Caracterización computacional de un detector de germanio hiperpuro de rango extendido (HPGe- XtRa) con simulación Montecarlo y optimización con un algoritmo evolutivo

Máster Universitario en Sistemas Inteligentes y Aplicaciones Numéricas en Ingeniería Trabajo Fin de Máster Caracterización computacional de un detector de germanio hiperpuro de rango extendido (HPGeXtRa) con simulación Montecarlo y optimización con un algoritmo evolutivo Autor: Jonay González Guerra Tutores: Dr. Gabriel Winter Althaus Dr. Jesús García Rubiano Las Palmas de Gran Canaria, Julio 2014 2 ÍNDICE 1. INTRODUCCIÓN .......................................................................................................................... 3 1.1 Antecedentes .................................................................................................................................... 3 1.2 Objetivos generales ......................................................................................................................... 4 1.3 Estructura del documento .............................................................................................................. 4 2. MARCO TEÓRICO ....................................................................................................................... 6 2.1 Interacción de los fotones con la materia ...................................................................................... 6 2.1.1 Efecto fotoeléctrico.......................................................................................................................... 6 2.1.2 Efecto Compton ............................................................................................................................... 7 2.1.3 Creación de pares ............................................................................................................................ 8 2.2 Respuesta de un detector ................................................................................................................ 9 2.2.1 Resolución en energía ................................................................................................................... 11 2.2.2 Eficiencia del detector ................................................................................................................... 12 2.2.3 Tiempo muerto .............................................................................................................................. 14 2.3 Detectores de Germanio................................................................................................................ 14 2.4 Simulación Montecarlo ................................................................................................................. 19 2.5 Algoritmos evolutivos .................................................................................................................... 19 3. CARACTERIZACIÓN COMPUTACIONAL ........................................................................... 22 3.1 Descripción del equipo de espectrometría ................................................................................... 22 3.2 Calibración en eficiencia ............................................................................................................... 23 3.2.1 Determinación ab initio de la eficiencia mediante el programa LabSOCS.............................. 25 3.2.2 Determinación ab initio de la eficiencia mediante el código PENELOPE ............................... 26 3.2.2.1 Funcionamiento del código PENELOPE .................................................................................... 26 3.2.2.2 Estructura del código de usuario (Programa MAIN) ................................................................ 28 3.2.2.3 Determinación de la eficiencia de fotopicos mediante programa pencyl.exe ........................... 34 3.3 Procedimiento de caracterización computacional ..................................................................... 37 3.3.1 Obtención de las eficiencias de referencia .................................................................................. 37 3.3.2 Modelización del detector para la simulación mediante PENELOPE ..................................... 40 3.3.3 Implementación conjunta del algoritmo de evolución diferencial y código PENELOPE ....... 43 3.3.4 Ejecución y resultado de la caracterización ................................................................................ 47 4. VALIDACIÓN DEL PROCEDIMIENTO DE CARACTERIZACIÓN .................................. 53 4.1 Comprobación de la caracterización para distintas alturas de la muestra .............................. 53 4.2 Comprobación de la caracterización para recipientes de distintos diámetros ......................... 61 4.3 Comprobación de la caracterización a partir de muestras patrón ........................................... 66 4.3.1 Descripción de las muestras patrón ............................................................................................. 66 4.3.2 Calibración en eficiencia ab initio del detector considerando las muestras patrón ................ 66 4.3.3 Medición y comparación de actividades ..................................................................................... 73 5. CONCLUSIONES Y LÍNEAS FUTURAS ................................................................................. 80 5.1 Conclusiones .................................................................................................................................. 80 5.2 Líneas futuras ................................................................................................................................ 81 3 1. INTRODUCCIÓN 1.1 Antecedentes La espectrometría de radiación gamma es una de las técnicas más utilizadas en la caracterización cualitativa y cuantitativa de las muestras con contenido radiactivo. Es una técnica no destructiva, que permite el análisis simultáneo de múltiples elementos, con requisitos mínimos en la preparación de las muestras y un balance muy favorable entre la información proporcionada y los costes asociados. Se ha convertido, por tanto, en una herramienta muy importante no sólo para las investigaciones de Física Nuclear, sino además, en áreas como la vigilancia radiológica del medio ambiente, el control radiológico de los alimentos, la caracterización radiológica de materiales y la vigilancia radiológica individual. En las estimaciones de actividad mediante la espectrometría de radiación gamma es necesario conocer la eficiencia de detección del sistema en el pico de absorción total, la cual depende de la energía de los fotones, la composición química de la muestra, su densidad y la geometría de medida. Previamente a los trabajos de cuantificación se requiere, por tanto, realizar la calibración del sistema en relación con la eficiencia. Ahora bien, la calibración experimental implica ejecutar medidas con fuentes de referencia cuyas actividades estén debidamente certificadas. Ello puede demandar un número considerable de fuentes patrón, para cada una de las energías, geometrías, materiales y densidades de las muestras a analizar. Por otro lado, la preparación de muestras de calibración idénticas a las muestras de interés puede ser un proceso complejo. Otro problema consiste en encontrar radionucleidos adecuados atendiendo a su energía, esquema de desintegración y período de semidesintegración. Las dificultades relacionadas con la preparación de las fuentes de calibración, unidas a las limitaciones económicas y en ocasiones de seguridad radiológica para la adquisición sistemática del material radiactivo de referencia, hacen que sea recomendable contar con métodos de cálculo alternativos para la calibración en eficiencia. 4 En este sentido, el empleo de la simulación estocástica se ofrece como la solución más adecuada. La simulación mediante el método Montecarlo es una técnica establecida en las investigaciones de Física de las radiaciones ionizantes. Los primeros trabajos que dieron a conocer el método datan de los finales de la década de 1940, aunque su aplicación en la calibración de sistemas de espectrometría de radiación gamma se produjo a partir de la década siguiente. Para poder realizar esta calibración por medio de la simulación Montecarlo, es necesario conocer previamente las características físicas y geométricas del detector (caracterización). El desarrollo posterior del método, las precisiones realizadas paulatinamente a las secciones eficaces de interacción y el desarrollo vertiginoso de los medios informáticos, hacen que la simulación estadística sea una herramienta de extraordinario valor para la calibración de los sistemas de espectrometría gamma. El presente Trabajo Fin de Master, dentro de los objetivos del master de Sistemas Inteligentes y Aplicaciones Numéricas en la Ingeniería, se inserta también en de una de las líneas de investigación del Grupo de Investigación en Interacción Radiación-Materia (GIRMA) del Departamento de Física de la ULPGC, más en concreto con la de espectrometría gamma aplicada al estudio de la radiactividad medioambiental. Responde a la necesidad de dicho Grupo de contar con métodos eficaces de calibración en eficiencia de los detectores de que dispone. 1.2 Objetivos generales El objetivo del TFM es desarrollar y validar un procedimiento de caracterización computacional de un detector de germanio hiperpuro de rango extendido (HPGe XtRa), con el objeto de que éste pueda ser posteriormente calibrado mediante métodos computacionales para cualquier geometría, material, etc. de la muestra. 1.3 Estructura del documento A continuación, se expondrá un resumen de los diferentes apartados del presente documento resaltando los aspectos más destacados de los mismos. 5 En el apartado 2 se presenta una descripción de las características y el principio de funcionamiento de los detectores de radiación gamma, haciendo especial hincapié en los detectores de Germanio, y abordando los aspectos más relevantes de los procesos de interacción de este tipo de radiación con la materia. En este apartado también se realiza una breve introducción a los métodos numéricos empleados en el Trabajo Fin de Master. En el apartado 3 se describe el equipo de espectrometría gamma que se ha utilizado para este trabajo, se explican los diferentes procedimientos de calibración en eficiencia que existen para el tipo de detector empleado, profundizando en la calibración ab initio mediante software basado en la simulación Montecarlo. Posteriormente se detalla el procedimiento de caracterización computacional objeto del presente trabajo, se muestra la mejor solución obtenida (características geométricas del detector que satisfacen de mejor manera las premisas contempladas), y se realiza una primera calibración mediante simulación Montecarlo para la muestra considerada durante la caracterización. Una vez explicada y realizada la caracterización del detector, en el apartado 4 se valida el procedimiento de caracterización realizando calibraciones ab initio considerando distintas muestras (variando geometría y material). Por último en el apartado 5 se establecen las principales conclusiones y se comentan las líneas futuras que nacen de este trabajo. 6 2. MARCO TEÓRICO 2.1 Interacción de los fotones con la materia Cuando la radiación γ penetra en la materia interacciona con la misma mediante distintos mecanismos. Un haz colimado de fotones que atraviesa una lámina de espesor x ve atenuada su intensidad incidente I0, en la forma: [2.1] Donde es el coeficiente de absorción o atenuación lineal, N es el número de Avogadro; A, la masa atómica o molecular del blanco, ρ la densidad del material y σ la sección eficaz por átomo. En realidad la sección eficaz σ es una magnitud compuesta por la adición de las probabilidades de varios fenómenos. Los tres mecanismos importantes de interacción desde el punto de vista de la medida de la radiación son: absorción fotoeléctrica, dispersión Compton y producción de pares. 2.1.1 Efecto fotoeléctrico El efecto fotoeléctrico se produce cuando tiene lugar una interacción entre un fotón y un átomo, representado por uno de sus electrones suficientemente ligado. La consecuencia de una interacción fotoeléctrica es la emisión de electrones (fotoelectrones), debido a la absorción total de la energía del fotón por el electrón ligado. La energía de emisión de los fotoelectrones es: [2.2] Donde es la energía del fotón incidente y la de ligadura del electrón al átomo. Para energías por encima del centenar de keV, el fotoelectrón se lleva la mayor parte de la energía original del fotón. Además del fotoelectrón, la interacción crea una vacante en uno de los orbitales de la corteza del átomo con el que ha interaccionado. Está vacante será ocupada 7 inmediatamente mediante la captura de un electrón del medio. Tras el reordenamiento electrónico de la corteza del átomo se emitirá radiación X característica, y electrones. El efecto fotoeléctrico es el modo de interacción con la materia predominante para fotones X y γ de energía relativamente baja. Este proceso se ve favorecido en materiales de número atómico (Z) elevado. Figura 2.1 absorción fotoeléctrica. 2.1.2 Efecto Compton El efecto Compton tiene lugar en la interacción de un fotón y un electrón débilmente ligado al átomo ( ), que se puede considerar como libre. Es el mecanismo de interacción predominante para las energías fotónicas típicas de los radionucleidos emisores gamma. En la interacción Compton el fotón gamma incidente es dispersado con una pérdida parcial de su energía y en un ángulo θ con relación a su dirección inicial. En la figura 2.2 se representa esta interacción. Figura 2.2 Interacción Compton. 8 De las leyes de conservación de la energía y la conservación del momento lineal se obtiene la ecuación que relaciona la energía del fotón dispersado con el ángulo de dispersión: [2.3] Donde se puede observar que parte de la energía original se mantiene siempre en el fotón, incluso en el caso extremo de retrodispersión (θ=π). La energía cinética del electrón emitido (Ec) puede estimarse entonces según: [2.4] 2.1.3 Creación de pares Si la energía del fotón gamma incidente es mayor de 1022 keV (el doble de la energía en reposo del electrón), el proceso de la producción de pares electrón-positrón es energéticamente posible. Sin embargo, la probabilidad de esta interacción es muy baja hasta que la energía del fotón gamma es de varios MeV. En la interacción (que se produce en el seno del campo eléctrico del núcleo atómico), el fotón gamma desaparece y es reemplazado por un par electrón/positrón. El exceso de energía por encima de 1.022 MeV necesario para crear el par se convierte en energía cinética distribuida entre el positrón y el electrón. Debido a que el positrón se aniquila después de desplazarse por el medio absorbente, se producen dos fotones de aniquilación de 511 keV, como producto secundario de este proceso de interacción. La probabilidad de producción de pares por núcleo varía, aproximadamente, con el cuadrado del número atómico del material absorbente. 9 Figura 2.3 Creación de pares. Para ilustrar la importancia relativa de estos procesos en función de la energía se ha representado en la figura 2.4 su dependencia en Plomo. Figura 2.4 Coeficiente másico de atenuación (µm=µ/ρ) de rayos X y γ en plomo, según la energía del fotón. Se indica la contribución de cada uno de los tres efectos. 2.2 Respuesta de un detector Para que un detector pueda ser empleado como un espectrómetro de radiación gamma se tiene que cumplir la condición de que la radiación incidente tenga una 16 Figura 2.9 Esquema de una unión P-N. La anchura de la zona libre de portadores de carga viene dada por: √ ( ) [2.11] Donde Vbi es el potencial de contacto, NA y NB son las concentraciones de impurezas aceptoras y donadoras respectivamente, q la carga del electrón y ε la permitividad dieléctrica del material semiconductor. De forma que, para un voltaje dado, si se quiere conseguir un volumen útil lo suficientemente grande se debe reducir la concentración neta de impurezas. En los detectores fabricados con Germanio se han conseguido niveles de pureza muy grandes: del orden de 1010 átomos/cm3. Con este material se consiguen unos detectores con anchuras de carga espacial de 10 mm, y que reciben el nombre de detectores de Germanio hiperpuro: HPGe. En función de la aplicación, existe una amplia variedad de tipos de detectores HPGe. Los más utilizados son los detectores planos, los detectores coaxiales, los detectores coaxiales de electrodo inverso, los detectores de rango extendido y los detectores de pozo. La figura 2.10 presenta un esquema de los diferentes tipos de detectores de Germanio de uso más común. 17 Figura 2.10 Diferentes tipos de detectores de Germanio hiperpuro. A) Detectores planos. Los detectores de Germanio planos se utilizan para la medida de fotones de baja energía, en el rango de desde varios cientos de eV hasta unos 100 keV. Son cilindros con áreas de entre 0.5 y 20 cm2 y espesores de entre 5 y 20 mm. Tienen un contacto n+ en la cara posterior formado mediante la difusión de iones de Litio y un contacto p+ fabricado normalmente por la implantación de una fina capa de iones de Boro. B) Detectores coaxiales. El llamado normalmente HPGe coaxial es el detector de Germanio más utilizado. Básicamente está formado por un cilindro de Germanio con un contacto tipo n+ en la superficie exterior y uno tipo p+ en la superficie del pozo cilíndrico interior. El contacto tipo n se forma mediante la difusión de iones de litio, con un espesor de aproximadamente 0.5 mm; esto hace que se cree una capa inactiva en la que frena la mayor parte de los fotones por debajo de 40 keV, lo que hace que el detector no pueda trabajar por debajo de esas energías. El contacto de tipo p se crea mediante el implante de iones de Boro, aunque puede ser sustituido por una barrera superficial. El espesor de este contacto suele ser de aproximadamente 3 μm. Los contactos forman una capa inactiva desde el punto de vista de la detección de fotones. Por tanto, el rango de energías útil de este tipo de detectores comienza en torno a 50 keV. 18 C) Detectores coaxiales de electrodo inverso (REGe). Su geometría es similar a la de los detectores coaxiales convencionales, con la diferencia de que los electrodos se sitúan con una configuración inversa; es decir, el contacto p+ en la superficie exterior y el n+ en la superficie interior. La ventaja es doble: por una parte, una mayor resistencia a daños por radiación; por otra, se dispone de una capa muerta de Germanio exterior mucho más fina (del orden de 0.2-0.3 μm). La ventana de la carcasa del detector está fabricada de un material ligero, como carbón epoxy o berilio, y es también muy fina (del orden de 0.5 mm). Esto hace posible, junto con la extremadamente fina capa muerta de Germanio, que el rango de medida sea muy amplio: desde 3 keV hasta 10 MeV. D) Detectores de Germanio coaxial de rango extendido (XRange). Es un detector coaxial con una capa de Germanio inactivo en su superficie superior muy fina, de forma que extiende el rango de energías útiles hasta la región de 5 keV. Al ser un detector de tipo n+ tiene las ventajas asociadas a este tipo de detectores (una mejor recogida de carga y debido a ello una resolución en energía mejor). El cilindro exterior (donde apoya el soporte del cristal) mantiene el contacto de Li que es mucho más robusto que el contacto p+ (implante de iones de Boro) que tienen los detectores de electrodo invertido y que puede provocar en los últimos pequeños defectos. Como en el caso anterior, la ventana exterior suele estar fabricada de carbón epoxy o berilio. E) Detectores de pozo. Los detectores de pozo permiten tener eficiencias muy altas para muestras muy pequeñas debido a que la fuente está virtualmente rodeada por el detector. Son detectores HPGe cilíndricos con un pozo cilíndrico perforado en su interior. La carcasa del detector suele ser de aleación de aluminio, con espesores en torno a 0.5 mm en el interior del pozo. El contacto interior del detector, normalmente construido por implantación de iones o de 19 barrera superficial, tendrá, de esta forma, un espesor despreciable frente al de la carcasa de aleación de aluminio. 2.4 Simulación Montecarlo El Método Montecarlo es, en general, un procedimiento matemático que permite simular cualquier sistema físico, matemático, químico, biológico o de cualquier otra rama de la ciencia que tenga unas leyes capaces de poder ser traducidas a un lenguaje matemático. El método posee una gran variedad de aplicaciones en distintos campos, como pueden ser: diseño de reactores nucleares, radioterapia contra el cáncer, densidad y flujo de tráfico, evolución estelar, econometría, pronóstico del índice de la bolsa, prospecciones en explotaciones petrolíferas, física de materiales, ecología, criptografía, valoración de cartera de valores, programas de ordenador, métodos cuantitativos de organización industrial. Particularmente en la simulación de la interacción de la radiación con la materia, el método consiste esencialmente en la generación numérica de cascadas electrón-fotón mediante muestreo aleatorio a partir de distribuciones de probabilidad determinadas por las secciones eficaces de interacción. Una vez fijadas las características del experimento, la simulación detallada de un gran número de estas cascadas proporciona esencialmente la misma información que un experimento real y otra suplementaria que experimentalmente sería o bien imposible realizarla, o bien con un gran alto coste, tanto material como temporal. 2.5 Algoritmos evolutivos Los algoritmos evolutivos son métodos de búsqueda de soluciones inspirados en postulados de la evolución biológica, de ahí que se denominen usualmente algoritmos bio-inspirados. Se basan en dinámica evolutiva de una población de entidades (se denominan indistintamente cromosomas o individuos en la comunidad científica de la computación evolutiva) que representan en cada iteración (símil al tiempo) un conjunto de posibles soluciones (soluciones candidatas a ser los óptimos buscados en la resolución de un problema). Ello se logra: 20  Compitiendo entre sí los individuos en cada iteración del algoritmo (según operador de selección y en ocasiones parámetros asociados a intensificar más la presión selectiva), produciéndose así clones de las soluciones candidatas más prometedoras.  Por creación a continuación de la selección, de diversificación bajo aplicación de operadores de recombinación, tradicionalmente denominados operadores de cruce (optativo en algunos de los algoritmos evolutivos, ejemplo no usados en de los denominados estrategias evolutivas).  Y siempre con el uso necesario en todos los algoritmos evolutivos (para lograr convergencia a óptimos globales) de producción de diversificación bajo realización de pequeñas modificaciones a un porcentaje pequeño de las soluciones candidatas se obtienen así iterativamente soluciones candidatas mejores, es decir más próximas a óptimos globales a lo largo del tiempo (iteraciones del algoritmo). Los Algoritmos Evolutivos, como algoritmos de búsqueda, únicamente requieren como información la función a maximizar o minimizar, y de los requerimientos a satisfacer las variables de decisión (ecuaciones de restricciones) evaluándose cuantitativamente ambas cosas en los puntos del espacio de búsqueda. Así, la convergencia no está vinculada a requisitos de continuidad, diferenciabilidad, convexidad, linealidad, etc. De ahí, en gran parte de la gran potencialidad de los mismos. Los algoritmos evolutivos, y la computación evolutiva, son una rama de la inteligencia artificial. Son utilizados principalmente en problemas con espacios de búsqueda extensos y no lineales, en donde otros métodos no son capaces de encontrar soluciones en un tiempo razonable. Evolución diferencial La Evolución Diferencial (ED) es un método de optimización perteneciente a la categoría de computación evolutiva, aplicado en la resolución de problemas complejos. Al igual que otros algoritmos de esta categoría, la ED mantiene una población de soluciones candidatas, las cuales se recombinan y mutan para producir nuevos 21 individuos los cuales serán elegidos de acuerdo al valor de su función fitness. Lo que caracteriza a la ED es el uso de vectores de prueba, los cuales compiten con los individuos de la población actual a fin de sobrevivir. ED se compone básicamente de 4 pasos:  Inicialización  Mutación  Recombinación  Selección La inicialización se realiza al principio de la ejecución de la búsqueda, y los pasos de mutación-recombinación-selección se realizan repetidas veces, hasta que una condición de término sea satisfecha (número de generaciones, tiempo transcurrido, o calidad de solución alcanzada, entre otras). 22 3. CARACTERIZACIÓN COMPUTACIONAL 3.1 Descripción del equipo de espectrometría El equipo de espectrometría gamma utilizado en este trabajo consta de un detector coaxial de Germanio hiperpuro de rango extendido (XtRa) en configuración vertical Modelo GX3518 7500 SL de la marca Canberra y su electrónica y software asociados. Según las especificaciones del fabricante, la FWHM es de 0.875 keV para un fotopico de 122 keV y de 1.8 keV para un fotopico de 1.33 MeV. La principal ventaja de los detectores de rango extendido respecto al resto de detectores coaxiales es que permiten el estudio de las líneas de baja energía (por debajo de 150 keV) fundamentales para analizar algunos radionúclidos de interés ambiental como el 210Pb (46.5 keV). Esto se debe a que posee un contacto (capa muerta) muy delgado en la superficie superior, y a que dispone de una delgada ventana de berilio o compuesto de carbono sobre dicho contacto (a una distancia de aproximadamente 5 mm), que amplía el rango útil de energía hasta los 3 keV. En la figura 3.1 se muestra una sección del detector y una curva de eficiencia tipo, en la que se aprecia la extensión en el rango de baja energía que proporciona el detector XtRa respecto a un detector coaxial convencional. Figura 3.1 Detector de HPGe Coaxial XtRa (izquierda). Curva de eficiencia típica de un detector XtRa con ventana de berilio para una distancia entre detector y muestra de 2.5 cm (derecha). La electrónica asociada consiste en un analizador multicanal DSA-1000 de Canberra, de 16000 canales basado en una tecnología avanzada de Canberra de procesamiento de señales digitales (DSP). El software de análisis y control es el 23 programa GENIE2000 de Canberra, el cual, permite realizar una adquisición de datos de alta calidad y todo tipo de análisis espectrometría gamma muy completos. 3.2 Calibración en eficiencia La calibración en eficiencia puede realizarse exclusivamente para una serie de picos de interés, si se dispone de fuentes de actividad conocida de las energías seleccionadas, pero la técnica más utilizada es la determinación de una función empírica que relacione la eficiencia con la energía. La determinación de la curva de eficiencia de un detector de germanio se realiza normalmente mediante el cálculo de una serie de eficiencias experimentales y, dado que el número de puntos experimentales disponible es siempre limitado, se hace necesario utilizar alguna técnica numérica para predecir el valor de la eficiencia para un valor cualquiera de la energía. En general se ajusta una forma funcional al conjunto de valores experimentales, teniendo en cuenta también, la incertidumbre asociada a la medida de la eficiencia. La forma funcional depende del detector, y para detectores coaxiales, como en el presente caso, se suele utilizar un polinomio logarítmico de grado n en energías y eficiencias (Debertin and R.G., 1988) del tipo: ∑ [3.1] Existen dos alternativas prácticas para determinar la curva de calibración en eficiencia del detector:  Calibración ab initio a partir del conocimiento de las características del cristal del detector (caracterización), de la evaluación de los procesos de interacción radiación-materia que tienen lugar y de los coeficientes de absorción y atenuación de los materiales constitutivos del detector. Este método de calibración en eficiencia requiere de la solución computacional de un modelo numérico siendo un método comúnmente empleado el de Montecarlo. Es un procedimiento relativamente reciente dado que requiere una gran potencia de cálculo. 24  Calibración empírica: Es el método tradicional y consiste en utilizar fuentes de actividad conocida en un amplio rango de energías para medir el número de cuentas registradas en el fotopico de interés y determinar así, la eficiencia del fotopico. A partir de estas eficiencias calculadas, por ajuste se obtiene la función empírica de calibración ε (E). Las dificultades relacionadas con la calibración experimental (preparación de las fuentes de calibración, limitaciones económicas, problemas de seguridad radiológica, etc.), hacen recomendable la primera alternativa, siendo necesario por tanto la caracterización del detector, es decir, conocer previamente con la suficiente exactitud los parámetros físicos y geométricos del detector. En el presente caso, el detector ha sido caracterizado por Canberra para permitir su calibración en eficiencia para distintas geometrías mediante el software LabSOCS basado en el método de Montecarlo. La caracterización realizada por Canberra es un procedimiento para obtener la respuesta del detector para fuentes situadas en la proximidad del mismo, y sobre un rango de energía de los fotones de 45 keV-7 MeV. Este procedimiento tiene la ventaja de que en principio, una vez caracterizado el detector, puede ser utilizado para cualquier configuración geométrica fuente-detector y material de la muestra. El principal inconveniente de esta caracterización es que requiere de varias semanas y su coste es elevado. Además la caracterización LabSOCS, se basa en las propiedades y dimensiones del detector HPGe en el momento que se caracteriza. Por lo tanto, cualquier cambio en las propiedades del cristal de Ge podría inducir un error en los cálculos de eficiencia LabSOCS. Por ejemplo, en los detectores de HPGe coaxiales, se sabe que el espesor de la capa muerta de Ge(Li) aumenta durante un período de varios años si el detector no se mantiene refrigerado a la temperatura adecuada. Una capa muerta más gruesa significaría una mayor atenuación de la radiación gamma, especialmente a bajas energías. Además, el aumento de dicha capa muerta, implica una reducción del volumen de Ge activo total, que causa una disminución en la eficiencia en todas las energías. Estos cambios en el tiempo se traducirán en un aumento gradual de la discrepancia entre la eficiencia real del detector y la calculada a partir de la caracterización. Todo esto implica que el detector deberá ser caracterizado nuevamente 25 al cabo del tiempo, con un elevado coste añadido y la inoperancia del detector durante varias semanas que esto conlleva. Otro inconveniente de la caracterización Canberra es que no se ha desarrollado el procedimiento para caracterizar otro tipo de detectores, como ocurre en el caso de los detectores de pozo. 3.2.1 Determinación ab initio de la eficiencia mediante el programa LabSOCS El LabSOCS es un software comercial basado en la simulación Montecarlo que permite, para detectores caracterizados, generar calibraciones por software para una amplia gama de geometrías y de composición de las muestras y recipientes. En la figura 3.2 se muestra un diagrama de flujo del proceso de calibración utilizando LabSOCS. Figura 3.2 Diagrama de flujo del procedimiento de calibración mediante el programa LabSOCS para detectores caracterizados. 32  STORES (E,X,Y,Z,U,V,W,WGHT,KPAR,ILB): Almacenan la partículas acumuladas en el estado secundario. La secuencia de llamadas para generar un camino aleatorio es independiente del tipo de partícula que está siendo simulada. La simulación del transporte de radiación en PENELOPE, que se esquematiza en la Figura 3.4, se inicia al llamar al archivo PEINIT para dar inicio a PENELOPE. Se genera una nueva partícula y para el trasporte de la misma se siguen los siguientes pasos: (i) Se determina el estado inicial de la partícula asumiendo valores de las variables de estado KPAR, E, posición  y la dirección de movimiento 󰆹 . Se especifica el cuerpo o material donde la partícula se mueve a través de IBODY y MAT, respectivamente. Aquí también se pueden definir los valores de WGHT e ILB. (ii) Para inicializar el estado secundario se llama a CLEANS. (iii) Para iniciar los parámetros de la partícula se llama a START. (iv) Para determinar la longitud DS del próximo segmento del camino, DS nunca excederá el valor de entrada DSMAX, se llama a JUMP (DSMAX, MS). (v) Se calcula la posición del próximo evento de la siguiente manera:  Si en la trayectoria ha tocado la interface, la partícula para donde la encuentra y disminuye la longitud de DS. Para un nuevo material (detrás de la interface) se redefinen las variables IBODY y MAT.  Cuando la partícula escapa del sistema la simulación del camino termina, se incrementa el contador y se sigue al paso (vii).  Regresa al paso (iii). (vi) Para simular el siguiente evento se llama a KNOCK (DE, ICOL).  Si la energía es menor que EABS (KPAR, MAT), se finaliza la trayectoria, se incrementa el contador de la simulación y se va al paso (vii).  Se regresa al paso (iv). 33 (vii) Para comenzar la trayectoria de una partícula secundaria (esta partícula es automáticamente movida del stock), llama a SECPAR (LEFT).  Si LEFT>O vuelve al paso (iii). El estado inicial de una partícula secundaria ya se ha establecido.  Si LEFT=O la simulación mostrada producida por la partícula primaria está completa. Vaya a (i) para generar una partícula primaria (o la simulación termina después de considerar un número suficiente de caminos). Figura 3.4 Diagrama de flujo del código PENELOPE. 34 3.2.2.3 Determinación de la eficiencia de fotopicos mediante programa pencyl.exe Dada la geometría cilíndrica del detector, en este trabajo se ha empleado como main el programa pencyl.f, creado para la simulación del transporte de partículas en geometrías cilíndricas. Tal como se explicó anteriormente, compilando este programa principal junto con las subrutinas PENELOPE.f, PENGEOM.f y TIMER.f se genera el ejecutable pencyl.exe, el cual será empleado para los cálculos de las eficiencias de fotopicos en este trabajo. En la figura 3.5 se ilustra un ejemplo de archivo de entrada.in, necesario para realizar la simulación Montecarlo, en el que se debe definir principalmente la geometría del detector, los cuerpos activos (zonas del detector donde se registra la radiación ionizante que llega hasta él), la geometría muestra, los materiales que los conforman, tipo de radiación que emite la muestra (γ o β) y las energías correspondientes, la duración de la simulación, etc. 35 TITLE Detector HPGe XtRa con bote cilíndrico equivalente a bote de orina y agua destilada. . GSTART >>>>>>>> Beginning of the geometry definition list. LAYER -5.770 -5.270 1 CENTRE 0.000 0.000 CYLIND 3 0.000 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 LAYER -5.270 -1.530 2 CYLIND 3 0.000 0.313 CYLIND 1 0.313 2.926 CYLIND 2 2.926 2.976 CYLIND 3 2.976 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 LAYER -1.530 -0.565 3 CYLIND 1 0.000 2.926 CYLIND 2 2.926 2.976 CYLIND 3 2.976 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 LAYER -0.565 -0.554 4 CYLIND 1 0.000 2.925 CYLIND 2 2.925 2.976 CYLIND 3 2.976 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 . . . LAYER -0.240 -0.229 34 CYLIND 1 0.000 2.665 CYLIND 2 2.665 2.716 CYLIND 3 2.716 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 LAYER -0.229 -0.219 35 CYLIND 1 0.000 2.580 CYLIND 2 2.580 2.630 CYLIND 3 2.630 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 LAYER -0.219 0.500 36 CYLIND 3 0.000 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 LAYER 0.500 0.550 37 CYLIND 5 0.000 3.500 CYLIND 4 3.500 3.650 LAYER 0.550 0.650 38 CYLIND 6 0.000 2.495 LAYER 0.650 3.150 39 CYLIND 7 0.000 2.395 CYLIND 6 2.395 2.495 LAYER 3.150 7.400 40 CYLIND 3 0.000 2.395 CYLIND 6 2.395 2.495 GEND <<<<<<<< End of the geometry definition list. . >>>>>>>> Source definition. SKPAR 2 [Primary particles: 1=electron, 2=photon, 3=positron] gamma-ray spectrum (no sum effect). SPECTR 45e3 0.1111111 [E bin: lowerend and total probability] SPECTR 45e3 1.0e-35 SPECTR 62e3 0.1111111 SPECTR 62e3 1.0e-35 SPECTR 85e3 0.1111111 SPECTR 85e3 1.0e-35 SPECTR 110e3 0.1111111 SPECTR 110e3 1.0e-35 SPECTR 135e3 0.1111111 SPECTR 135e3 1.0e-35 SPECTR 180e3 0.1111111 SPECTR 180e3 1.0e-35 SPECTR 270e3 0.1111111 SPECTR 270e3 1.0e-35 SPECTR 450e3 0.1111111 SPECTR 450e3 1.0e-35 SPECTR 630e3 0.1111111 SPECTR 630e3 1.0e-35 SPECTR 900e3 0.1111111 SPECTR 900e3 1.0e-35 SPECTR 1260e3 0.1111111 SPECTR 1260e3 1.0e-35 SPECTR 1800e3 0.1111111 SPECTR 1800e3 -1 STHICK 2.500000 SRADII 0.0 2.395000 SPOSIT 0 0 1.900000 [Coordinates of the source centre] SCONE 0 0 180 [Conical beam; angles in deg] . >>>>>>>> Material data and simulation parameters. MFNAME HPGe.mat MFNAME Ge(Li).mat MFNAME Nitrógeno.mat MFNAME Aluminio.mat MFNAME Carbon_composite.mat MFNAME Polypropylene.mat MFNAME agua.mat . >>>>>>>> Counter array dimensions and pdf ranges. NBZ 50 [No. of bins for the Z-coordinate] NBR 50 [No. of radial bins] . >>>>>>>> Energy-deposition detectors (up to 25). ENDETC 0.0e0 2e6 1000 [Energy window and number of bins] EDBODY 2 2 KL,KC [Active body; one line for each body] EDBODY 3 1 EDBODY 4 1 EDBODY 5 1 EDBODY 6 1 EDBODY 7 1 EDBODY 8 1 EDBODY 9 1 EDBODY 10 1 EDBODY 11 1 EDBODY 12 1 EDBODY 13 1 EDBODY 14 1 EDBODY 15 1 EDBODY 16 1 EDBODY 17 1 EDBODY 18 1 EDBODY 19 1 EDBODY 20 1 EDBODY 21 1 EDBODY 22 1 EDBODY 23 1 EDBODY 24 1 EDBODY 25 1 EDBODY 26 1 EDBODY 27 1 EDBODY 28 1 EDBODY 29 1 EDBODY 30 1 EDBODY 31 1 EDBODY 32 1 EDBODY 33 1 EDBODY 34 1 EDBODY 35 1 . >>>>>>>> Dose and charge distributions. DOSE2D 3 1 50 50 [Tally 2D dose and charge dists. in body KL,KC] . >>>>>>>> Job properties RESUME dump.dmp [Resume from this dump file, 20 chars] DUMPTO dump.dmp [Generate this dump file, 20 chars] DUMPP 60 [Dumping period, in sec] . RSEED 1 1 [Seeds of the random-number generator] NSIMSH 2.0e9 [Desired number of simulated showers] TIME 95 [Allotted simulation time, in sec] . END [Ends the reading of input Figura 3.5 Ejemplo de archivo xtra.in. 36 La geometría tanto del detector como de la muestra se construye mediante cuerpos (con forma de anillos cilíndricos) definidos en una lista por su layer (capa o estrato), en la que se indica la cota inferior y superior del layer y su etiqueta (necesario para la definición de los cuerpos activos), las coordenadas del centro de los cuerpos que se encuentran en dicho layer (en el caso de ser común a todos los layer solo es necesario definirlo en el primero) y, la etiqueta del material (definido más abajo en el fichero de entrada), radio interno y radio externo del cuerpo. Por lo tanto la lista de definición de la geometría tiene la siguiente forma: LAYER Zinferior Zsuperior Etiqlayer CENTRE Coord x Coord y CYLIND Etiqmaterial Rint Rext Una vez definida la geometría, se define el tipo de radiación que emite la muestra, su energía y la probabilidad de emisión. El siguiente paso es definir los materiales. Los ficheros material.mat deben estar en el mismo directorio que el main.exe, y deberán haber sido creados mediante el programa material.f, incluido en el paquete PENELOPE, en el que se generan los materiales introduciendo su composición centesimal y a partir de una base de datos denominada pendbase. En esta base de datos se encuentra la información necesaria de los todos los elementos de la tabla periódica y algunos compuestos como agua, plásticos, etc. El orden en el que se presentan los materiales coincide con la numeración de la etiqueta del material situada a continuación de la palabra cylind, en la definición de la geometría explicada anteriormente. Una vez definido el archivo de entrada, al que se le ha denominado xtra.in, se ejecuta la simulación Montecarlo mediante la sentencia en MS-DOS: “pencyl.exe<xtra.in”. Al finalizar la simulación (de duración definida por el usuario en el fichero de entrada) se genera un fichero salida.dat en el que se encuentran los siguientes datos distribuidos en tres columnas: las energías de los fotopicos, las eficiencias obtenidas de la simulación y la incertidumbre. 37 3.3 Procedimiento de caracterización computacional En este trabajo se ha establecido un procedimiento de caracterización computacional consistente en la búsqueda de las características geométricas del detector que minimicen la diferencia entre unas eficiencias de fotopico de referencia y las calculadas mediante el código PENELOPE, empleando para ello un algoritmo de evolución diferencial. El motivo por el que se ha escogido emplear este algoritmo evolutivo es su gran velocidad de convergencia al óptimo en problemas con una sola función objetivo. Posee una gran capacidad de exploración, minimizando la obtención de óptimos locales. Además, el desempeño de este algoritmo depende del control de pocos parámetros, lo cual facilita su uso. (Rainer-Storn and Kenneth-Price, 1997). 3.3.1 Obtención de las eficiencias de referencia El procedimiento desarrollado está ideado para caracterizar el detector tomando como referencia unas eficiencias de fotopicos obtenidas experimentalmente (de la calibración empírica). No obstante, debido a las dificultades que ello conlleva (fundamentalmente limitaciones económicas), se ha decidido emplear como referencia las eficiencias calculadas mediante el software LabSOCS. Obviamente esto no tiene ninguna utilidad práctica (ya que para la calibración ab initio mediante LabSOCS es necesario haber enviado el detector a realizar la caracterización de Canberra, la cual se pretende suplantar), pero si a la hora del desarrollo y validación del procedimiento. Para el cálculo de eficiencias mediante LabSOCS es necesario seleccionar el detector, geometría y material del recipiente donde se almacena la muestra, material y geometría (básicamente altura) de la muestra, y las energías para las cuales se quiere calcular la eficiencia de fotopico. Originalmente se pensó emplear un recipiente usual en la espectrometría de radiación gamma, el “bote de orina” de estructura troncocónica. Dado que para conseguir la mejor caracterización posible es necesario reproducir con gran exactitud los materiales y geometría tanto del recipiente como de la muestra en el PENELOPE, se ha desechado esta idea pues en el PENELOPE solo se pueden emplear muestras 38 puntuales o cilíndricas. En su lugar se ha escogido un vaso cilíndrico lo más similar posible al bote de orina. El criterio que se ha seguido para escoger este vaso cilíndrico equivalente es que, para una altura de 25 mm de muestra, ésta ocupe el mismo volumen en el vaso equivalente que en el bote de orina (45 ml). La necesidad de emplear un vaso equivalente al bote de orina nace de que a la hora de validar el procedimiento de caracterización, se han realizado una serie de análisis espectrométricos de unas muestras certificadas, cuya adquisición de datos (espectro) se ha realizado a partir de la geometría de “bote de orina”, con 25 mm de altura. Figura 3.6 Geometría bote de orina (izquierda). Vaso cilíndrico equivalente (derecha) Por lo tanto la caracterización se ha llevado a cabo suponiendo un recipiente cilíndrico de polipropileno, con las dimensiones de la figura 3.6, dentro del cual se encuentra una muestra de agua destilada de 25 mm de altura. En cuanto a las energías para las cuales se desea conocer la eficiencia del detector, se ha optado por una distribución dentro del rango de interés de 45 a 1800 keV (ver fig. 2.4), separadas convenientemente para evitar, en la medida de lo posible, fenómenos de solapamiento de fotopicos que puedan llevar a resultados erróneos. 39 Figura 3.7 Distintos parámetros de simulación LabSOCS De la simulación en LabSOCS, a partir de las consideraciones explicadas anteriormente se obtienen los resultados de la tabla 3.1. Estos valores de eficiencia son tomados como referencia durante la caracterización computacional. Energía (keV) Eficiencia Incertidumbre (%) 45 1.28597e-001 15 62 1.34341e-001 10 85 1.33018e-001 10 110 1.25742e-001 10 135 1.15334e-001 10 180 9.66806e-002 8 270 6.79590e-002 8 450 4.23012e-002 6 630 3.15051e-002 6 900 2.34173e-002 4 1260 1.79774e-002 4 1800 1.29410e-002 4 Tabla 3.1 Eficiencias de referencia. 40 3.3.2 Modelización del detector para la simulación mediante PENELOPE Dada la dificultad a la hora de definir la geometría en el PENELOPE, el desconocimiento de la morfología de determinadas piezas del detector y buscando reducir los tiempos de cálculo, se ha decidido realizar las simulaciones a partir de un modelo simplificado del detector XtRa de Canberra. En dicho modelo, el cual se puede observar en la figura 3.8 con sus características geométricas, no se incluye soporte de sujeción del cristal (prácticamente no influye en las simulaciones realizadas pues las muestras se sitúan en la parte superior del detector). Tampoco se tienen en cuenta las capas muertas superior y del core interno por ser de espesores despreciables (decimas de micrómetros). Además se ha simplificado el detalle de la fijación de la ventana de compuesto de carbono. Dc Diámetro de la carcasa ec Espesor de la carcasa ev Grosor de la ventana Dcv Distancia cristal – ventana Lc Longitud del cristal Dc Diámetro del cristal Rr Radio de curvatura superior Lh Altura del core inactivo Dh Diámetro del core inactivo ecm Espesor de la capa muerta lateral Figura 3.8 Modelo de detector xtra considerado para la simulación mediante PENELOPE De las características geométricas mostradas en la figura 3.8, las siguientes han sido especificadas por el fabricante, y por lo tanto, consideradas constantes durante la caracterización del detector: 41 Dc: 73 mm ec: 1.5 mm ev: 0.5 mm Lc: 50.51 mm Dc: 29.76 mm El resto de características geométricas del detector (Dcv, Rr, Lh, Dh, ecm) son las variables del problema de optimización. La figura 3.9 muestra una representación realizada mediante el programa 2D geometry viewer (incluido en el paquete PENELOPE) de un ejemplo de este modelo simplificado del detector, conformado a partir de cuerpos mediante el método explicado en el apartado 3.2.2.3. A la derecha de la figura se puede observar la aproximación discreta, que se ha realizado mediante este método, del redondeo superior. Este redondeo tiene una gran influencia en la respuesta del detector ante radiaciones de baja energía, por lo que la aproximación se ha realizado mediante 32 capas, cuyos espesores son variables en función del radio de redondeo (en el caso de escoger un número superior, el espesor de cada capa podría ser inferior al mínimo exigido por el PENELOPE). Las coordenadas Rint y Rext de los cuerpos empleados para conformar el redondeo, han sido obtenidas a partir de la ecuación de la circunferencia. Figura 3.9 Representación cuerpos mediante geometry viewer (izquierda). Zoom redondeo superior (derecha). 48 Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.128148 0.128597 0.3 62 0.134547 0.134341 0.2 85 0.133047 0.133018 0.0 110 0.125400 0.125742 0.3 135 0.115188 0.115334 0.1 180 0.096152 0.096681 0.5 270 0.067938 0.067959 0.0 450 0.042175 0.042301 0.3 630 0.031737 0.031505 0.7 900 0.023304 0.023417 0.5 1260 0.017839 0.017977 0.8 1800 0.013037 0.012941 0.7 Tabla 3.4 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS. Donde la diferencia relativa porcentual ha sido calculada mediante la siguiente expresión: | | [3.9] La calibración en eficiencia del detector se ha realizado a partir de los datos de energía - eficiencia de fotopicos, por medio de un ajuste por mínimos cuadrados a un polinomio de cuarto grado: ( ) ( ) ( ) [3.10] Los coeficientes calculados mediante el ajuste se muestran a continuación: p0 = -359.62 p1 = 102.00 p2 = -10.69 p3 = 0.49 p4 = -0.01 En la figura 3.13 se muestra gráficamente la regresión no lineal realizada, en la que se puede observar que el ajuste de la curva a la nube de puntos es bastante bueno. 49 Un indicador de la bondad del ajuste es el coeficiente de determinación, R2, cuyo valor es del 0.9995. Su proximidad a la unidad corrobora la afirmación anterior. Figura 3.13 Ajuste de la nube de puntos (energía-eficiencia PENELOPE en escala logarítmica) mediante polinomio de cuarto grado. La curva en escala logarítmica es útil a la hora de realizar el ajuste, pero el objetivo de la calibración en eficiencia es establecer una expresión de la eficiencia en función de la energía. A continuación se muestra la expresión obtenida del ajuste, la cual se encuentra representada en la figura 3.14. ( ) ( ) ( ) [3.11] 50 Figura 3.14 Ajuste energía-eficiencia PENELOPE. A partir de las eficiencias de referencia (obtenidas mediante LabSOCS), por un procedimiento análogo, se ha construido la curva energía-eficiencia, la cual se presenta en la figura 3.15 junto a la anteriormente obtenida a partir de las eficiencias PENELOPE. En dicha figura se puede observar que la diferencia entre ambas curvas de eficiencia es prácticamente inapreciable. En la figura 3.16 se muestra la diferencia relativa entre ambas curvas en función de la energía, calculada a partir de la expresión [3.12], pudiendo observarse que la diferencia relativa no supera en ningún caso, en valor absoluto, el 0.5 %, dándose la máxima divergencia entre ambas curvas para una energía de aproximadamente 400 keV. [3.12] 51 Figura 3.15 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS. Figura 3.16 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS. 52 Ampliando el dominio de representación de ambas curvas de eficiencia, al rango (10keV-7Mev), se observa en las figuras 3.17 y 3.18 que la diferencia entre ambas aumenta, pero la aproximación sigue siendo bastante buena. Figura 3.17 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS. Figura 3.18 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS. 53 4. VALIDACIÓN DEL PROCEDIMIENTO DE CARACTERIZACIÓN Dado que la caracterización ha sido realizada considerando un solo tipo de muestra (agua destilada con una única geometría), se hace necesario comprobar la bondad de la caracterización para distintas muestras (con diferentes materiales y geometría). Para ello, en primer lugar se han realizado una serie de comparaciones entre calibraciones en eficiencia mediante PENELOPE Y LabSOCS, para distintas geometrías de la muestra (apartado 4.1 y 4.2). Además, en el apartado 4.3 se comprueba la caracterización realizando calibraciones mediante PENELOPE y posteriormente mediciones de actividad de muestras certificadas, por medio del programa de análisis espectrométrico GENIE 2000 (a partir de dichas calibraciones). 4.1 Comprobación de la caracterización para distintas alturas de la muestra En este apartado se han realizado una serie de calibraciones en eficiencia mediante PENELOPE Y LabSOCS, suponiendo el mismo vaso y material de la muestra (agua destilada) empleados para la caracterización, pero con distintas alturas de la muestra (10, 20, 30, 40 y 50 mm). Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.191706 0.195755 2.1 62 0.197082 0.201226 2.1 85 0.192137 0.197443 2.7 110 0.183148 0.185488 1.3 135 0.166348 0.169224 1.7 180 0.137893 0.140730 2.0 270 0.097892 0.097744 0.2 450 0.059903 0.059976 0.1 630 0.043791 0.044256 1.1 900 0.032943 0.032639 0.9 1260 0.024808 0.024884 0.3 1800 0.017782 0.017780 0.0 Tabla 4.1 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS para 10 mm de agua destilada. 54 Figura 4.2 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para 10 mm de agua destilada. Figura 4.1 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS para 10 mm de agua destilada. 55 Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.144263 0.145953 1.2 62 0.150420 0.151780 0.9 85 0.147532 0.149888 1.6 110 0.140241 0.141426 0.8 135 0.128528 0.129510 0.8 180 0.106494 0.108301 1.7 270 0.076679 0.075863 1.1 450 0.046801 0.047019 0.5 630 0.035148 0.034924 0.6 900 0.025833 0.025894 0.2 1260 0.019693 0.019832 0.7 1800 0.014791 0.014248 3.8 Tabla 4.2 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS para 20 mm de agua destilada. Figura 4.3 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS para 20 mm de agua destilada. 56 Figura 4.4 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para 20 mm de agua destilada. Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.114585 0.114554 0.0 62 0.120977 0.120131 0.7 85 0.117421 0.119224 1.5 110 0.113128 0.112891 0.2 135 0.102979 0.103702 0.7 180 0.086021 0.087121 1.3 270 0.061370 0.061434 0.1 450 0.038850 0.038385 1.2 630 0.029079 0.028653 1.5 900 0.021399 0.021346 0.3 1260 0.016451 0.016420 0.2 1800 0.012055 0.011846 1.8 Tabla 4.3 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS para 30 mm de agua destilada. 57 Figura 4.6 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para 30 mm de agua destilada. Figura 4.5 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS para 30 mm de agua destilada. 64 Figura 4.14 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para recipiente R2. Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.115411 0.115394 0.0 62 0.122156 0.121015 0.9 85 0.119794 0.120240 0.4 110 0.113995 0.114075 0.1 135 0.104871 0.105043 0.2 180 0.088270 0.088567 0.3 270 0.062251 0.062668 0.7 450 0.039554 0.039250 0.8 630 0.029249 0.029350 0.3 900 0.022177 0.021870 1.4 1260 0.016813 0.016804 0.1 1800 0.012453 0.012158 2.4 Tabla 4.8 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS para recipiente R3. 65 Figura 4.16 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para recipiente R3. Figura 4.15 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS para recipiente R3. 66 4.3 Comprobación de la caracterización a partir de muestras patrón En este apartado se pretende validar la caracterización objetivo del presente trabajo, mediante la comparación de los resultados del análisis espectrométrico gamma realizado a una serie de muestras patrón, con sus actividades certificadas. Dicho análisis ha sido realizado mediante el software GENIE 2000, partiendo de la calibración en eficiencia mediante PENELOPE (a partir de la caracterización que se pretende validar). Adicionalmente se ha realizado el análisis espectrométrico a partir de la calibración LabSOCS, con el objetivo de comparar las actividades de las muestras, a partir de ambas calibraciones. 4.3.1 Descripción de las muestras patrón Se han utilizado tres muestras patrón suministradas por la Agencia Internacional de la Energía Atómica (IAEA), Las características de dichas muestras patrón están resumidas en las tablas 4.9 a 4.11. Nucleido Magnitud Unidad Incertidumbre 95% C.I. 40K 14000 Bq/kg 13600-14400 K 448000 mg/kg 445000-451000 Th 6744 -- -- U 7390 -- -- Tabla 4.9 IAEA-RGK-1, Potassium Sulfate. El patrón para el potasio OIEA-RGK-1 se produce a partir de material de alta pureza (99.8%), sulfato de potasio (K2SO4) suministrado por la empresa Merck. El contenido de potasio, así como la actividad y sus incertidumbres se obtuvieron mediante un gran número de medidas realizadas en los laboratorios de la Agencia de Seibersdorf y los resultados confirmaron el valor certificado por la empresa Merck. Los contenidos de uranio y torio fueron estimados por Agency’s Laboratories Seibersdorf utilizando fluorimetría y análisis por activación. 67 Nucleido Magnitud Unidad Incertidumbre 95% C.I. 232Th <4 Bq/kg -- 235U 228 Bq/kg 226-230 238U 4940 Bq/kg 4910-4970 40K <0.63 Bq/kg -- K <20 mg/kg -- Th <1 mg/kg -- U 400 mg/kg 398-402 Tabla 4.10 IAEA-RGU-1, Uranium Ore. Nucleido Magnitud Unidad Incertidumbre 95% C.I. 232Th 3250 Bq/kg 3160-3340 235U 3 Bq/kg 3.3-3.9 238U 78 Bq/kg 72-84 40K 63 Bq/kg 3.1-9.5 K 200 mg/kg 100-300 Th 800 mg/kg 784-816 U 6.3 mg/kg 5.9-6.7 Tabla 4.11 IAEA-RGTh-1, Thorium Ore. Los materiales de referencia IAEA-RGU-1 y IAEA-1-RGTh se prepararon para la Agencia Internacional de la Energía Atómica por el Centro Canadiense de Tecnología Mineral y Energética por dilución de mineral de uranio BL-5 (7.09% U) y un mineral de torio OKA-2 (2.89% Th, 219 μgU/g) respectivamente. El BL-5 se certificó para el uranio, confirmando que el 226Ra y 210Pb están en equilibrio secular radiactivo. El acuerdo entre las mediciones radiométricas y químicas de torio y uranio en OKA-2 demostró que las dos series están en equilibrio radiactivo. Para realizar la calibración en eficiencia ab initio del detector, para la posterior medida de actividad de las muestras patrón mediante espectrometría gamma, es necesario conocer previamente la geometría, densidad y composición de las muestras. La geometría con la que se han realizado la adquisición de los espectros de las muestras es la de bote de orina con una altura de muestra de 25 mm. Tal como se dijo en 68 el apartado 3.3.1, debido a las limitaciones del PENELOPE, se ha realizado la calibración (tanto en PENELOPE como en LabSOCS) suponiendo un vaso cilíndrico equivalente, con la misma altura de la muestra, cuyas dimensiones pueden verse en la figura 3.6 en dicho apartado. La tabla 4.12 contiene la información necesaria para la calibración, de los materiales de las muestras patrón. IAEA-RGK-1 IAEA-RGU-1 IAEA-RGTh-1 Densidad 1.33 g/cm3 1.1 g/cm3 1.25 g/cm3 Composición centesimal O:36.72% S:18.40% K:44.87% O:53.80% Na:0.10% Al:0.10% Si:45.70% Ca:0.10% Fe:0.10% U:0.10% O:47.95% Si:42.07% Th:2.89% U:7.09% Tabla 4.12 Características del material de las muestras. 69 4.3.2 Calibración en eficiencia ab initio del detector considerando las muestras patrón Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.068704 0.068433 0.4 62 0.101417 0.101245 0.2 85 0.115698 0.116888 1.0 110 0.116631 0.116678 0.0 135 0.108997 0.109368 0.3 180 0.092919 0.093099 0.2 270 0.066251 0.066069 0.3 450 0.041425 0.041375 0.1 630 0.031083 0.030909 0.6 900 0.023442 0.023040 1.7 1260 0.017607 0.017730 0.7 1800 0.013021 0.012787 1.8 Tabla 4.13 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS para IAEA-RGK-1. Figura 4.17 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS para IAEA-RGK-1. 70 Figura 4.18 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para IAEA-RGK-1. Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.066463 0.065817 1.0 62 0.098341 0.097174 1.2 85 0.111315 0.112034 0.6 110 0.112821 0.111754 1.0 135 0.104554 0.104716 0.2 180 0.088233 0.089114 1.0 270 0.063901 0.063243 1.0 450 0.040223 0.039598 1.6 630 0.030248 0.029578 2.3 900 0.022488 0.022049 2.0 1260 0.016904 0.016965 0.4 1800 0.012383 0.012238 1.2 Tabla 4.14 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS para IAEA-RGU-1. 71 Figura 4.20 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para IAEA-RGU-1. Figura 4.19 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS para IAEA-RGU-1. 72 Energía (keV) Eficiencia PENELOPE Eficiencia LabSOCS Diferencia relativa (%) 45 0.033550 0.033250 0.9 62 0.061918 0.062026 0.2 85 0.089048 0.088903 0.2 110 0.098918 0.099182 0.3 135 0.071972 0.072604 0.9 180 0.074746 0.074351 0.5 270 0.059819 0.059551 0.4 450 0.039290 0.039158 0.3 630 0.029488 0.029541 0.2 900 0.022238 0.022110 0.6 1260 0.017090 0.017030 0.4 1800 0.012258 0.012281 0.2 Tabla 4.15 Eficiencias de fotopicos calculadas mediante PENELOPE y LabSOCS para IAEA-RGTh-1. Figura 4.21 Curvas energía-eficiencia PENELOPE vs LabSOCS para IAEA-RGTh-1. 73 Figura 4.22 Diferencia relativa entre curvas PENELOPE-LabSOCS para IAEA-RGTh-1. 4.3.3 Medición y comparación de actividades Mediante el equipo de espectrometría gamma descrito en el apartado 3.1, se ha realizado la adquisición de los espectros de las muestras patrón, a partir de los cuales, empleando las calibraciones en eficiencia del apartado 4.3.2, se han calculado las actividades de los radionucleidos cuyas actividades están certificadas. Para comprobar la bondad de la caracterización a partir de la comparación de las actividades certificadas y las calculadas a partir del análisis espectrométrico se ha empleado un test denominado u-score o utest (Brookes et al.,1979). Para dos medidas, y , el valor de viene dado por la expresión: | | √ [4.1] Las interpretaciones del valor de varían; Los siguientes límites son aplicados usualmente: 80 5. CONCLUSIONES Y LÍNEAS FUTURAS 5.1 Conclusiones Las principales conclusiones a las que se ha llegado en este Trabajo Fin de Master, se puede resumir en los siguientes puntos:  Se ha cumplido con el objetivo del TFM de desarrollar un procedimiento de caracterización computacional para el detector HPGe XtRa, implementando conjuntamente un algoritmo evolutivo en Matlab (evolución diferencial) junto con un código de simulación Montecarlo (PENELOPE). Mediante el algoritmo evolutivo se han obtenido las características geométricas del detector que minimizan la diferencia entre las eficiencias de fotopico de referencia y las calculadas mediante el código PENELOPE. La caracterización se ha realizado considerando una muestra de agua destilada en un recipiente de polietileno de 47.9 mm de diámetro interno y con una altura de muestra de 25 mm.  El procedimiento desarrollado está ideado para caracterizar el detector tomando como eficiencias de fotopico de referencia, las obtenidas experimentalmente de la medida de la actividad de muestras patrón. No obstante, debido a la dificultad que acarrea la calibración experimental, se ha considerado que para el desarrollo y validación del procedimiento es suficiente con emplear como referencia las eficiencias calculadas mediante el software LabSOCS, en el cual se encuentra caracterizado el detector.  Se ha validado la caracterización mediante la realización de calibraciones ab initio para muestras de agua destilada con geometrías distintas a las empleadas en la caracterización (distintas alturas y para distintos diámetros del recipiente), mediante PENELOPE y LabSOCS. Se ha podido observar que las diferencias relativas entre los resultados obtenidos a partir de ambos programas de simulación Montecarlo no superan, en ningún caso, el 3.8%. Este valor es inferior a la incertidumbre mínima considerada en LabSOCS (4% para energías por encima de los 900 keV), basada en la experimentación, lo que demuestra la bondad de la caracterización frente a cambios en la geometría de la muestra.  Se han realizado calibraciones ab initio mediante LabSOCS y PENELOPE, para materiales distintos al considerado durante la caracterización (con distinta densidad y composición centesimal), concretamente los correspondientes a unas 81 muestras patrón de certificadas por la IAEA. En este caso la máxima diferencia relativa observada entre las eficiencias calculadas por ambos programas es del 2.3% por lo que se puede afirmar que la caracterización es también buena frente a cambios del material de la muestra.  Para validar definitivamente la caracterización se han realizado medidas de actividad a partir de la calibración ab initio de las muestras patrón de la IAEA. Se han realizado análisis de los espectros adquiridos de dichas muestras y se han comparado los resultados de los análisis espectrométricos con las actividades certificadas de las muestras, mediante el utest, cuyo valor no ha superado el límite establecido por la IAEA (utest=2.58), y por lo tanto concluyéndose que los resultados pasan el test. 5.2 Líneas futuras En lo que se refiere a las líneas futuras, se pueden citar como inmediatas las siguientes:  Mejorar el modelo simplificado del detector XtRa de Canberra, incluyendo el soporte de sujeción del cristal. Este soporte está fabricado normalmente de cobre, o de aleación de aleación de aluminio. Dado que se desconocen sus dimensiones, éstas formarán parte de las variables del problema de optimización. Aunque la inclusión o no de este soporte, no influye de manera determinante en la respuesta del detector, ante la radiación emitida por muestras situadas en la parte superior del detector (tal como se ha considerado en este trabajo), si es importante considerarlo a la hora de calibrar en eficiencia para recipientes tipo Marinelli (Marinelli, et. al., 1950), los cuales envuelven al detector.  Emplear el procedimiento desarrollado en este trabajo para caracterizar un detector de HPGe tipo pozo, modelo GCW4023 7500SL de la marca Canberra, que ha sido adquirido recientemente por el grupo GIRMA. Dicha caracterización se realizará tomando como referencia las eficiencias obtenidas de la calibración experimental del detector a partir de muestras patrón. Este detector ofrece la máxima eficiencia para muestras pequeñas ya que la muestra está prácticamente rodeada por el material detector activo. Canberra no ha 82 diseñado un procedimiento para caracterizar este detector para que puedan realizarse calibraciones ab initio mediante LabSOCS, por lo que el procedimiento ideado en este trabajo presenta una buena oportunidad de puesta en funcionamiento de este detector. 83 REFERENCIAS BRIESMEISTER, J. F. 2000. MCNPa general Monte Carlo N-particle transport code, Version 4C. Los Alamos National Laboratory, CCC-700. Los Alamos, New Mexico. BROOKES, C., BETTELEY, I. & LOXTON, S. 1979. Fundamentals of mathematics and statistics. John Wiley, New York. CANBERRA 2002. Genie-2000 Basic Spectroscopy Software Version 2.1. DEBERTIN, K. & R.G., H. 1988. Gamma and X-Ray Spectrometry with Semiconductor Detectors. North Holland, Amsterdam. MARINELLI, L.D., HILL, R. F., HINE, G. J. 1950. The Quantitative Determination of Gamma Radiation in Biological Research," American Journal of Roentgenology, vol. 63, pp. 160-169, 1950. SALVAT, F., FERNANDEZ VAREA , J. M., SEMPAU, J. 2006. PENELOPE, A code system for Monte Carlo simulation of electron and photon transport. OECD ISBN 9264-02301-1. STORN, R. & PRICE, K. 1997. Differential evolution – a simple and efficient heuristic for global optimization over continuous spaces. Journal of Global Optimization, 11, 341–359. ZHANG, J. & SANDERSON, A. 2009. Adaptive Differential Evolution: A Robust Approach to Multimodal Problem Optimization, chapter Theoretical Analysis of Differential Evolution.