisté à promener lentement le détecteur autour de chaque échantillon et prélever les débits de doses le plus élevés, par la suite les débits de doses ont été mesurés pour chaque échantillon à différentes distances. Et par la suite calculer la dose due à l’exposition externe. Par contre, pour déduire l’exposition interne nous l’avons estimé par une des méthodes indirectes qui consiste à calculer l’activité incorporée suite à l’inhalation en utilisant Un Préleveur d’air à travers un filtre, Connaissant le débit de la pompe, le temps de prélèvement, on détermine le volume d’air piégé sur le filtre et connaitre l’activité volumique (Bq/m3) après spectrométrie gamma du filtre. Connaissant aussi le débit respiratoire d’un adulte, le temps de travail, on estime l’activité incorporée. En suite connaissant les facteurs de dose selon la publication 119 du CIPR, on converti les activités en dose selon la relation D=F x A (I) D= Dose en Sv F=facteur de dose en Sv/Bq, Ce facteur de dose permet de comparer la nocivité des éléments radioactifs, à l’activité ingérée égale. 3. Résultats et analyses Les résultats des mesures prises sur les échantillons étiquetés D1, D2, D3, D4, D5 sont les suivants. 3.1. Mesures de débits de doses Tableau N°1 : Mesures de débits de doses Débit de dose (μSv/h) D1 D2 D3 D4 D5 Au contact 3,68 0,54 7,84 4,73 4,88 A 10 cm 1,03 0,20 2,34 1,08 2,15 A 20 cm 0,51 0,14 1,10 0,44 0,80 A 30 cm 0,20 0,11 0,65 0,21 0,25 3.2. Calcul de la dose due à l’Exposition externe Eext= D x t (II) Où : - Eext (Sv) : dose due à l’exposition externe ; - D (μSv/h) : débit de dose moyen au poste de travail ; - t(s) : durée moyenne de travail par an (Temps de travail considéré = 2000h) Tableau N°2 : Calcul de la dose due à l’exposition externe Echantillons D1 D2 D3 D4 D5 Débit de dose à la surface (μSv/h) 3,68 0,54 7,84 4,73 4,88 Eext (mSv) 7,4 1,08 15,7 9,5 9,76 La contribution de l’exposition externe dans les industries extractives n’est pas la plus importante car : Les radionucléides en présence émettent principalement des rayonnements alpha ou beta avec de faibles probabilités d’émission gamma, Cette dose diminue avec la variation de la distance comme on peut le voir dans le tableau ci-haut. Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6869 3.3 Calcul des doses dues à l’Exposition interne L’exposition interne peut se faire par des méthodes directes (anthropogammatrie) ou des méthodes indirectes (radiotoxicologie), la radiotoxicologie peut se faire sur des échantillons biologiques ou physiques, comme l’évaluation de la radioactivité incorporée par inhalation de l’air contaminée [6]. Dans les industries extractives l’inhalation des poussières radioactives et du gaz radon constituent les voies les plus probables d’incorporation de radionucléides. La dose due l’exposition interne sera déduite à partir de concentration des radionucléides incorporés par inhalation [7]. 3.3.1 Evaluation de l’exposition par inhalation : Calcul de la concentration des radionucléides dans l’air à l’aide d’un préleveur d’air à filtre [9]. La grande part de l’exposition dans les mines d’extraction est due à l’inhalation des poussières. C’est ainsi qu’il est nécessaire de prélever l’air en utilisant un préleveur d’air dans les mines pour s’enquérir du niveau d’exposition due à l’inhalation des travailleurs ou du public résidants aux alentours. Image 1 : Préleveur d’air à travers un filtre Le préleveur d'air comporte un système de filtration de l'air ambiant, destiné à recueillir de façon quantitative les fines particules sur un filtre en papier [8].La dose efficace engagée par inhalation Einh, est calculée par [9]: Où : - Einh : Dose efficace engagée par inhalation [mSv] - Ca,i : La concentration moyenne du radionucléide i dans l'air [kBq/m3] - CF2,I : Facteur de conversion pour le radionucléide i (valeurs tabulées), un débit respiratoire de 1,5 m3 / h est recommandé par la CIPR pour un adulte effectuant des activités légères (IAEATECDOC-1162, p.107) - Te : Durée estimative d'exposition [h] Nous avons simulé l’environnement d’une mine en plaçant nos échantillons dans une hotte et en procédant au prélèvement de l’air en vue d’estimer la quantité qui pourrait être inhalée. Pour cela nous avons procédé de deux manières : 1. Un prélèvement d’air pendant une heure en mettant une faible ventilation dans la hotte 2. Un autre prélèvement pendant deux heures sans ventilation dans la hotte En connaissant le débit de la pompe, le temps de prélèvement, nous avons déterminé le volume d’air qui a été piégé sur le filtre et par la suite déterminer l’activité volumique (Bq/m3) par spectrométrie gamma, et calculer l'activité incorporée en (Bq/m3) d'un adulte en connaissant son débit respiratoire et son temps de travail, et calculer ainsi la dose due à l’inhalation selon la formule donnée ci-haut. Voici ci-dessous les résultats trouvés dans le deux cas avec ou sans ventilation : Tableau N°3 : Résultats de filtres avec ou sans ventilation Masse des poussières piégées (g) CPS (Ra-226) Filtre 1 avec ventilation 0,006 37 Filtre 2 sans ventilation 0,041 59 (III) Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6870 Figure 1 : Spectre du bruit de fond La figure 1 représente la lecture par spectrométrie gamma du filtre à l’absence d’une quelque source radioactive, ce qu’on appelle spectre du bruit de fond, comme nous le constatons la radioactivité est presque nulle. Notons que dans le calcul des activités, après mesures des autres filtres contenant une quelconque source radioactive, le logiciel utilisé fait la différence entre la lecture du filtre avec source et celle du bruit de fond pour trouver la vraie valeur de l’activité du filtre. Figure 2 : Spectre du filtre 1 La figure 2 représente la lecture par spectrométrie gamma du filtre recueilli du préleveur d’air placé dans la hotte avec les échantillons après un prélèvement d’air pendant une heure en mettant une faible ventilation dans la hotte. Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6871 Figure 3 : Spectre du filtre 2 La figure 3 représente la lecture par spectrométrie gamma du filtre recueilli du préleveur d’air placé dans la hotte avec les échantillons après un prélèvement d’air pendant une heure sans actionner la ventilation. Pour calculer les activités des ces filtres il nous fallait d’abord préparer un filtre standard qui allait nous servir comme filtre de référence afin de déterminer les activités, faute de temps nous ne l’avion pas fait. Néanmoins, bien que nous n'ayons pas pu quantifier les activités, cependant les spectres ci-haut nous ont permis de prouver effectivement la présence des particules radioactives piégées. Ce qui explique une incorporation radioactive due à l’inhalation dans ce cas. Les deux derniers spectres nous ont permis de voir la différence de la quantité piégée dans les deux cas d’où l’importance de la ventilation. Le deuxième filtre est 1,6 fois plus radioactif que le premier. En principe la dose efficace totale devrait s’obtenir en additionnant la composante de la dose due à l’exposition interne et celle due à l’exposition externe, 3.4. Evaluation de la dose efficace [5] E= Eext + Eint, (IV) E : Dose efficace Ext : Dose due à l’exposition externe Eint : Dose due à l’exposition interne Tableau n°4 Résultats des doses efficaces Echantillons D1 D2 D3 D4 D5 Dose due à la composante Externe (mSv) 7,4 1,08 15,7 9,5 9,76 Dose due à la composante Interne (mSv) Non évaluée Total 7,4 1,08 15,7 9,5 9,76 Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6872 En nous basant seulement sur les résultats de la composante externe selon le tableau n°4, et en nous référant au tableau n°5 fixant les limites réglementaires de doses, nous pouvons conclure que les doses de ces 5 échantillons dépassent la limite réglementaire de 1mSv/an pour le public, En ce qui concernent l’exposition professionnelle les doses annuelles de ces 5 échantillons ne dépassent pas la limite réglementaire de 20mSv/an, cependant l’échantillon D2 doit être considéré comme une zone surveillée et les échantillons D1,D3,D4,D5 doivent être considérés comme des zones contrôlées dans lesquelles il y a des restrictions et les mesures de radioprotection sont de stricte observance. Tableau n°5 Classification des zones en fonction de doses annuelles Dose efficace mSv/an 1 6 20 Type de zone Zone publique Zone surveillée Zone contrôlée Zone spécialement réglementée Zone interdite Travailleurs autorisés A et B A A Etant donné que le laboratoire dans lequel nous avons passé nos analyses disposait d’un standard déjà préparé, malheureusement qui ne pouvait pas nous servir dans les analyses de nos filtres retirés du préleveur d’air car n’étant pas similaire, c’est ainsi avec le standard prêt, nous avons en profité pour préparer nos échantillons et les mettre dans les mêmes conditions que le standard disponible et procéder à l’évaluation des activités des nos échantillons. 3.5 Evaluation des activités L’évaluation de l’activité dans les différents échantillons de NORM s’avère importante dans les estimations de la dose. En effet, la réglementation nationale comme les normes internationales de l’Agence Internationale à l’Energie Atomique (AIEA) prévoient des niveaux d’exemption, ces sont des valeurs en dessous desquelles les radionucléides sont considérés comme inoffensifs à l’homme. Ces valeurs reflètent le danger d’un radionucléide par rapport à un autre, elles tiennent compte à la fois des risques d'exposition internes et externes [10]. Les tableaux ci-dessous présentent les niveaux d’exemptions du Radium 226 [11] Tableau N°6 : Niveau d’exemption du 226Ra 3.5.1. Calcul de la concentration des radionucléides par Spectrométrie Gamma Ge(HP) Image 2 : chaine de spectrométrie gamma La chaine a été étalonnée en énergie et en efficacité par les sources de Cs-137 Co-60 et Eu-152. Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6873 Tableau N°7 : Etalonnage en énergie du détecteur Ge-HP. Source Energie (Kev) N° de canal Cs-137 661,6 1335 Co-60 1173 2366 1332,5 2688 Fig4 : courbe d’étalonnage en énergie Chaque canal où sont stockées des impulsions de même taille représente une fenêtre d’énergie. La calibration en énergie de la chaine de détection consiste à traduire la correspondance qui existe entre les canaux et leurs énergies E = f (N° canal). Cette correspondance nous permet d’attribuer à un pic l’énergie qui lui correspond. Tableau N°8 étalonnage en efficacité Energie Kev Efficacité Incertitude (%) 121,78 0,04119 3,17 244,69 0,02913 3,7 344,27 0,02343 3,23 443,98 0,0184 5,31 778,89 0,0124 4,14 964,01 0,01001 4,21 1085,78 0,01036 4,24 1112,02 0,00973 4 E= 0,495ch - 0,063 R² = 1 0 200 400 600 800 1000 1200 1400 01000 2000 3000 Energie (Kév) Canal (ch) Courbe d'étalonnage en Energie Revue Internationale de la Recherche Scientifique (Revue-IRS) - ISSN : 2958-8413 http://www.revue-irs.com 6874 Fig5 : courbe d’étalonnage en efficacité En pratique, Il n'est pas possible de calculer les valeurs des efficacités pour différentes valeurs d’énergie ε = f(E) et pour toutes les géométries (en termes de porteéchantillons) qui sont utilisées dans le laboratoire. Il est donc d'usage de préparer des échantillons standards et de déterminer l'efficacité de la chaine de mesure de manière empirique. Ces échantillons standards doivent répondre aux exigences suivantes: Ils doivent être similaires aux échantillons à analyser : composition de la matrice, la forme physique et les dimensions. Ils doivent être de même possibles de placer ces échantillons dans la même position par rapport au détecteur. Ils doivent contenir un certain nombre de radionucléides émettant un grand nombre des photons d'énergies différentes pour couvrir le domaine d'énergie qui présente un intérêt. 3.5.2. Calcul des activités [12] En connaissant le spectre du bruit de fond, la surface comptée, l’efficacité…, l’activité se calcule par la formule : A = 𝑵𝒆𝒕 − 𝑵𝒃𝒇/𝜺∗𝑰∗𝒎∗𝒕𝒄 (V) Où : - A : activité massique (Bq/g) - I : probabilité d’émission du pic considéré (%) - ε: efficacité de détection du pic a l’énergie considérée - Net : surface nette du pic - Nbf : surface du pic de « bruit de fond » - m : masse de l’échantillon analyse en gramme (g) - t : temps d’acquisition en seconde (s) y = 1,1632x-0,681 R² = 0,9862 0 0,005 0,01 0,015 0,02 0,025 0,03 0,035 0,04 0,045 0,05 0200 400 600 800 1000 1200 Efficacité Energie (Kév) Courbe d'étalonnage en efficacité