Desarrollo de una herramienta informática para calcular actividades de radionúcludos presentes en las series radiactivas naturales

Autor Tutores Manuel Martínez Rojas Manuel García León Juan Mantero Cabrera UNIVERSIDAD DE SEVILLA Facultad de Física GRADO EN FÍSICA TRABAJO FIN DE GRADO DESARROLLO DE UNA HERRAMIENTA INFORMÁTICA PARA CALCULAR ACTIVIDADES DE RADIONÚCLUDOS PRESENTES EN LAS SERIES RADIACTIVAS NATURALES Curso 2021-2022 Índice 1. Introducción. ....................................................................................................................... 1 2. Las ecuaciones de Bateman y las series radiactivas naturales. ........................................... 2 2.1. Las ecuaciones de Bateman. .................................................................................... 2 2.1.1. Solución de las ecuaciones de Bateman para una serie lineal de cuatro elementos empleando la transformada de Laplace. .............................................................................. 3 2.1.2. Solución de las ecuaciones de Bateman para una serie no lineal de cuatro elementos y dos ramas usando el método de aproximación matricial. ............................... 4 2.1.3. Solución general de las ecuaciones de Bateman para una serie lineal. ................ 6 2.1.4. Actividad radiactiva. ............................................................................................ 7 2.1.5. Casos particulares de interés: equilibrios secular y transitorio. ........................... 7 2.1.5.1. Equilibrio secular. ......................................................................................... 8 2.1.5.2. Equilibrio transitorio. .................................................................................... 9 2.2. Las series radiactivas naturales. ............................................................................. 11 2.2.1. Serie del 238U o 4𝑛+2. ..................................................................................... 12 2.2.2. Serie del 232Th o 4𝑛. ........................................................................................... 13 2.2.3. Serie del 235U o 4𝑛+3. ..................................................................................... 14 2.3. La radiactividad artificial y serie del 237Np o 4𝑛+1. ........................................... 16 2.4. Equilibrio secular en las series radiactivas y datación geológica. ......................... 17 3. Desarrollo de una herramienta informática para cálculo de radiactividades y poblaciones con las soluciones de las ecuaciones de Bateman (RaPCUBES: Radioactivity and Population Calculator Using Bateman Equations’ Solutions). ................................................................... 20 3.1. Base de datos. ......................................................................................................... 20 3.2. Funciones de computación. .................................................................................... 22 3.2.1. Datos requeridos por las calculadoras principales. ............................................ 23 3.2.2. Calculadora de la población inicial del núcleo primitivo. .................................. 23 3.2.3. Calculadora de valores e incertidumbres en la fecha de cálculo. ....................... 24 3.2.4. Calculadora de evolución temporal de actividades y poblaciones. .................... 24 3.3. Funciones auxiliares. .............................................................................................. 25 3.3.1. Buscadores de datos e imágenes. ....................................................................... 25 3.3.2. Calculadoras secundarias. .................................................................................. 26 3.3.2.1. Función que calcula las diferencias de tiempos entre las fechas introducidas por el usuario. ................................................................................................................ 26 3.3.2.2. Función que transforma las semividas recopiladas en la base de datos a constantes de decaimiento. ............................................................................................ 26 3.3.2.3. Función que genera el vector de tiempos a utilizar en la calculadora de evolución temporal. ....................................................................................................... 26 3.3.2.4. Función que calcula los cocientes de poblaciones o actividades. ............... 27 3.3.3. Buscadores de errores. ........................................................................................ 27 3.3.4. Recuperadores de valores y aspecto por defecto. ............................................... 28 3.4. Interfaz de usuario e instrucciones de uso. ............................................................ 28 3.4.1. Datos de entrada del usuario. ............................................................................. 28 3.4.2. Diagrama de decaimiento de la serie. ................................................................. 30 3.4.3. Botón para reproducir la aplicación y tabla de resultados. ................................ 30 3.4.4. Apartado gráfico. ................................................................................................ 32 4. Ejemplos de uso de la aplicación, posibles mejoras y herramientas similares. ................ 33 4.1. Comparación de datos expuestos en artículos científicos con resultados calculados por RaPCUBES. ................................................................................................................... 34 4.1.1. Comparativa con resultados extraídos de un artículo sobre los problemas del desequilibrio radiactivo en series naturales presentes en materiales de construcción. ..... 34 4.1.2. Comparativa con resultados extraídos de un artículo sobre riesgos radiológicos y químicos por desechos generados en la industria del dióxido de titanio. ......................... 36 4.2. Utilidades adicionales para versiones posteriores. ................................................. 38 4.3. Otras aplicaciones similares a RaPCUBES. .......................................................... 42 5. Conclusiones. .................................................................................................................... 42 6. Bibliografía. ...................................................................................................................... 43 1 1. Introducción. El estudio de los radionúclidos presentes en la Naturaleza nos permite conocer en mayor profundidad los fenómenos que en ella ocurren. Así, podemos efectuar análisis y trazados más precisos de dichos procesos. Además, los usos prácticos de estos elementos radiactivos son muchos y muy variados, destacando el empleo en Medicina (diagnóstico y tratamiento de enfermedades), investigación en Biología, datación geológica, análisis de sustancias (elementos contaminantes en el aire, composición de aleaciones, humedad en suelos…) o como combustible nuclear [1]. De especial interés es el análisis de las series radiactivas naturales, que establecen relaciones de parentesco entre diferentes núcleos radiactivos. El examen de su comportamiento permite el desarrollo de ecuaciones, en las que se plasma la evolución temporal de las poblaciones de los diferentes radioisótopos que las componen. Dichas expresiones matemáticas son las ecuaciones de Bateman [2], cuya resolución y evaluación se va complicando conforme aumenta el número de elementos de la misma familia que consideramos. Por ello, surge una necesidad de agilizar el proceso que se satisface empleando los métodos modernos de computación. El objetivo de este trabajo es la elaboración de una herramienta informática de acceso abierto que proporcione la actividad radiactiva y población, con sus respectivas incertidumbres, de diferentes radionúclidos pertenecientes a la misma cadena natural, en cualquier instante de tiempo posterior la colección de la muestra en la que participan. Asimismo, para hacer más completa la aplicación, incluimos una interfaz gráfica en la que mostrar la evolución temporal de estas magnitudes y sus cocientes por pares, en un intervalo de tiempo razonablemente extenso. De esta forma, podremos visualizar la conducta pasada y futura del sistema, y comparar el comportamiento de los diferentes eslabones de la cadena. Todo ello será calculado a partir de las soluciones halladas para las ecuaciones de Bateman. Por otro lado, este documento se compone de varias secciones en las que iremos tratando los diferentes aspectos de interés para la utilización y comprensión profunda del programa informático confeccionado y su contexto. En primer lugar, en la sección 2, explicaremos los fundamentos físico-teóricos y experimentales que componen el trasfondo requerido para la elaboración y uso de la aplicación. Después, en la 3, nos centraremos en describir el proceso de programación, revelando la idea esencial que se encuentra tras cada función y componente de la interfaz, su aspecto y su modo de empleo. A continuación, en la sección 4, mostraremos algunos ejemplos de resultados calculados con la herramienta y, para acabar, la 5 concluye con unas reflexiones finales acerca del proceso de creación y versión final del proyecto. 2 2. Las ecuaciones de Bateman y las series radiactivas naturales. 2.1. Las ecuaciones de Bateman. Las ecuaciones de Bateman son un conjunto de EDOs (Ecuaciones Diferenciales Ordinarias) de primer orden que describen la evolución temporal de las poblaciones de radionúclidos pertenecientes a una serie de decaimiento radiactivo [3]. Primero, el modelo fue formulado por Ernest Rutherford en 1905 [3], tras el descubrimiento de la radiactividad por Henri Becquerel (1896) y la descripción del fenómeno por Marie y Pierre Curie. Rutherford estudió la transmutación e identificó dos de los tres modos de decaimiento principales, alfa y beta, en 1898, mientras que la radiación gamma fue hallada por Paul Ulrich Villard (1900). Después, en 1900, observó que la población de núcleos iguales de un solo elemento tardaba en reducirse a la mitad el mismo tiempo independientemente del tamaño de la muestra [4]. Este periodo temporal de semidesintegración, conocido como semivida, le permitió definir un sistema de EDOs de primer orden que, para el caso particular de una cadena lineal de 𝑛 elementos, toma la forma 𝑑𝑁1 𝑑𝑡 =−𝜆1𝑁1 𝑑𝑁𝑖 𝑑𝑡=−𝜆𝑖𝑁𝑖+𝜆𝑖−1𝑁𝑖−1, (𝑖=2,3,…,𝑛) [3], (1) donde 𝑁𝑖 es la población instantánea del núcleo 𝑖, y 𝜆𝑖, su correspondiente constante de decaimiento, relacionada con la semivida 𝑇12,𝑖 por 𝜆𝑖=ln (2) 𝑇12,𝑖 . (2) Por su parte, Harry Bateman publicó en 1910 un artículo titulado Solution of a system of differential equations occurring in the theory of radioactive transformations [2]. En él, mostraba cómo calcular la solución analítica del problema empleando la transformada de Laplace, y mostrando algunos resultados y conclusiones. Actualmente, se emplean también otros métodos de resolución, entre los que destacan la aproximación algebraica con formulación matricial [5] y métodos numéricos en computadoras. A continuación, ilustraremos cómo el problema a resolver crece en complejidad a medida que aumenta el número de núcleos de la serie tratada, de ahí la necesidad de realizar los cálculos en ordenadores. Con este fin, vamos a obtener la solución de las ecuaciones de Bateman para un par de casos simples: una cadena lineal y otra no lineal de cuatro núcleos cada una. Procederemos empleando el método de la transformada de Laplace en el primer caso, y el 3 matricial, después. 2.1.1. Solución de las ecuaciones de Bateman para una serie lineal de cuatro elementos empleando la transformada de Laplace. La Figura 1 muestra el diagrama de decaimiento de una familia radiactiva compuesta por los cuatro radionúclidos A, B, C y D, con constantes de decaimiento 𝜆A, 𝜆B, 𝜆C y 0, respectivamente. El núcleo A transmuta a B por decaimiento beta (representado por una flecha horizontal hacia la derecha); asimismo, el B da lugar a C por decaimiento alfa (indicado por una flecha vertical apuntando para abajo), al igual que ocurre con C y D, siendo este último estable. Figura 1. Diagrama de desintegración de una serie lineal de cuatro radionúclidos, 𝐴, 𝐵, 𝐶 y 𝐷, con constantes de decaimiento 𝜆𝐴, 𝜆𝐵, 𝜆𝐶 y 0, respectivamente. Los decaimientos beta vienen dados por flechas horizontales y hacia la derecha, y los alfa, por verticales y apuntando para abajo. Comenzamos planteando el sistema de ecuaciones a resolver, que es 𝑑𝑁A 𝑑𝑡 =−𝜆A𝑁A 𝑑𝑁B 𝑑𝑡 =−𝜆B𝑁B+𝜆A𝑁A 𝑑𝑁C 𝑑𝑡 =−𝜆C𝑁𝐶+𝜆B𝑁B 𝑑𝑁D 𝑑𝑡 =𝜆C𝑁C. (3) Para simplificar el proceso de cálculo, supondremos que en el tiempo 𝑡=0 solo hay población del núcleo A, obteniendo las condiciones iniciales 𝑁A(𝑡=0)=𝑁0 𝑁B(𝑡=0)=0 𝑁C(𝑡=0)=0 𝑁D(𝑡=0)=0. (4) 4 A continuación, aplicamos la transformada de Laplace al sistema de EDOs (3) para obtener un sistema lineal de ecuaciones equivalente 𝐿A(𝑠)=𝑁0 𝑠+𝜆A 𝐿B(𝑠)=𝜆A𝑁0 (𝑠+𝜆A)(𝑠+𝜆B) 𝐿C(𝑠)=𝜆A𝜆B𝑁0 (𝑠+𝜆A)(𝑠+𝜆B)(𝑠+𝜆C) 𝐿D(𝑠)=𝜆A𝜆B𝜆C𝑁0 (𝑠+𝜆A)(𝑠+𝜆B)(𝑠+𝜆C)𝑠, (5) en el que se han definido las transformadas de Laplace de las poblaciones de radionúclidos 𝐿𝑖(𝑠)=ℒ[𝑁𝑖(𝑡)]=∫ 𝑁𝑖(𝑡)𝑒−𝑠𝑡𝑑𝑡 +∞ 0. (6) Procedemos a resolver (5) de arriba abajo, aplicando la transformada inversa de Laplace de las variables 𝐿𝑖, obteniendo, de nuevo, las poblaciones 𝑁𝑖(𝑡)=ℒ−1[𝐿𝑖(𝑠)]=𝑉𝑃∫1 2𝜋𝑖𝐿𝑖(𝑠)𝑒𝑠𝑡𝑑𝑠 𝑝+𝑖∞ 𝑝−𝑖∞ . (7) De esta forma, llegamos a la solución 𝑁A(𝑡)=𝑁0𝑒−𝜆A𝑡 𝑁B(𝑡)=𝜆A𝑁0(𝑒−𝜆B𝑡 𝜆A−𝜆B+𝑒−𝜆A𝑡 𝜆B−𝜆A) 𝑁𝐶(𝑡)=𝜆A𝜆B𝑁0(𝑒−𝜆C𝑡 (𝜆A−𝜆C)(𝜆B−𝜆C)+𝑒−𝜆B𝑡 (𝜆A−𝜆B)(𝜆C−𝜆B) +𝑒−𝜆𝐴𝑡 (𝜆𝐵−𝜆𝐴)(𝜆𝐶−𝜆𝐵)) 𝑁D(𝑡)=−𝜆A𝜆B𝜆C𝑁0(𝑒−𝜆C𝑡 (𝜆A−𝜆C)(𝜆B−𝜆C)𝜆C+𝑒−𝜆B𝑡 (𝜆A−𝜆B)(𝜆C−𝜆B)𝜆B +𝑒−𝜆A𝑡 (𝜆B−𝜆A)(𝜆C−𝜆B)𝜆A). (8) 2.1.2. Solución de las ecuaciones de Bateman para una serie no lineal de cuatro elementos y dos ramas usando el método de aproximación matricial. La Figura 2 muestra el esquema de decaimiento de una familia radiactiva no lineal compuesta por los núcleos A, B, C y D, con constantes de decaimiento 𝜆A, 𝜆B, 𝜆C y 0, respectivamente. Encontramos que contiene dos ramas o caminos posibles para alcanzar la 5 estabilidad: A-B-D y A-C-D. Además, observamos que el elemento A puede sufrir decaimientos alfa y beta con las correspondientes probabilidades parciales 𝑝AC y 𝑝AB, para decaer a los núcleos C y B. A su vez, estos dan lugar a núcleos del tipo D, que es estable, por desintegraciones de tipos beta y alfa, respectivamente. Figura 2. Diagrama de desintegración de una serie no lineal de cuatro radionúclidos, 𝐴, 𝐵, 𝐶 y 𝐷, con constantes de decaimiento 𝜆𝐴, 𝜆𝐵, 𝜆𝐶 y 0, respectivamente. Los decaimientos beta vienen dados por flechas horizontales y hacia la derecha, y los alfa, por verticales y apuntando para abajo. De nuevo, comenzamos definiendo el sistema de ecuaciones a resolver, que en este caso toma la forma 𝑑𝑁A 𝑑𝑡 =−𝜆A𝑁A 𝑑𝑁B 𝑑𝑡 =−𝜆B𝑁B+𝑝AB𝜆A𝑁A 𝑑𝑁C 𝑑𝑡 =−𝜆C𝑁C+𝑝AC𝜆A𝑁A 𝑑𝑁D 𝑑𝑡 =𝜆C𝑁C+𝜆B𝑁B. (9) También lo podemos expresar en la forma matricial ( 𝑑𝑁A 𝑑𝑡 𝑑𝑁B 𝑑𝑡 𝑑𝑁C 𝑑𝑡 𝑑𝑁D 𝑑𝑡 ) =(−𝜆A0 0 0 𝑝AB𝜆A−𝜆B0 0 𝑝AC𝜆A0 −𝜆C0 0 𝜆B𝜆C0)(𝑁A 𝑁B 𝑁C 𝑁D). (10) Empleamos de nuevo las condiciones iniciales (4) y calculamos la solución al sistema de EDOs a partir de (𝑁A 𝑁B 𝑁C 𝑁D)=𝑉𝐴𝑉−1(𝑁0 000), (11) donde las matrices Λ, 𝑉 y 𝑉−1 son 6 Λ=(𝑒−𝜆A𝑡0 0 0 0 𝑒−𝜆B𝑡0 0 0 0 𝑒−𝜆C𝑡0 0 0 0 1), 𝑉= ( 1 0 0 0 𝑝AB𝜆A 𝜆B−𝜆A1 0 0 𝑝AC𝜆A 𝜆C−𝜆A0 1 0 𝑝AB𝜆B 𝜆A−𝜆B+𝑝AC𝜆C 𝜆A−𝜆C−1 −1 1 ) , y 𝑉−1= ( 1 0 0 0 𝑝AB𝜆A 𝜆A−𝜆B1 0 0 𝑝AC𝜆A 𝜆A−𝜆C0 1 0 𝑝AB(𝜆A−𝜆B) 𝜆A−𝜆B+𝑝AC(𝜆A−𝜆C) 𝜆A−𝜆C1 1 1 ) . La matriz Λ es diagonal. Sus elementos no nulos son funciones exponenciales dependientes del tiempo, 𝑡, y las constantes de los exponentes son los autovalores de la matriz de coeficientes de (10), que coinciden con las constantes de decaimiento de los radionúclidos, con signo negativo. En cambio, la matriz 𝑉 tiene como columnas los autovectores correspondientes a dicha matriz de coeficientes. Por último, 𝑉−1 es la matriz inversa de 𝑉. La solución para este caso es 𝑁A(𝑡)=𝑁0𝑒−𝜆A𝑡 𝑁B(𝑡)=𝑝AB𝜆A𝑁0(𝑒−𝜆B𝑡 𝜆A−𝜆B+𝑒−𝜆A𝑡 𝜆B−𝜆A) 𝑁C(𝑡)=𝑝AC𝜆A𝑁0(𝑒−𝜆C𝑡 𝜆A−𝜆C+𝑒−𝜆A𝑡 𝜆C−𝜆A) 𝑁D(𝑡)=−𝑝AB𝜆A𝜆B𝑁0(𝑒−𝜆B𝑡 (𝜆A−𝜆B)𝜆B+𝑒−𝜆A𝑡 (𝜆B−𝜆A)𝜆A+1 𝜆A𝜆B) −𝑝AC𝜆A𝜆C𝑁0(𝑒−𝜆C𝑡 (𝜆A−𝜆C)𝜆C+𝑒−𝜆A𝑡 (𝜆C−𝜆A)𝜆A+1 𝜆A𝜆C) . (12) 2.1.3. Solución general de las ecuaciones de Bateman para una serie lineal. Se observa una relación de recurrencia en las soluciones para el caso de una familia radiactiva lineal. De este modo, en una cadena de eslabones en la que solo hay población inicial del primer radionúclido de la serie (denotado por el subíndice 1), tenemos que la solución para 13 probabilidad parcial de aparición por ramificación de la cadena menor al 0,001%: el 206Hg y el 210Bi, a los que decaen el 210Pb y el 210Bi, respectivamente, emitiendo radiación alfa. Figura 6. Diagrama de decaimiento correspondiente a la serie radiactiva del 238U. 2.2.2. Serie del 232Th o 4𝑛. Esta familia radiactiva fue investigada poco después que la del 238U, cuando el matrimonio Curie halló también presencia de radio en sales de torio y determinó su carácter radiactivo. El 232Th, descubierto en 1828 por Jakob Berzelius, es el eslabón inicial de la cadena radiactiva, y se puede emplear como combustible nuclear debido a su alta capacidad para ser fisionado. Esta tecnología se encuentra aún en fase de desarrollo, pero tiene un gran futuro por delante debido, fundamentalmente, a la mayor seguridad que proporciona frente a los reactores de uranio [9]. Asimismo, encontramos el esquema de desintegración de la serie del 232Th en la Figura 7, que concluye con la producción de 208Pb. La imagen es, de nuevo, la empleada en la aplicación. Por otra parte, en la Tabla 2 se muestran los valores de las semividas para los elementos de esta cadena, recogidos por el NNDC [11]. 14 Datos de la serie radiactiva del 238U Radionúclidos Semividas (𝑇12) 238-U (4,468±0,006)×109 y 234-Th (24,10±0,03) d 234-Pa (6,70±0,05) h 234-U (2,455±0,006)×105 y 230-Th (7,54±0,03) ×104d 226-Ra (1600±7) y 222-Rn (3,8235±0,0004) d 218-Po (3,098±0,012) m 218-At (1,5±0,3) s 214-Pb (27,06±0,07) m 214-Bi (19,9±0,4) m 214-Po (1,640±0,003)×10−4 s 210-Tl (1,30±0,03) m 210-Pb (22,20±0,22) y 210-Bi (5,012±0,005) d 210-Po (138,376±0,002) d 206-Pb +∞ (Estable) Tabla 1. Datos de la serie radiactiva del 238U extraídos de NuDat3 [11]. 2.2.3. Serie del 235U o 4𝑛+3. La serie radiactiva del 235U, descubierto en 1935 por Arthur Jeffrey Dempster, se estudió con especial interés a partir de 1938, cuando Otto Hahn descubrió la elevada energía producida al fisionar átomos de uranio. En particular, el isótopo de número másico 235, aunque mucho menos común (~0,715%), resulta más útil para esta actividad que el 238 (~99,28%) [9]. Adicionalmente, mostramos el esquema de decaimiento de la familia del 235U en la Figura 8, que finaliza con el 207Pb. Este diagrama también pertenece a la interfaz del programa. Asimismo, la Tabla 3 contiene los valores experimentales de las semividas de los elementos de la cadena, extraídos de la base de datos del NNDC [11]. Por último, en relación con la serie de desintegración real, hemos suprimido el 227Ra, 219At y 215Bi por tener probabilidades parciales de manifestarse menores al 0,001%. El primero de estos elementos procede del 231Th, el segundo, del 223Th, y el último, del 219At, y los tres son generados a partir de decaimientos alfa. 15 Figura 7. Diagrama de decaimiento correspondiente a la serie radiactiva del 232Th. Datos de la serie radiactiva del 232Th Radionúclidos Semividas (𝑇12) 232-Th (1,400±0,010)×1010 y 228-Ra (5,75±0,03) y 228-Ac (6,150±0,020) h 228-Th (1,9125±0,0009) y 224-Ra (3,6319±0,0023) d 220-Rn (55,60±0,10) s 216-Po (0,1450±0,0020) s 212-Pb (10,640±0,010) h 212-Bi (60,55±0,06) h 212-Po (2,99±0,02)×10−7 s 208-Tl (3,053±0,004) m 208-Pb +∞ (Estable) Tabla 2. Datos de la serie radiactiva del 232Th extraídos de NuDat3 [11]. 16 Figura 8. Diagrama de decaimiento correspondiente a la serie radiactiva del 235U. 2.3. La radiactividad artificial y serie del 237Np o 4𝑛+1. La radiactividad artificial fue descubierta por Irène y Frédéric Joliot-Curie en 1934, que estudiaron el decaimiento beta del 13N*, un isótopo inestable nunca antes observado. El origen de este fenómeno se encuentra en la actividad humana reciente del último siglo, que ha dado lugar a la implementación de nuevos radionúclidos en la Naturaleza. Estos se han obtenido como productos en el desarrollo y empleo tanto de reactores nucleares y aceleradores de partículas, como tecnología armamentística nuclear [4]. Entre ellos, nos centraremos en una familia radiactiva que estaba extinta, hasta su recuperación por McMillan y Abelson en 1940 [9], debido a que las semividas de los núcleos iniciales que la componen son relativamente cortas con respecto a la edad actual de la Tierra. Esta serie es la del 237Np o 4𝑛+1, que concluye con 205Tl, como se aprecia en su diagrama de decaimiento en la Figura 9. Para concluir, hemos agrupado los valores de las semividas correspondientes a los componentes de la cadena y recogidos por el NNDC [11] en la Tabla 4. 17 Datos de la serie radiactiva del 235U Radionúclidos Semividas (𝑇12) 235-U (7,040±0,010)×106 y 231-Th (25,520±0,010) h 231-Pa (3,267±0,011)×105 y 227-Ac (21,772±0,003) y 227-Th (18,697±0,007) d 223-Fr (22,00±0,07) m 223-Ra (11,43±0,05) d 219-Rn (3,960±0,010) s 215-Po (1,781±0,004)×10−3 s 211-Pb (36,10±0,20) m 211-Bi (2,140±0,020) m 211-Po (0,516±0,003) s 207-Tl (4,77±0,03) m 207-Pb +∞ (Estable) Tabla 3. Datos de la serie radiactiva del 235U extraídos de NuDat3 [11]. 2.4. Equilibrio secular en las series radiactivas y datación geológica. Los minerales que contienen de forma natural radionúclidos pueden ser estudiados para datar fenómenos de origen geológico o atmosférico a partir de las medidas de actividad radiactiva o población de dichos elementos. Cuando se tratan muestras que se suponen con antigüedad del orden de tiempos geológicos (millones de años o superior), se emplean medidas de poblaciones por espectrometría de masas. Así, en 1956, C.C. Patterson calculó una edad de la Tierra de unos cuatro mil quinientos cincuenta millones de años, que coincide con resultados posteriores, introduciendo el método de datación U-Pb que aplicó a los restos de un meteorito hallado en Arizona [4]. En cambio, para muestras más recientes, se emplean los valores de actividad. Esta diferenciación se fundamenta en que, para las sales de mayor edad con elementos radiactivos de semividas muy elevadas (por ejemplo, los que encabezan las series radiactivas naturales), el equilibrio secular está completamente establecido y las razones de actividades padre-hijo no aportan más información. Sin embargo, si el equilibrio secular aún no se ha manifestado, el 18 cociente de actividades es distinto de la unidad y puede ser usado para calcular la edad de la muestra, empleando las soluciones de las ecuaciones de Bateman. En muchos casos, es necesario emplear cocientes de actividades de radionúclidos que pertenecen a la misma cadena radiactiva, con expresiones sin solución analítica, por lo que el cálculo de los tiempos debe realizarse por métodos gráficos o numéricos. Cabe mencionar que, debido a que diferentes radioisótopos tienen semividas distintas, cada método de datación que emplee núcleos diferentes, será válido para calcular edades dentro de un cierto rango, distinto al de los demás, en general [12]. Figura 9. Diagrama de decaimiento correspondiente a la serie radiactiva del 237Np. 19 Datos de la serie radiactiva del 237Np Radionúclidos Semividas (𝑇12) 237-Np (2,144±0,007)×106 y 233-Pa (26,975±0,013) d 233-U (1,5920±0,0020) ×105y 229-Th (7932±28) y 225-Ra (14,90±0,10) d 225-Ac (9,920±0,003) d 221-Fr (286,1±1,0) s 221-Ra (28,0±2,0) s 217-At (3,23±0,04)×10−2 s 217-Rn (5,4±0,5)×10−4 s 213-Bi (45,61±0,06) m 213-Po (3,720±0,020)×10−6 s 209-Tl (2,162±0,007) m 209-Pb (3,234±0,007) h 209-Bi (2,01±0,08) ×1019y 205-Tl +∞ (Estable) Tabla 4. Datos de la serie radiactiva del 237Np extraídos de NuDat3 [11]. En ocasiones ocurre que un sistema en equilibrio secular es alterado por algún factor externo que varía las concentraciones de uno o más radioisótopos presentes y se crea una muestra nueva en desequilibrio. De este modo, es posible que si se estudia un mineral que ha sufrido dicho tipo de transformación, al analizarlo encontremos una situación de no equilibrio en la que podemos aplicar métodos de datación por cocientes de actividades. Así ocurre, por ejemplo, con el procedimiento que implica a los isótopos 230Th, 238U y 234U, empleado en datación de carbonatos cálcicos terrestres o marinos, como los que se encuentran en fósiles de corales o en los distintos espeleotemas de las cuevas naturales. En tales casos, la razón principal por la que se produce el desequilibrio en las proporciones de radionúclidos es que dichos minerales son originados por sedimentación por parte de las aguas naturales. Resulta que, en estas condiciones, las sales de torio no son solubles, mientras que las de los isótopos de uranio sí que lo son. Por tanto, el agua deposita en el material por el que fluye ciertas concentraciones de isótopos de uranio, que decaerán dando lugar a 230Th, según el esquema de la Figura 6, en 20 situación de desequilibrio [12]. 3. Desarrollo de una herramienta informática para cálculo de radiactividades y poblaciones con las soluciones de las ecuaciones de Bateman (RaPCUBES: Radioactivity and Population Calculator Using Bateman Equations’ Solutions). La aplicación RaPCUBES ha sido desarrollada empleando la utilidad App Designer, disponible en MATLAB, que simplifica la creación y distribución de los diferentes elementos que componen la interfaz de usuario. También permite crear herramientas independientes que solo precisan del sofware necesario para interpretar la aplicación, sin necesidad de tener preinstalado o estar registrado en MATLAB. Sin embargo, no facilita muchos recursos estéticos de personalización. En lo referente a la confección del código, App Designer incluye la mayoría de las demás funcionalidades de MATLAB, el mismo lenguaje de programación, y un aspecto muy agradable y reconocible para aquellos que conozcan la escritura en script y la elaboración de funciones. A lo largo de este apartado, vamos a analizar diferentes aspectos acerca de la evolución, código, aspecto final y modo de empleo de RaPCUBES. Dividiremos la explicación de la misma manera en que está organizada la aplicación: base de datos, funciones de computación, funciones auxiliares e interfaz de usuario. 3.1. Base de datos. Uno de los apartados más importantes a considerar a la hora de construir una aplicación es la elaboración de una base de datos. Esta es fundamental para simplificar la entrada de información por parte del usuario que utiliza la herramienta, de forma que también se evitan posibles errores a la hora de introducir valores en la interfaz. Por contra, es el programador quien debe recopilar la información requerida y asegurarse de que es lo más correcta posible. Nosotros la hemos extraído de la página oficial del NNDC [11]. Con respecto al tipo de base de datos empleada, la hemos elaborado en Excel con varios documentos. Las razones de esta elección son: se trata de una utilidad con amplia difusión y se posee conocimiento avanzado de la misma, tiene una alta compatibilidad con MATLAB y, al ser tan conocida y manejable, en caso de publicar una versión editable del programa, sería muy sencillo para cualquier usuario actualizar o ampliar la base de datos. A continuación, vamos a explicar cada uno de los elementos que componen nuestra base de datos. En primer lugar, tenemos un documento con el nombre de las cuatro familias radiactivas entre las que puede elegir el usuario (238U, 232Th, 235U y 237Np ). Después, 21 encontramos otros cuatro archivos más, uno por serie radiactiva. En cada uno de ellos hay tres fichas con diferentes tipos de información: semividas, probabilidades y cadenas lineales o ramas. Veámoslas apoyándonos en el documento que utilizamos para el caso de la familia del 232Th, teniendo en mente el esquema mostrado en la Figura 7. La primera ficha del archivo, como la de la Figura 10, recoge, distribuidos en columnas, los nombres de todos los elementos de la cadena, sus respectivas semividas, las incertidumbres de estas, y la unidad de tiempo en la que están expresadas. Cabe destacar que los últimos núcleos de cada serie, los estables, también han sido incluidos, pero con valor de semivida de cero segundos, lo cual no es cierto. En cambio, sí que resulta útil para agilizar algunas operaciones del programa relacionadas con longitudes de vectores de datos, y así evitar alguna que otra operación lógica de más. Finalmente, la última columna refleja la generación, dentro de la cadena de desintegración, a la que pertenece cada radionúclido. Figura 10. Ficha de la base de datos para la serie del 232Th en la que se recogen los valores de las semividas, junto a sus incertidumbres y unidades de medida, así como las generaciones, de todos los elementos de la cadena radiactiva. Después, la segunda ficha muestra una matriz con la probabilidad parcial de que cada núcleo transmute a otro. En la Figura 11 podemos ver que la primera columna está ocupada por los posibles núcleos hijo, mientras que en la cabecera aparecen ordenados los mismos elementos, pero como padres. De esta forma, en cada columna los valores nulos indican que no hay relación de parentesco, las unidades aparecen cuando el hijo es único, y las cantidades no enteras expresan las probabilidades de decaimiento a cada uno de los radioisótopos hermanos. Finalmente, en la última ficha aparecen los diferentes caminos posibles que llevan desde el primer núcleo de la familia al último (estable). Como muestra la Figura 12, cada rama viene 22 descrita en una columna y los núcleos están representados por números referidos al orden en que aparecían en la Figura 10. Para concluir, nuestra base de datos incluye una carpeta con las imágenes de los diagramas de decaimiento que vimos en los apartados 2.2 y 2.3. Figura 11. Ficha de la base de datos para la serie del 232Th en la que se recogen los valores de las probabilidades parciales de decaimiento de cada radionúclido a sus hijos. Figura 12. Ficha de la base de datos para la serie del 232Th en la que se recogen las posibles ramas de decaimiento que se pueden dar. 3.2. Funciones de computación. La herramienta informática RaPCUBES permite el cálculo de actividades radiactivas y poblaciones de los elementos de cualquiera de las series definidas anteriormente: 238U, 232Th, 235U y 237Np. Las operaciones son realizadas con las premisas habituales de que: inicialmente solo hay población y actividad de uno de los radionúclidos, la muestra está aislada y toda presencia de radioisótopos se debe al decaimiento del primer elemento. En estas circunstancias, las ecuaciones (13) y (15) son válidas, al igual que los resultados obtenidos en los puntos 2.1.1, 2.1.2 y 2.1.5. 29 de las cuatro cadenas que hemos descrito en 2.2 y 2.3: 238U, 232Th, 235U y 237Np. Entonces, tendremos disponibles todos los elementos de dicha serie para ser seleccionados en “Parent nucleus”, que es el núcleo primitivo de la muestra que se quiere estudiar. Después, podremos elegir la fecha y hora de creación de la muestra en la tabla de “Sampling date”, y elegir, de entre todos los posibles, el radionúclido del que hemos medido la actividad en “Measured nucleus”. Ahora hemos de escribir la actividad medida y su incertidumbre, en Becquerelios, en los apartados “Measured activity” y “Measured activity uncertainty”, respectivamente. A continuación, debemos indicar los datos de la fecha en la que efectuamos la medida, en la tabla de “Measurement date”. Por último, concretamos el momento (hora, minuto, mes, día y año) en que queremos obtener los valores instantáneos calculados por la aplicación, en la tabla “Calculation date”. Con todo ello, la aplicación ya está en disposición de operar. Figura 13. Interfaz completa de la aplicación RaPCUBES, en la que aparecen enmarcadas cada una de sus secciones principales: datos de entrada del usuario (1), diagrama de decaimiento de la serie (2), botón para ejecutar el programa (3), tabla de resultados (4) y apartado gráfico (5). 30 Figura 14. Sección de la interfaz de RaPCUBES correspondiente a la entrada de datos por parte del usuario. 3.4.2. Diagrama de decaimiento de la serie. El diagrama de decaimiento de la serie ocupa un área considerable situada la zona superior derecha de la interfaz, y tiene el aspecto de la Figura 15. Se muestra cuando la familia correspondiente es seleccionada en el desplegable “Decay series” descrito en el apartado anterior, cambiando con este. En caso de que no haya ninguna cadena marcada, la imagen se queda en blanco. Únicamente está siempre presente el indicador del tipo de decaimiento, arriba a la izquierda. Como este refleja, los decaimientos de tipo alfa de los esquemas son representados por flechas verticales que apuntan para abajo, mientras que las desintegraciones beta vienen dadas por flechas horizontales y hacia la derecha. 3.4.3. Botón para reproducir la aplicación y tabla de resultados. Los elementos analizados hasta el momento no están directamente relacionados con los procesos de cálculo. Para ello, existe un botón con el letrero de “Run” escrito sobre él y situado al lado de la tabla de resultados, como vemos en la Figura 16, bajo la zona de entrada de datos. Una vez pulsado, si los buscadores de errores detectan algún dato de entrada incorrecto o incompleto el proceso de operaciones es interrumpido y aparece una ventana de alerta con los fallos cometidos descritos en ella. En cambio, si toda la información introducida es válida, se muestran los resultados calculados en la tabla titulada “Calculated results”, conformada por cinco columnas. En ellas se organizan los nombres de todos los elementos de la serie presentes en la muestra de estudio, y las actividades radiactivas y poblaciones de los mismo, junto con las respectivas incertidumbres. 31 Figura 15. Sección de la interfaz de RaPCUBES dedicada a los diagramas de decaimiento de las diferentes series radiactivas. Figura 16. Sección de la interfaz de RaPCUBES dedicada a la tabla de resultados instantáneos y el botón que ejecuta el programa. 32 3.4.4. Apartado gráfico. El apartado gráfico de la aplicación RaPCUBES, situado en la parte inferior de la interfaz, es probablemente el más útil e interesante de todos, aunque también el más complejo de utilizar. En la Figura 17, ilustramos su apariencia y nos servirá de apoyo en las explicaciones que siguen. Figura 17. Sección de la interfaz de RaPCUBES que recoge todos los elementos relacionados con la representación gráfica de resultados. En primer lugar, arriba a la izquierda encontramos un desplegable en el que podemos elegir qué tipo de datos queremos representar: actividades o poblaciones. La selección por defecto es radiactividades. Desde el momento en el que se completan los cálculos tras pulsar el botón “Run”, ya aparecen en la lista de “Nucleus to plot”, a la izquierda, todos los radionúclidos de la serie que participan en el problema. Cada vez que se selecciona uno de ellos, aparece la curva correspondiente en la primera gráfica. Además, la aplicación nos permite dibujar hasta tres líneas a la vez, manteniendo pulsada la tecla CTRL a la vez que clicamos. Sin embargo, nunca podremos tener seleccionados núcleos hermanos simultáneamente. Por otra parte, a la derecha encontramos la interfaz gráfica dedicada a la representación de cocientes de actividades o poblaciones (según lo seleccionado). Cuando más de un elemento es elegido en “Nucleus to plot”, al instante aparecen el cociente o cocientes competentes en el listado llamado “Ratios to plot”. Estas razones se construyen siempre dividiendo la magnitud asociada al núcleo más joven entre la del de mayor antigüedad. Como consecuencia de la restricción a la hora de representar la evolución de las magnitudes, solo tres ratios estarán disponibles, como máximo, para ser dibujados a la vez. Finalmente, en la zona superior del apartado gráfico encontramos un elemento deslizable denominado “Maximum time value”, que nos permite acortar el dominio de tiempo que es mostrado en ambas gráficas, fijado al principio en el doble del tiempo de cálculo. Esto 33 puede resultar útil en el caso de trabajar con radioisótopos con semividas muy dispares, pues, para aquellos con valores de esta magnitud más pequeños, las variaciones en el comportamiento son más rápidas y es posible que necesitemos enfocarnos en los tiempos más bajos. Para concluir, describiremos algunas funcionalidades extras que MATLAB nos permite incluir en cada uno de los dos gráficos, y que mostramos en la Figura 18. Al llevar el ratón a la parte superior derecha de cada par de ejes, dispondremos de un menú con varias utilidades interesantes a tener en cuenta. Primero, encontramos la opción de guardar la figura en diferentes formatos, o bien copiarla como imagen o como gráfico vectorial. A su lado, tenemos dos elementos que nos permiten hacer zum, haciendo clic y arrastrando sobre la zona de interés, o bien alejar el punto de vista, clicando sobre la pantalla. Cabe mencionar que ambas utilidades están también disponibles simplemente desplazando la rueda del ratón, como es habitual. Por último, el símbolo de la casa tiene la función de volver a la visión de la representación por defecto. Figura 18. Opciones gráficas adicionales en la parte superior derecha de cada par de ejes: guardar o copiar imagen, hacer zum, alejar punto de vista o volver a visión inicial. 4. Ejemplos de uso de la aplicación, posibles mejoras y herramientas similares. La herramienta RaPCUBES, de la que ya conocemos su funcionamiento e instrucciones de uso, puede ser empleada para analizar diferentes situaciones que tienen lugar en los sistemas que contienen radionúclidos pertenecientes a alguna serie radiactiva natural. En esta sección, vamos a comparar los resultados computados por la aplicación con algunos datos publicados en artículos científicos. Después, discutiremos sobre algunas características interesantes que podrían ser añadidas a RaPCUBES en versiones posteriores y comentaremos sus ventajas frente a otros programas similares. 34 4.1. Comparación de datos expuestos en artículos científicos con resultados calculados por RaPCUBES. Los datos que vamos a emplear para verificar el buen comportamiento de la aplicación han sido extraídos de dos publicaciones sobre investigaciones relacionadas con la materia que nos ocupa: estimación de riesgo radiológico, estudio de desequilibrios o flujo de masa en familias radiactivas naturales. En particular, veremos, sobre todo, las situaciones de equilibrio descritas en 2.1.5. 4.1.1. Comparativa con resultados extraídos de un artículo sobre los problemas del desequilibrio radiactivo en series naturales presentes en materiales de construcción. El documento en el que se fundamenta el contenido de este apartado se titula Measurement of radioactivity in building materials – Problems encountered caused by possible disequilibrium in natural decay series y fue publicado en 2018 [13]. La mayoría de los materiales empleados en construcción se componen de materia mineral en bruto que sufre ciertos procesos industriales que las transforman para su posterior utilización. A lo largo de dichas conversiones, son incorporados determinados residuos que pueden contener concentraciones elevadas de radionúclidos naturales y que se denominan NORM (Naturally Ocurring Radioactive Materials). Por este motivo, se requiere llevar un control acerca de los niveles de actividad de las sustancias en cuestión, de modo que solo se empleen si el daño que pueden causarnos es mínimo. Como consecuencia, surge la necesidad de elaborar una normativa que regule la dosis máxima permitida que puedan proporcionar a las personas. En el caso de la Unión Europea, se han establecido un techo de 1mSv año. Sin embargo, la absorción de radiación por parte del organismo es, en la práctica, imposible de medir de forma directa. Así, la magnitud de interés pasa a ser la actividad, a partir de la cual se pueden efectuar estimaciones más o menos precisas de las dosis correspondientes. Por consiguiente, se ha definido el índice 𝐼, que debe cumplir 𝐼=𝐶226−Ra 300Bq kg+𝐶232−Th 200Bq kg+𝐶40−K 3000Bq kg≤1 [13], (29) donde los numeradores de las fracciones son las concentraciones másicas de actividad, expresadas en Bq kg, de los radioisótopos 226Ra, 232Th y 40K, en este orden. Por otra parte, el método empleado para la evaluación de las radiactividades buscadas es la espectroscopía gamma, que detecta la radiación de este tipo emitida por los radionúclidos de cada cadena participante. Para el caso del 40K, la medida es directa, pero no para los otros 35 dos núcleos. A partir de ahora, nos centraremos en dos desequilibrios que pueden tener lugar en la familia del 232Th y una de sus subseries. En lo sucesivo, vamos a ignorar la participación del 228Ac, con una semivida algo superior a seis horas, en la cuestión que nos ocupa, pues, para los tiempos con los que vamos a trabajar, de varias decenas de años, su actividad es prácticamente idéntica a la de su padre (equilibrio secular), 228Ra, con semivida de unos seis años. En primer lugar, puede ocurrir que, inicialmente, solo haya población de 232Th en el material, por lo que observaremos una evolución de la actividad del 228Ra hasta alcanzar el equilibrio secular. Si consideramos también la presencia del 228Th, hijo del 228Ac, esperamos que, con su semivida de dos años, tienda hacia una situación de equilibrio transitorio con el 228Ra y termine uniéndose a la línea que marca equilibrio secular. Esta circunstancia la vemos reflejada en la Figura 19, donde la gráfica (a) es la que aparece en el artículo [13] y la (b), la equivalente calculada por RaPCUBES. En ambas queda patente que las situaciones de equilibrio secular son alcanzadas una vez transcurridos en torno a cuarenta años. (a) (b) Figura 19. Estudio de desequilibrio en la serie del 232Th, correspondiente a una muestra en la que, inicialmente, solo hay población del propio 232Th. La gráfica (a) muestra los resultados publicados en el artículo sobre radiactividad en materiales de construcción [13], mientras que la (b) ha sido calculada por RaPCUBES. En ambas se observa una tendencia hacia el equilibrio secular, alcanzado unos cuarenta años después de la creación de la muestra. Por otro lado, es posible que el desequilibrio se deba a la carencia de núcleos de 232Th en el origen de la muestra, siendo esta generada por una población inicial de 228Ra. De esta forma, se da lugar a dos subseries que considerar: 228Ra decayendo a 228Ac, y 228Th desintegrándose en 224Ra y produciendo varios radionúclidos de semivida relativamente muy 36 corta. Aunque esta situación no es de utilidad para evaluar el índice (29), si es necesario saber reconocerla para efectuar su descarte. Si únicamente tenemos en cuenta las participaciones de 228Ra y 228Th, podemos esperar un comportamiento de equilibrio transitorio entre un núcleo padre y su hijo, hecho que reflejamos en la Figura 20. En ella, la gráfica (a) es, de nuevo, la que podemos encontrar en la publicación de referencia [13], mientras que la (b) ha sido obtenida por RaPCUBES. Vemos que la condición de equilibrio se alcanza hacia el quinto año. (a) (b) Figura 20. Estudio de desequilibrio en la serie del 232Th, correspondiente a una muestra en la que, inicialmente, solo hay población del 282Ra. La gráfica (a) muestra los resultados publicados en el artículo sobre radiactividad en materiales de construcción [13], mientras que la (b) ha sido calculada por RaPCUBES. En ambas se observa una tendencia característica del equilibrio transitorio. La igualdad de actividades tiene lugar hacia el quinto año a partir de la creación de la muestra. 4.1.2. Comparativa con resultados extraídos de un artículo sobre riesgos radiológicos y químicos por desechos generados en la industria del dióxido de titanio. El documento en el que se fundamenta el contenido de este apartado se titula Radiological and chemical risks by waste scales generated in the titanium dioxide industry y fue publicado en 2021 [14]. La producción industrial de pigmentos de dióxido de titanio a partir de mineral de ilmenita resulta ser un proceso en el que el material obtenido queda enriquecido por ciertas sustancias radiactivas y/o tóxicas. Entre ellas, destacan los isótopos de radio y plomo que se depositan en las paredes internas de las tuberías, procedentes de las desintegraciones que se suceden las series de uranio y torio. Por ello, es requerido un estudio y control de dicha materia para determinar su grado de peligro para la salud de las personas, fundamentalmente aquellas que trabajan en las fábricas, que son las más expuestas. El resultado de los análisis que se 37 exponen en el artículo vislumbra que los empleados a cargo de actividades convencionales reciben dosis menores a 1mSv año [14]. Varios procedimientos son requeridos para el completo examen de los residuos: caracterización mineralógica con difracción de rayos X, composición elemental a partir del uso de fluorescencia de rayos X, microscopía electrónica de barrido (SEM) o determinaciones radiométricas basadas en espectrometría de rayos gamma y partículas alfa. En esta última parte es en la que nos vamos a centrar de ahora en adelante, en particular, en dos de las cinco muestras tomadas y estudiadas por los autores del artículo [14]. Los resultados recopilados en la publicación [14], que vamos a tratar en este apartado, se identifican con sistemas en los que interviene, esencialmente, la cadena del 232Th. Concretamente, los análisis radiométricos de las muestras proporcionan concentraciones de actividad de los isótopos 232Th y 230Th despreciables frente a la del 228Ra. Por consiguiente, supondremos en nuestras simulaciones que, inicialmente, solo hay población de este último núcleo, que da lugar a 228Th por medio de 228Ac. En cambio, no consideraremos el actinio en nuestras gráficas, ya que su semivida es, de nuevo, muy pequeña en comparación con los tiempos que vamos a manejar. En líneas generales, esperamos observar un grupo de gráficas en las que se manifieste una situación de equilibrio transitorio entre 228Th y 228Ra a partir de un cierto instante de tiempo. Los datos que utilizaremos para la representación en RaPCUBES del comportamiento de las muestras de restos cristalizados, denominada CS1, y del filtro Moore, bautizada como MF, aparecen recogidos en la Tabla 5 [14]. Se corresponden con dos fechas de medida diferentes: una en la que se efectuó espectrometría gamma sobre los dos radionúclidos y otra posterior en la que solo se midió 228Th empleando espectrometría alfa. Datos de la concentración de actividad (CA) medida para 228Ra y 228Th en dos muestras recogidas en una fábrica de 𝐓𝐢𝐎𝟐 Muestra Fecha de recolección Espectrometría gamma Espectrometría alfa Fecha de medida (𝑡𝑚) CA(𝑡𝑚) 228Ra (Bq g) CA(𝑡𝑚) 228Th (Bq g) Fecha de medida (𝑡𝑛) CA(𝑡𝑚) 228Th (Bq g) CS1 12-2006 9-2019 40±6 63±8 8-2020 63±5 MF 12-2006 6-2013 29,3±3,5 32,8±2,1 8-2020 17.5±1.2 Tabla 5. Datos de concentraciones de actividad para 228Ra y 228Th, medidas en diferentes fechas por espectrometrías gamma y alfa, a partir de muestras obtenidas en una fábrica de TiO2 [14]. 38 Con el objetivo de obtener las mismas gráficas que los investigadores [14], accederemos al código de la aplicación para obtener los datos en cuestión y poder modificar las representaciones. Igualmente, añadiremos el dibujo original generado por RaPCUBES y poder comparar. Para la construcción de las curvas de concentración de actividad, haremos uso de la fecha de recolección, que consideraremos como instante inicial en el que se crea la muestra, la fecha de medida de las concentraciones por espectroscopía gamma y el valor recogido en este caso para el 228Ra. Con ello, completamos todas las entradas de usuario que ofrece RaPCUBES, salvo la fecha de cálculo, que ha sido elegida para facilitar al máximo una visualización óptima de la comparativa. Asimismo, para determinar con qué bondad se cumple la suposición de que al inicio solo haya población de 228Ra, localizaremos los puntos referentes a las dos medidas del 228Th y comprobaremos cómo de cerca pasa la línea concerniente. En la Figura 21 se encuentran los resultados obtenidos para las muestras CS1 y MF, indicadas por los subíndices 1 y 2, respectivamente. Las gráficas (a) son las pertenecientes al artículo científico [14], las (b) son las salidas de la aplicación construida y las (c) se identifican con las imágenes transformadas con MATLAB para parecerse más a las de la publicación. Queda patente en dichas representaciones que la presunción de la que partimos al principio no es exacta, pues los valores medidos para el 228Th se alejan, en general, de los esperados teóricamente. Por último, concluiremos que, aunque por el momento nuestra aplicación no permite tratar los datos que calcula fuera de ella, sí que tiene potencial para emplearse con este fin y permitir una mayor libertad de creación. 4.2. Utilidades adicionales para versiones posteriores. La variedad de situaciones posibles en las que es útil la aplicación RaPCUBES está actualmente limitada, en esencia, por los requerimientos de tiempo que tiene el desarrollo completo de un proyecto como este Trabajo de Fin de Grado, y de espacio, en la interfaz. Además, el alumno encargado del mismo posee conocimientos no muy extensos de programación, por lo que es seguro que el código puede ser mejor optimizado. En cambio, sí que han surgido durante la construcción de la herramienta diversas ideas que pueden enriquecerla enormemente y convertirla en un instrumento de mayor interés científico. A continuación, presentamos un listado con las posibles características a considerar para ser añadidas en futuras versiones RaPCUBES, junto con algunas indicaciones de cómo se podrían implementar en el código elaborado.