El radón en suelos, rocas, materiales de construcción y aguas subterráneas de las Islas Canarias Orientales

ÁNGELES MARRERO DÍAZ, SECRETARIA DEL DEPARTAMENTO DE FÍSICA DE LA UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS DE GRAN CANARIA CERTIFICA, Que el Consejo de Doctores del Departamento en su sesión de fecha 20 de Noviembre de 2015 tomó el acuerdo de dar el consentimiento para su tramitación, a la tesis titulada “El radón en suelos, rocas, materiales de construcción y aguas subterráneas de las Islas Canarias Orientales”, presentada por el doctorando D. Héctor Eulogio Alonso Hernández y dirigida por el Doctor D. Jesús García Rubiano y codirigida por el Doctor D. Pablo Martel Escobar Y, para que así conste, y a efectos de lo previsto en el Art. 73.2 del Reglamento de Estudios de Doctorado de esta Universidad, firmo la presente en Las Palmas de Gran Canaria, a 20 de noviembre de dos mil quince. Campus de Tafira. Edificio de Ciencias Básicas. 35017 Las Palmas de Gran Canaria UNIVERSIDAD DE LAS PALMAS DE GRAN CANARIA DEPARTAMENTO DE FÍSICA PROGRAMA DE DOCTORADO FÍSICA FUNDAMENTAL Y APLICADA El radón en suelos, rocas, materiales de construcción y aguas subterráneas de las Islas Canarias Orientales. Tesis doctoral presentada por D. Héctor Eulogio Alonso Hernández. Dirigida por el Dr. D. Jesús García Rubiano y por el Dr. Don Pablo Martel Escobar. El director El director Fdo: Dr García Rubiano Fdo: Dr. Martel Escobar El doctorando Fdo.: Héctor Eulogio Alonso Hernández Las Palmas de Gran Canaria a 18 de noviembre de 2015 A mis padres, Arminda y Eulogio y hermanos, Beatriz e Iván Agradecimientos Deseo expresar mi más sincero agradecimiento al Dr. D. Jesús García Rubiano, director de esta Tesis Doctoral, por las intensas horas de trabajo, por su gran entusiasmo, constante apoyo y dedicación y por arrastrarme en el año 2008 al Grupo de Investigación de Interacción Radiación-Materia (GIRMA), una de las decisiones más acertadas de mi vida, que me permitió integrarme en un excelente grupo de personas. De igual manera, también deseo expresar mi sincero agradecimiento al Dr. D. Pablo Martel Escobar, codirector de esta Tesis Doctoral y coordinador del grupo GIRMA, por sus ideas, apoyo y colaboración en este trabajo de Tesis Doctoral. Agradecer a Dr. D. Pedro Sancho Díaz por introducirme en las tareas de investigación y por su ejemplo como docente entregado y en especial como persona. Agradecer a mi compañero de fatigas el Dr D. Miguel Ángel Arnedo Ayensa, su intensa ayuda en el desarrollo experimental de esta tesis, en la toma de muestras y desarrollo de protocolos de medida. Sin su ayuda nada de esto hubiese ocurrido. A D. Jonay González Guerra, por su colaboración desinteresada en este trabajo, por ayudarme a arrastrar “el checo” por las Islas Canarias Orientales y por su grandísima ayuda en la recta final de este trabajo. A mis compañeros del grupo de investigación, Alicia, Antonio, Juan Miguel, Rafa, Guada, y Bárbara, y a mis compañeros del Departamento de Física Jose, Ángeles, Mercedes, Ángel, Carmen, Luis, Antonio, Juan Manuel, Germán y todos los demás que han vivido conmigo la realización de esta tesis doctoral, les agradezco su apoyo, ánimo, colaboración y sobre todo, cariño y amistad. Debo un especial reconocimiento al Dr. D. Luis S. Quindós Poncela, jefe del grupo LaRUC de la Universidad de Cantabria, quien nos orientó a encontrar el camino adecuado en el momento de formular este trabajo de investigación. Su apoyo constante en todo este periodo, sus consejos sobre los trabajos de campo y laboratorio, así como su cercanía a la hora de resolver cualquier duda han sido fundamentales para la culminación de esta tesis doctoral. Este trabajo tampoco habría visto la luz sin la inestimable ayuda del Dr. D. Juan Pedro Bolívar de la Universidad de Huelva al que debemos un especial agradecimiento por su hospitalidad durante la estancia en dicha Universidad para iniciar nuestros pasos en la radiactividad ambiental, y por compartir sus experiencias y consejos sobre la medida de radón. La ayuda de los miembros de su equipo de trabajo, en particular al Dr D. Israel López, ha sido fundamental a la hora de plantear los trabajos experimentales del capítulo 3 de esta tesis. Al Dr D Francisco Pérez Torrado mi agradecimiento por abrirme el Taller de Geología, por su ayuda con la selección de rocas, y por sus notas y puntualizaciones sobre la Geología de las Islas Canarias, sin las cuales no hubiese podido analizar los resultados. A las Doctoras Dña. M. Carmen Cabrera y Dña. Tatiana Cruz por su ayuda con la hidrogeología de Gran Canaria. A mis compañeros del Departamento de Física, D. José Luis Alemán y a D. Juan Francisco Quevedo, siempre dispuestos ayudarme con todo lo que tenía que ver con el laboratorio, cámaras de acumulación y tratamiento de muestras, o con cualquier problema técnico. A Amaya, Fernando, Lola, Lorenzo, Jacques y Freya, saben perfectamente que parte de este trabajo es de ustedes, qué más puedo decir…. y que a pesar de conocerme de verdad, siguen siendo mis amigos. Finalmente agradezco el soporte económico proporcionado por el Consejo de Seguridad Nuclear, quien ha financiado estos trabajos mediante los proyectos de investigación “Estudio sobre la distribución de radioisótopos naturales y de radón en las Islas Canarias Orientales” y “Estudio de las concentraciones de radón en viviendas, lugares de trabajo y materiales de construcción en las Islas Canarias Orientales”, en sus convocatorias de proyectos de I+D 2009 y 2012, Y como no a mi familia: Nieves, Miguel, Irene y Nacho que durante el tiempo dedicado a esta Tesis Doctoral han aguantado mis enfados y frustraciones. Ellos han sido el motivo de la realización de este trabajo. Espero que con el resultado obtenido se sientan orgullosos. Y otra vez a esta mujer, Nieves, que tuve la suerte de conocer hace treinta y cinco años; estoy plenamente seguro que sin ella, no hubiese podido realizar este trabajo. Índice General ................................. 1 Figura 4.7 Situación de los puntos de medida en la isla de Lanzarote. Coordenadas UTMhuso 28. ................................................................................................................................ 117 Figura 4.8 Mapa de isolíneas de concentración de radón en suelos en la Isla de Gran Canaria. en kBq/m3 obtenido utilizando diversos métodos de interpolación ...................... 124 Figura 4.9 Diagrama de distribución de frecuencias de los datos de concentración de actividad de radón de la Isla de Gran Canaria. .................................................................... 127 Figura 4.10 Isla de Gran Canaria. Diagrama de cajas y bigotes de los datos de concentración de actividad radón. ....................................................................................... 128 Figura 4.11 Mapa de concentración de radón en suelos a 50 cm de profundidad. ............. 129 Figura 4.12 Mapa geológico de la isla de Gran Canaria...................................................... 130 Figura 4.13 Izquierda. Mapa de tasa de exposición. Centro. Mapa de distribución superficial de 226Ra. Derecha. Mapa de distribución superficial de 232Th. ....................... 130 Figura 4.14 Isla de Gran Canaria. Datos estadísticos correspondientes a la relación entre la concentración actividad de radón y el código geológico de la zona. ............................... 132 Figura 4.15 Diagrama de distribución de frecuencias de los datos de concentración de actividad de radón de la Isla de Fuerteventura. ................................................................... 133 Figura 4.16 Isla de Fuerteventura. Diagrama de cajas y bigotes de los datos concentración de actividad de radón. .......................................................................................................... 134 Figura 4.17 Mapa de concentración de radón en suelos a 50 cm de profundidad .............. 135 Figura 4.18 Mapa geológico de Fuerteventura. ................................................................... 135 Figura 4.19 Izquierda. Mapa de tasa de exposición. Centro. Mapa de distribución superficial de 226Ra. Derecha. Mapa de distribución superficial de 232Th. ....................... 136 Figura 4.20 Complejo Basal. Izquierda, Macizo de Betancuria. Derecha, Montaña de Tindaya. ................................................................................................................................ 136 Figura 4.21 Isla de Fuerteventura. Datos estadísticos correspondientes a la relación entre la concentración actividad de radón y el código geológico de la zona. ............................... 137 Figura 4.22 Diagrama de distribución de frecuencias de los datos de concentración de actividad de radón de la Isla de Lanzarote. ......................................................................... 139 Figura 4.23 Isla de Lanzarote. Diagrama de cajas y bigotes de los datos concentración de actividad de radón. ............................................................................................................... 139 Figura 4.24 Mapa de concentración de radón en suelos a 50 cm de profundidad .............. 140 Figura 4.25 Mapa geológico de Lanzarote. ........................................................................ 141 Figura 4.26 Izquierda. Mapa de tasa de exposición. Centro. Mapa de distribución superficial de 226Ra. Derecha. Mapa de distribución superficial de 232Th. ....................... 141 Figura 4.27 Isla de Lanzarote. Datos estadísticos correspondientes a la relación entre la concentración actividad de radón y el código geológico de la zona. ................................... 142 Figura 4.28 Localización de puntos seleccionados en Gran Canaria y Fuerteventura para el estudio de la variación del radón con la profundidad ....................................................... 144 Figura 4.29 Perfiles verticales de: a) arriba izquierda, concentración de 226Ra, b) arriba derecha, permeabilidad, c) abajo izquierda, concentración de 222Rn y d) abajo derecha, detalle concentración de perfiles de 222Rn. ........................................................................ 145 Figura 5.1 Clasificación alemana del terreno a partir de las medidas de concentración de actividad de radón y la permeabilidad del suelo a los gases. .............................................. 151 Figura 5.2 Criterios de clasificación de las zonas propensas al radón según la metodología propuesta por Neznal y Barnet. ........................................................................................... 153 Figura 5.3 Izquierda, Diagrama de cajas y bigotes de permeabilidad a los gases. Derecha, % de distribución de permeabilidad por islas. ...................................................................... 157 Figura 5.4 Mapa de permeabilidad a los gases a 50 cm de profundidad. Arriba izquierda, Gran Canaria. Arriba derecha, Lanzarote. Abajo izquierda, Fuerteventura. ....................... 158 Figura 5.5 Diagrama de cajas y bigotes de los valores de potencial de radón geogénico por islas ................................................................................................................................ 160 Figura 5.6 Resultados de los valores de potencial de radón obtenidos en, izquierda, Gran Canaria, y derecha, Fuerteventura. ..................................................................................... 160 Figura 5.7 Resultados de los valores de potencial de radón obtenidos en, izquierda, Lanzarote ............................................................................................................................. 161 Figura 5.8 Mapas de potencial de radón de Gran Canaria, izquierda, aproximación checa, y derecha, aproximación alemana. Kriging Ordinario. ......................................................... 162 Figura 5.9 Mapas de potencial de radón de Fuerteventura, izquierda, aproximación checa, y derecha, aproximación alemana. Kriging Ordinario .......................................................... 163 Figura 5.10 Mapas de potencial de radón de Lanzarote, izquierda, aproximación checa, y derecha, aproximación alemana. Kriging Ordinario. ............................................................ 163 Figura 5.11 Mapa de potencial de radón de Alemania obtenido a partir de la aproximación checa, “Neznal-type”, obtenido de (Gruber et al., 2013). Kriging Ordinario. ....................... 164 Figura 6.1 Localización del área de estudio. Mapa geológico simplificado de Gran Canaria (modificado de (ITGE, 1990)), y perfil geológico del área de estudio. Las secciones han sido representados a partir de los datos geológicos proporcionados por los pozos (modificado de (PHGC, 1991)). ............................................................................................ 167 Figura 6.2 Distribución espacial de los puntos de muestreo y los curvas de nivel piezométrico de las agua subterráneas en el año 2008-2009, modificado de (Benavides and Galindo, 2010) y (Estévez et al., 2012). Coordenadas en UTM WGS84 28N. ............. 168 Figura 6.3 a) Esquema del dispositivo experimental de medida (Saphymo, 2000). b) Imagen del dispositivo experimental en el laboratorio ......................................................... 169 Figura 6.4 Ejemplos de curvas obtenidas por el AlphaGUARD y analizadas por el sistema de adquisición de datos DataExpert de Saphymo. .............................................................. 170 Figura 6.5 Diagrama de distribución de frecuencias de las concentraciones de actividad de radón en aguas. ................................................................................................................... 172 Figura 6.6 Distribución espacial de los valores de concentración de actividad de radón obtenidos. Las muestras han sido agrupadas por su distribución geográfica y por el valor de concentración de radón obtenido. ................................................................................... 173 Figura 6.7 Repetición de las secciones de la geología profunda, obtenidos a partir de los datos geológicos proporcionados por los pozos (modificado de (PHGC, 1991)). ............... 174 Figura 6.8 Diagrama de cajas y bigotes de los valores de la concentración de actividad de radón en aguas según los grupos establecidos por barrancos. .......................................... 175 Figura 6.9 Diagrama de cajas y bigotes de los valores de la concentración de actividad de radón en aguas según los grupos establecidos por cota de fondo. .................................... 176 Figura 6.10 Radón frente a cociente Ca+Mg / Na+K. .......................................................... 177 Figura 6.11 Concentración de radón (Bq·L-1) frente al uranio (µg L-1). ............................. 178 Figura 6.12 Radón (Bq·L-1) frente al tiempo (días) ............................................................. 178 Índice de tablas Tabla 2.1. Descripción de las energías correspondientes a cada ventana del RAD7 ........... 34 Tabla 2.2. Protocolos de medida prefijados para el RAD7 .................................................... 35 Tabla 2.3. Valores promedio de concentración de radón obtenido mediante distintos detectores para una concentración de referencia. ................................................................. 50 Tabla 2.4. Resultados de las medidas de radón en aguas. ................................................... 51 Tabla 2.5. Detectores y tiempos de medida. ......................................................................... 56 Tabla 2.6. Estadística de las primeras 70 h. .......................................................................... 59 Tabla 3.1. Litotipos de rocas volcánicas de Canarias (Según J.A. Rodríguez Losada y L.E. Hernández Gutiérrez (Rodríguez-Losada et al., 2007)). ........................................................ 68 Tabla 3.2. Muestras de los distintos litotipos roca de las Islas Canarias Orientales seleccionadas para el estudio del potencial de emanación de radón. .................................. 71 Tabla 3.3. Tipo, isla, localización e identificación de los litotipos analizados. ....................... 72 Tabla 3.4. Composición química de rocas volcánicas. Límites de variación. (Caldas et al., 1982) ...................................................................................................................................... 74 Tabla 3.5. Composición radioisotópica (en Bq kg-1) de cada muestra analizada. ................ 75 Tabla 3.6. Coeficientes del ajuste por mínimos cuadrados de curva de decaimiento. .......... 77 Tabla 3.7. Resultados: Tasa de exhalación por unidad de superficie para cada muestra analizada, obtenidas tras 24 días de acumulación (método largo). ...................................... 82 Tabla 3.8. Resultados: Tasa de exhalación por unidad de superficie para cada muestra analizada, para las primeras 24 horas de acumulación. ........................................................ 83 Tabla 3.9. Valores límite del u-test usado. ............................................................................. 84 Tabla 3.10. Resultados: Tasa de exhalación por unidad de masa, fracción de emanación y potencial de radón, para cada muestras analizada. ........................................................... 85 Tabla 3.11. Comparativa de tasa de exhalación de diferentes materiales naturales. ........... 86 Tabla 3.12. Relación de bloques de hormigón analizados. Forma (ancho x alto x largo) y superficie de exhalación estimada. ........................................................................................ 90 Tabla 3.13. Composición radioisotópica (en Bq kg-1) de los materiales. .............................. 93 Tabla 3.14. Coeficientes del ajuste por mínimos cuadrados de curva de decaimiento. ........ 95 Tabla 3.15. Resultados: Tasa de exhalación por unidad de superficie para cada muestra analizada, obtenidas tras 24 días de acumulación (método largo). ...................................... 97 Tabla 3.16. Resultados: Tasa de exhalación por unidad de superficie para cada muestra analizada, para las primeras 24 horas de acumulación. ........................................................ 98 Tabla 3.17. Resultados: Tasa de exhalación por unidad de masa, fracción de emanación y potencial de radón, para cada muestras analizada. ........................................................... 99 Tabla 3.18. Resultados de la variación de la tasa de exhalación con el estado de agregación de los bloques de hormigón .............................................................................. 100 Tabla 3.19. Comparativa de tasa de exhalación de diferentes materiales de construcción. ........................................................................................................................ 101 Tabla 3.20. Valores de referencia del índice gamma según la dosis .................................. 105 Tabla 3.21. Composición radioisotópica (en Bq kg-1) e índices de riesgo. ......................... 105 Tabla 4.1. Gran Canaria. Indicadores estadísticos de la distribución de concentraciones de actividad de radón obtenidos ............................................................................................... 125 Tabla 4.2. Fuerteventura. Indicadores estadísticos de la distribución de concentraciones de actividad de radón obtenidos .......................................................................................... 133 Tabla 4.3. Lanzarote. Indicadores estadísticos de la distribución de concentraciones de actividad de radón obtenidos ............................................................................................... 138 Tabla 4.4. Relación de puntos seleccionados en Gran Canaria y Fuerteventura para el estudio de la variación en profundidad del radón. ............................................................... 143 Tabla 4.5. Comparación de la concentración de radón en suelos obtenida en la literatura. 147 Tabla 5.1 Clasificación checa del terreno a partir de las medidas de concentración de actividad de radón y la permeabilidad estimada del suelo a los gases ............................... 152 Tabla 5.2 Clasificación de la permeabilidad del suelo a los gases (Neznal, 2005). ............ 153 Tabla 5.3 Recomendación de la Autoridad Sueca de Protección Radiológica para la clasificación del terreno en relación con el riesgo de radón en interiores. (Dubois, 2005). 155 Tabla 5.4 Indicadores estadísticos de la permeabilidad por islas. Permeabilidad en m2. .. 156 Tabla 5.5 Indicadores estadísticos del potencial de radón geogénico ................................ 159 Tabla 6.1. Indicadores estadísticos de la distribución de concentración de actividad de radón en aguas obtenida. .................................................................................................... 171 Tabla 6.2. Indicadores estadísticos de la de concentración de actividad de radón en aguas según los grupos establecidos (Bq·L-1). ............................................................................. 175 Tabla 6.3. Composición química de rocas volcánicas. Límites de variación. ...................... 177 Tabla 6.4. Coeficientes del ajuste por mínimos cuadrados de los datos de Azuaje. .......... 179 Apéndice. Índice de figuras Figura A2.1 Izquierda, muestra M1. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M2. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 192 Figura A2.2 Izquierda, muestra M3. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M4. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 193 Figura A2.3 Izquierda, muestra M5. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M6. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 193 Figura A2.4 Izquierda, muestra M7. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M8. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 193 Figura A2.5 Izquierda, muestra M9. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M10. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 194 Figura A2.6 Izquierda, muestra M11. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. .............................................................. 194 Figura A2.7 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras M1 y M2. ............................................................................................................... 195 Figura A2.8 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras M3 y M4. ............................................................................................................... 195 Figura A2.9 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras M5 y M6. ............................................................................................................... 195 Figura A2.10 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras M7 y M8. ............................................................................................................... 196 Figura A2.11 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras M9 y M10. ............................................................................................................. 196 Figura A2.12 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras M11. ...................................................................................................................... 196 Figura A2.13 Análisis de la variación de la temperatura durante el periodo de acumulación para las muestras M1 y M2. ................................................................................................. 197 Figura A2.14 Análisis de la variación de la temperatura durante el periodo de acumulación para las muestras M3 y M4. ................................................................................................. 197 Figura A2.15 Análisis de la variación de la temperatura durante el periodo de acumulación para las muestras M5 y M6. ................................................................................................. 197 Figura A2.16 Análisis de la variación de la temperatura durante el periodo de acumulación para las muestras M7 y M8. ................................................................................................. 198 Figura A2.17 Análisis de la variación de la temperatura durante el periodo de acumulación para las muestras M9 y M10. ............................................................................................... 198 Figura A2.18 Análisis de la variación de la temperatura durante el periodo de acumulación para las muestras M11. ........................................................................................................ 198 Figura A2.19 Izquierda, muestra M1. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M2. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. .............................................................................................................. 199 Figura A2.20 Izquierda, muestra M3. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M4. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. .............................................................................................................. 199 Figura A2.21 Izquierda, muestra M5. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M6. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. .............................................................................................................. 199 Figura A2.22 Izquierda, muestra M7. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M8. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. .............................................................................................................. 200 Figura A2.23 Izquierda, muestra M9. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra M10. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. .............................................................................................................. 200 Figura A2.24 Izquierda, muestra M11. Arriba, primeras 24 h con ajuste lineal. Abajo, residuos obtenidos. .............................................................................................................. 200 Figura A2.25 Izquierda, muestra B1. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B2. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 205 Figura A2.26 Izquierda, muestra B3. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B4. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 205 Figura A2.27 Izquierda, muestra B5. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B6. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 206 Figura A2.28 Izquierda, muestra B7. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B8. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 206 Figura A2.29 Izquierda, muestra B9. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B10. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 206 Figura A2.30 Izquierda, muestra B11. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B12. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 207 Figura A2.31 Izquierda, muestra GRAVA 0-5. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra GRAVA 5-10. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ....................... 207 Figura A2.32 Izquierda, muestra GRAVA 10-20. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. .............................................................................................................................................. 207 Figura A2.33 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras B1 y B2. ................................................................................................................ 208 Figura A2.34 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras B3 y B4. ................................................................................................................ 209 Figura A2.35 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras B5 y B6. ................................................................................................................ 209 Figura A2.36 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras B7 y B8. ................................................................................................................ 209 Figura A2.37 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras B9 y B10. .............................................................................................................. 210 Figura A2.38 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras B11 y B12. ............................................................................................................ 210 Figura A2.39 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras GRAVA 0-5 y GRAVA 5-10. ................................................................................. 210 Figura A2.40 Histograma de frecuencias de los residuos de los ajustes realizados a las muestras GRAVA 10-20 ....................................................................................................... 210 Figura A2.41 Izquierda, muestra B1. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra B2. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos...................... 211 Figura A2.42 Izquierda, muestra B3. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra B4. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos...................... 211 Figura A2.43 Izquierda, muestra B5. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra B6. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos...................... 213 Figura A2.44 Izquierda, muestra B7. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra B8. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos...................... 213 Figura A2.45 Izquierda, muestra B9. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra B10. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. .................. 213 Figura A2.46 Izquierda, muestra B11. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra B12. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. .................. 213 Figura A2.47 Izquierda, muestra GRAVA 0-5. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra GRAVA 5-10. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. ............................................................................................................................. 213 Figura A2.48 Izquierda, muestra GRAVA 10-20. Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. Derecha, muestra CLINKER (MC3). Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. ............................................................................................................................. 213 Figura A2.49 Izquierda, muestra ARENA SAHARIANA (MC5). Primeras 24 h con ajuste lineal y residuos obtenidos. .................................................................................................. 214 Figura A2.50 Izquierda, muestra B1T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B2T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 215 Figura A2.51 Izquierda, muestra B3T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B4T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 215 Figura A2.52 Izquierda, muestra B5T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B6T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 216 Figura A2.53 Izquierda, muestra B7T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B8T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 216 Figura A2.54 Izquierda, muestra B9T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B10T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ................................................. 216 Figura A2.55 Izquierda, muestra B11T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. Derecha, muestra B12T. Arriba, curva horaria experimental con ajuste a partir de la constante de decaimiento efectiva obtenida. Abajo, residuos obtenidos. ........................... 217 Figura A4.1 Estadísticos de puntos de Gran Canaria clasificados por código 1. ................ 224 Figura A4.2 Estadísticos de puntos de Gran Canaria clasificados por códigos 2 y 4. ........ 225 Figura A4.3 Estadísticos de puntos de Gran Canaria clasificados por código 5. ................ 225 Figura A4.4 Estadísticos de puntos de Gran Canaria clasificados por código 6 ................. 225 Figura A4.5 Estadísticos de puntos de Fuerteventura clasificados por códigos 1 y 3. ....... 227 Figura A4.6 Estadísticos de puntos de Fuerteventura clasificados por códigos 2 y 4. ....... 227 Figura A4.7 Estadísticos de puntos de Fuerteventura clasificados por código 6. ............... 248 Figura A4.8 Estadísticos de puntos de Fuerteventura clasificados por código 7. ............... 248 Figura A4.9 Estadísticos de puntos de Lanzarote clasificados por código 1....................... 230 Figura A4.10 Estadísticos de puntos de Lanzarote clasificados por código 5. ................... 230 Apéndice. Índice de tablas. Tabla A2.1 Masa, densidad aparente y relativa, porosidad y constante de retrodifusión de los litotipos analizados. ........................................................................................................ 189 Tabla A2.2 Resultados análisis químicos de las muestras naturales. ................................. 190 Tabla A2.3 Resultados análisis químicos de las muestras naturales. ................................. 190 Tabla A2.4 Resultados análisis químicos de las muestras naturales. ................................. 191 Tabla A2.5 Resultados análisis químicos de las muestras naturales. ................................. 192 6 Capítulo 1 – Introducción El 232Th se desintegra por emisión alfa generando una cadena de descendientes que se pueden agrupar en 3 subseries (ver figura 1.3). La primera está compuesta sólo por el propio 232Th y tiene poca significación desde el punto de vista dosimétrico. En zonas de fondo calificable de normal sólo supone un 0.12% de la dosis total. La segunda subserie tiene por elementos más significativos el 228Ra, antiguamente denominado mesotorio, de periodo relativamente largo (5.75 años). Es un emisor beta y gamma y está presente en los minerales que contienen torio, también se encuentra en mineralizaciones de uranio tetravalente. A partir de este elemento, y pasando por el 228Th se llega al 224Ra, uno de los isótopos del radio de corto periodo (3.66 días). La tercera subserie comienza en el 220Rn, denominado también torón por proceder de la serie del torio. Este radioisótopo, descendiente del 224Ra, es el más abundante de los tres isótopos de radón. Su poder de emanación es unas 100 veces superior al 222Ra, pero desaparece rápidamente en la atmósfera debido a su corto periodo de semidesintegración de tan sólo 55.6 segundos. El 220Rn es emisor alfa y gamma y en su desintegración da lugar al 216Po. Por debajo del 220Rn la serie del torio no tiene términos de vida larga. El equilibrio entre el 220Rn y su progenie se alcanza a un ritmo dominado por el tiempo requerido para el crecimiento del 212Pb (vida media 10.6 h). La serie finaliza en el 208Pb estable procedente el anterior por emisión alfa. El radón y su progenie. Dosis debidas al radón. 1.2.1 Características fisicoquímicas y radiológicas. El radón es un elemento químico con número atómico 86 situado en el grupo los gases nobles del sistema periódico con los comparte la propiedad de ser inerte químicamente. Tiene una densidad 9.73 kg m-3 a la temperatura de 0ºC. Sus puntos de fusión y ebullición son -71ºC y -62 ºC respectivamente. A temperatura ambiente es un gas es incoloro inodoro e insípido si bien en estado sólido puede presentar distintas coloraciones que van desde el amarillento (a bajas temperaturas) a rojo-anaranjado a la temperatura del aire líquido (-140 ºC). Su concentración media en aire es de un átomo por cada 1018 átomos de aire, siendo su coeficiente de difusión en este medio 10-4 m-2s-1. Tiene una gran solubilidad en agua que aumenta a medida que disminuye la temperatura (0.23×103m3kg-1 a 20 ºC y 0.51×10-3m3kg-1 a 0 ºC) (Moreno Baltà et al., 2012). Como se muestra en las figuras 1.1, 1.2 y 1.3, en las tres series de desintegración radiactiva aparece, entre sus elementos, un isótopo del radón. Así, en la serie del 238U encontramos el isotopo 222Rn, con un periodo de semidesintegración de 3.84 días, en la serie del 235U aparece el isotopo 219Rn, con un periodo de semidesintegración de 3.92 s y, finalmente, la serie del 232Th incluye el isotopo 220Rn, con un periodo de semidesintegración de 54.5 s. A los isótopos de radón de las series del 235U y del 232Th, se les suele denominar, respectivamente, Actinón y Torón. Los tres isótopos del radón se encuentran en estado gaseoso en condiciones normales de presión y temperatura, y su capacidad de reaccionar para formar compuestos moleculares es muy pequeña, al tratarse de un gas noble. Esto hace que, una vez que se ha producido en el interior de Capítulo 1 – Introducción 7 la corteza terrestre, posea la capacidad de alcanzar la atmósfera por difusión molecular (proceso donde la materia se transporta de una región de alta concentración a una región de baja concentración) o por convección a través del terreno (proceso donde la materia se transporta en respuesta a un gradiente de presión), siendo posible encontrar radón y torón mezclados con los gases atmosféricos. La exhalación es el proceso mediante el que un gas es transportado hasta la atmosfera a través de un medio poroso por medio de los dos mecanismos descritos anteriormente: por difusión molecular y por convección. Debido a que los procesos de difusión y convección tienen unos tiempos de evolución muy superiores al periodo de desintegración del torón, y en mayor grado del actinón, estos isótopos del radón no serán de gran interés radiológico en lo que respecta a su presencia en la atmósfera. Por tanto a la hora de evaluar la contribución a la dosis natural recibida por el público debido al radón solo se suele tener en cuenta el 222Rn al que nos referiremos, en lo que sigue, como radón. Los productos de desintegración del 222Rn se pueden dividir en dos grupos (ver figura 1.1): la progenie de vida corta, que incluyen el 218Po, el 214Pb, el 214Bi y el 214Po, y la progenie de vida media larga, constituida por el 210Pb, el 210Bi y el 210Po. Dado que el elemento de permanencia del primer grupo tiene una vida media de 27 minutos, toda la secuencia de desintegraciones se puede completar antes de que los diferentes sistemas de limpieza del cuerpo humano los puedan eliminar (Amgarou et al., 2003). En el caso del 220Rn (torón) no existen descendientes de largo periodo siendo el radionucleido más importante de su cadena el 212Pb, con una vida media de 10.64 horas, tiempo durante el cual puede ser absorbido y pasar al torrente sanguíneo, siendo así transportado a otros órganos. El radón presente en la atmósfera alcanza el equilibrio radiactivo con su primer descendiente de vida corta en 20 minutos, siendo necesarias unas tres horas para que lo alcance con todos sus descendientes de vida corta. Si durante ese tiempo la concentración local de radón experimenta variaciones, desajustaría el equilibrio, en caso de que se hubiera alcanzado, ó dificultaría su establecimiento en otro caso. La separación del equilibrio puede ser por tanto, distinta en uno u otro caso (Ruipérez, 1979). Para conocer esa separación se introdujo el concepto de factor de equilibrio, definido como el cociente de la concentración de equilibrio equivalente de radón y su progenie que existan realmente en un volumen de aire, y la correspondiente concentración equivalente de radón cuando no existe equilibrio con sus descendientes (ICRP, 1994), cuyos límites teóricos son 1 y 0 para situaciones de equilibrio ó de desequilibrio total, respectivamente. Tras la desintegración del radón (Porstendörfer, 1994) los átomos de los elementos descendientes se recubren inmediatamente (< 1 s) de una capa de moléculas de agua que se encuentran en el aire constituyendo una entidad que se llama núcleo de condensación con diámetros entre 0,5 nm y 5 nm. Tras la formación de los núcleos de condensación, estos radionucleidos permanecen poco tiempo en el aire (< 100 s) adhiriéndose a partículas presentes en el aire de mayor tamaño, llamadas aerosoles, para así formar el llamado aerosol radiactivo de los descendientes del radón. Para aludir a esos 2 tipos de partículas, antes de la configuración como aerosoles y después de ella, se habla 8 Capítulo 1 – Introducción de fracción no adherida y de fracción adherida respectivamente. La movilidad de las primeras es muy superior a la de las segundas (Robayna Duque, 1998). 1.2.2 Distribución de radón en la corteza terrestre. 1.2.2.1 Radón en suelos. El principal foco de radón (en la inmensa mayoría de los casos) es el terreno, y la causa es su contenido natural en uranio y torio, a partir de los cuales se generará el 226Ra que, como se ha dicho, produce el radón en su proceso de desintegración. Así, mientras que los terrenos de origen basáltico poseen 1 ppm de uranio y 4 ppm de torio, las areniscas, al igual que los carbonatados poseen 0.5 ppm de uranio y 1.7 ppm de torio, los arcillosos poseen 3.5 ppm y 11 ppm respectivamente, los graníticos poseen 5 ppm de uranio y 12 ppm en torio, poseyendo un mayor potencial emisor de radón (Suárez Mahou et al., 2000). Se ha evaluado que una concentración 1 Bq·kg-1 de radio, equivale a 1700 Bq·m-3 de concentración de actividad de radón en el suelo (Sun et al., 2004). Las concentraciones de radón en la mayoría de suelos de la corteza terrestre pueden variar en varios órdenes de magnitud. El radón se desplaza por el terreno principalmente por difusión y por convección, dependiendo de propiedades como son la porosidad, la permeabilidad o la presencia de grietas o fallas. Este penetra en las edificaciones a través de las grietas de los cimientos, a través de los cerramientos en contacto con el suelo, las paredes y huecos, e incluso por las propias cañerías de los cuartos de baño. Otros focos de radón son los materiales utilizados en la construcción de las viviendas, especialmente cementos de bajo coste y calidad realizados a base de escorias de la industria metalúrgica. Finalmente, el gas suministrado como combustible doméstico puede contener también gas radón susceptible de ser liberado al medio. La concentración de radón en el interior del edificio crece en función de la porosidad de los materiales utilizados en su construcción. 1.2.2.2 Radón en la atmósfera En general, cuando el radón llega al aire atmosférico se difunde rápidamente. La concentración típica en la atmósfera es del orden de 10 Bq·m-3, aunque puede variar en un amplio rango de valores, entre 1 y 100 Bq·m-3, dependiendo de la exhalación de radón de cada terreno. Existen diversos factores que condicionan las concentraciones de radón outdoor, por ejemplo, las condiciones meteorológicas, como la temperatura del suelo y del aire exterior, la presión atmosférica, la humedad y la velocidad del viento. Un factor que influye mucho en la exhalación del radón a la atmósfera son las variaciones de la presión atmosférica. Cuando la presión disminuye, la exhalación aumenta debido al fenómeno de bombeo de aire y, en cambio, cuando la presión aumenta, el aire atmosférico tiende a penetrar en el suelo, lo que frena la salida del radón. Otro parámetro es la distancia de la fuente de radón respecto a la superficie, ya que la concentración de radón disminuye al aumentar ésta, por el propio proceso de dilución. En algunas zonas continentales donde hay fuentes de radón importantes o en el caso de determinadas condiciones meteorológicas, Capítulo 1 – Introducción 9 como la inversión térmica o épocas de poca precipitación, la concentración de radón en la atmósfera puede llegar a alcanzar valores elevados. En cambio, en zonas oceánicas, esta concentración presenta unos valores muy bajos, debido básicamente a la poca presencia de radio en el agua de los océanos, y a la alta solubilidad del radón en el agua a bajas temperaturas. De esta forma, la concentración de radón en zonas costeras es, en general, menor que en zonas continentales. Estos comportamientos ofrecen la posibilidad de utilizar el gas radón para el estudio de los movimientos de masas de aire en la atmósfera (Dentener et al., 1999), (Szegvary et al., 2009), (Arnold et al., 2009), (Grossi et al., 2012). Por otro lado, la concentración de radón en espacios cerrados o indoor depende principalmente de la facilidad con la que éste puede penetrar desde el exterior. Normalmente la principal fuente de radón es el suelo y la difusión es el principal mecanismo de entrada, pero en aquellas situaciones en que se producen diferencias de presión debidas a diferencias de temperatura entre el interior y el exterior, a la velocidad del viento, al uso de sistemas de extracción, etc., la advección se convierte en el mecanismo de entrada principal y entonces los niveles de radón suelen ser más elevados (Nazaroff and Nero, 1988) y (Nazaroff, 1992), su concentración puede llegar a aumentar hasta alcanzar valores equivalentes a los del suelo. se pueden encontrar valores que van desde 10 Bq·m-3 hasta 70 kBq·m-3, siendo el valor medio mundial de 40 Bq·m-3 (UNSCEAR, 2000) y (UNSCEAR, 2008), en el interior de recintos. 1.2.2.3 Radón en las aguas. Como se indicó anteriormente, el radón es un gas soluble en agua, y se encuentra tanto en aguas superficiales como en aguas subterráneas. Al igual que en los suelos, la concentración del radón en aguas es muy variable y puede ser considerada una fuente potencialmente importante de exposición del público en general a las radiaciones ionizantes naturales (Appleton, 2007), (Appleton, 2013). Las aguas superficiales como ríos, arroyos, lagos o el agua de mar presentan concentraciones de actividad de radón muy bajas, inferiores a 2 Bq·L-1. Por el contrario, las aguas que se extraen habitualmente de fuentes subterráneas tales como manantiales, pozos y sondeos y que fluyen a través de formaciones rocosas que pueden contener uranio, radio y torio, presentan valores más altos. Aguas subterráneas obtenidas en fuentes situadas en rocas graníticas, sieníticas, pegmatiticas, rocas volcánicas acidas y gneis ácidos, presentan concentraciones de radón que varían de 50 a 500 Bq·L-1. Aguas subterráneas obtenidas en fuentes situadas en rocas sedimentarias como calizas, areniscas y pizarras, así como rocas intermedias y rocas volcánicas básicas, por lo general, presentan concentraciones de radón que varían entre 5 a 70 Bq·L-1 (Akerblom and Lindgren, 1997). La presencia de radón en el agua ha sido objeto de amplios estudios en todo el mundo durante los últimos años (Appleton, 2007), (Begy et al., 2012), (Correa et al., 2014), (Otahal et al., 2014). La mayoría de estos estudios se centran en la investigación de lugares con niveles altos, y con ello, evaluar la exposición de la población a la radiación por el consumo de agua, la correlación entre los valores de distintos radionucleidos en agua y otros parámetros, tales como la estructura geológica, el contenido de distintos elementos químicos de la roca madre y 10 Capítulo 1 – Introducción desequilibrios subyacente en la serie del U. Un ejemplo de aguas con niveles altos de radón y radio son las aguas termales. Estudios realizados en diversos balnearios españoles han proporcionado valores de concentración de radón superiores a 1800 Bq·L-1 (Ródenas et al., 2008), localizados en diversas zonas geográficas de la península ibérica. Estos altos valores se encuentran tanto en zonas donde predominan formaciones de granito y esquisto, con altos niveles de uranio, radio y radón, como en áreas geológicas caracterizadas por bajas concentraciones de uranio pero con fuentes profundas, aguas primitivas y de origen endógeno, que alcanzan la superficie a través de fallas o fracturas, y no tienen contacto que aguas de origen meteórico. 1.2.3 Dosis debidas al radón Como regla general, la exposición al radón se produce, en gran parte, debido a su acumulación dentro de ambientes confinados con poca o nula renovación de aire, que conducen a la inhalación de cantidades potencialmente peligrosas de emisores alfa presentes en el aire, tanto en forma de gas como en forma de partículas, que producen efectos nocivos bien reconocidos (Porstendörfer, 1994), (WHO, 2009). Según datos del Consejo de Seguridad Nuclear, la dosis que una persona recibe como promedio en España proveniente de fuentes naturales es de 2,41 mSv/año (similar a la dosis media mundial indicada por UNSCEAR), cantidad que en condiciones normales y como promedio se estima que se distribuye de la siguiente forma:  Un 50% de la dosis procedente del radón.  Un 20% de la dosis procedente de la radiación terrestre (materiales).  Un 15% de la dosis procedente de la radiación cósmica.  Un 15% de la dosis procedente del propio organismo. Según estos datos, en condiciones normales, el radón constituye la mayor fuente de exposición natural a las personas (50% del total de radiación natural) (Baeza et al., 2003b). La peligrosidad de la exposición a altas concentraciones de radón, no proviene de este gas en sí, sino de su progenie (descendientes) que son, como se ha indicado, elementos emisores de partículas  en estadio sólido, que se fijan al tejido pulmonar radiándolo. En la figura 1.4 se desglosan las contribuciones de las diferentes subseries de las familias de uranio a la dosis interna anual en la que se muestra que la mayor contribución a la dosis procede, como se ha dicho, del 222Rn y sus descendientes. Contribución de la serie del 238U a la dosis equivalente efectiva anual. Adaptado de: (Suárez Mahou et al.) Capítulo 1 – Introducción 11 Como se ha dicho, la peligrosidad radiológica del radón está asociada fundamentalmente en sus descendientes de vida corta: en concreto el 218Po y 214Po. Existe también una exposición externa causada por la radiación gamma directa, pero el verdadero riesgo está en la radiación alfa. Si bien, la radiación alfa es relativamente poco peligrosa por irradiación externa ya que la epidermis proporciona un blindaje efectivo, cuando se inhala el 222Rn, las partículas radioactivas se adhieren al tejido del tracto pulmonar, donde someten a una irradiación alfa a las células broncopulmonares. La absorción de esta radiación provoca ionizaciones y excitaciones de las estructuras celulares provocando efectos lesivos: puede dañar directa e indirectamente el DNA y provocar mutaciones en el tejido pulmonar que pueden derivar en cáncer. En USA la exposición al radón está considerada la segunda causa de muerte por cáncer de pulmón después del tabaco. Además, sus efectos son sinérgicos: fumar y vivir en una casa con alto contenido de radón aumenta el riesgo unas 46 veces más que de darse los 2 fenómenos por separado. La exposición al radón ocurre principalmente por inhalación en recintos deficientemente ventilados, también pueden asimilarse el radón y sus descendientes por ingestión, bien sea disuelto en agua o bien a través del consumo de vegetales y muy notablemente con el tabaco (Hahn et al., 2015) (Hunter et al., 2015). Dada la potencial peligrosidad de altas concentraciones de radón en las viviendas, la Comisión de las Comunidades Europeas, emitieron la Recomendación 90/143/EURATOM relativa a la protección de la población contra los peligros de una exposición al radón en el interior de edificios. En ella se recoge en su punto II, la existencia de estudios efectuados en Estados de la Unión donde las concentraciones de radón en interiores alcanzan medias de 20 a 50 Bq·m-3. Así mismo, asegura en ese mismo punto que, partiendo de modelos de exposición, se puede tomar un factor de conversión de entre la media temporal de la concentración de actividad de gas radón (222Rn) y el equivalente de dosis efectiva anual de 20 Bq·m-3 por mSv/año, lo que lleva a dosis típicas en viviendas de la Comunidad de entre 1 y 2.5 mSv/año, alcanzando la población de algunos países los 20 mSv/año debidos al radón, cuando la propia Comunidad fijó el límite de dosis anual de exposición de la población a la radiación producida por el hombre en 5 mSv/año. Finalmente, se recoge la recomendación de que se establezca un sistema adecuado para limitar toda exposición a las concentraciones de radón en el interior de edificios, prestando especial atención a la adecuada información al público. Así mismo, establece un nivel de actuación en edificios ya existentes de 400 Bq·m-3, y para edificios de nueva construcción de 200 Bq·m-3. Descripción geológica del área de estudio. Las Islas Canarias Orientales . Las Islas Canarias están situadas frente a la costa noroeste de África, entre las coordenadas 27º 37' y 29º 25' de latitud norte y 13º 20' y 18º 10' de longitud oeste. Tienen una extensión de 7447 km2 y una población total de 2.104.815 habitantes (I.N.E., 2015) Administrativamente están divididas en dos provincias: Santa Cruz de Tenerife y Las Palmas. La provincia Santa Cruz de Tenerife (1.020.490 habitantes) es la más occidental y está formada por las islas de El Hierro, La Gomera, La Palma y Tenerife. La provincia oriental es la de Las Palmas (1.083.502 habitantes) y engloba las 12 Capítulo 1 – Introducción islas de Gran Canaria, Fuerteventura y Lanzarote. También forman parte de la provincia de Las Palmas los islotes del Archipiélago Chinijo (La Graciosa, Alegranza, Montaña Clara, Roque del Este y Roque del Oeste) y la Isla de Lobos (figura 1.5). Mapa del Archipiélago Canario. El territorio del Archipiélago Canario es muy complejo debido a su carácter insular y a su origen volcánico, presentando un vulcanismo activo, aunque de poca intensidad. El grueso de las islas surge en el Mioceno y sólo El Hierro y los islotes menores son del Cuaternario (Anguita and Hernán, 1999), (Canas et al., 1998), (Carracedo, 2011). Seis de sus siete islas principales, que forman una cadena de dirección ENE, han sido activas en el último millón de años. Presentan un gradiente de edades geológicas siendo las islas orientales (Lanzarote y Fuerteventura) las más antiguas (alrededor de 20 millones de años) y las occidentales son más recientes y, de hecho, el Hierro data de hace sólo 1,5 millones de años. Igualmente son recientes los islotes menores del Archipiélago Chinijo. Los orígenes geológicos del archipiélago suscitan controversia existiendo varias teorías sobre su formación: un punto caliente del manto, una zona de deformación litosférica, una región de fallas en bloques o una fractura que se propaga hacia el oeste desde el vecino Atlas han sido citados por diferentes autores como el origen último del archipiélago. Sin embargo, una comparación del Archipiélago Canario con el prototípico grupo de islas relacionado con un punto caliente, el Archipiélago de Hawaii, revela que las diferencias entre ambos no son tan grandes como se había supuesto anteriormente en base a datos más antiguos (Canas et al., 1998) (Carracedo, 2011). Los edificios insulares se caracterizan por un crecimiento inicial rápido (las etapas de actividad en escudo ("shield stage"), seguidas por un período de reposo volcánico y profunda erosión ("gap" erosivo) que, a su vez, es seguido de una etapa de rejuvenecimiento volcánico o actividad "posterosiva". En la figura 1.6 se muestra un esquema en que se resumen los principales factores involucrados en la formación de las Islas Canarias siguiendo la teoría del punto caliente, Capítulo 1 – Introducción 13 Evolución geológica de las Islas Canarias. Extraído de (Carracedo, 2011). Cada una de las siete islas ha pasado por algunas de estas tres fases, las islas de Fuerteventura y Lanzarote (las más antiguas) se encuentran en un estadio de rejuvenecimiento casi terminal, en el que predominan los agentes erosivos sobre la actividad volcánica que conlleva a un arrasamiento del paisaje; Gran Canaria está inmersa en un estadio de rejuvenecimiento avanzado; mientras que Tenerife está en el comienzo de esta fase con la formación del complejo volcánico Teide-Pico Viejo, que supone el máximo desarrollo volcánico de la isla. La Gomera está en el estadio de inactividad volcánica que dura ya casi 4 millones de años, mientras que La Palma y El Hierro (las islas más jóvenes) se encuentran en la primera fase de crecimiento juvenil rápido. El paisaje de las Islas Canarias está dominado por los barrancos que son cauces esporádicos por donde discurren las aguas de escorrentía de las islas (Carracedo, 2011). Su recorrido es corto y generalmente tienen un perfil rectilíneo muy marcado, estando su cauce, tapizado de derrubios arrastrados por las aguas. Las costas son las zonas que presentan más erosión debido, principalmente, a la actividad marina. En las islas más recientes (El Hierro, La Palma) y en las zonas volcánicamente más activas predominan los acantilados, mientras que en las islas más antiguas, (Lanzarote y Fuerteventura), se encuentran grandes playas y campos dunares sobre plataformas de abrasión abandonadas, testigos de antiguos niveles del mar. A pesar del carácter montañoso de la mayor parte de las islas, también se encuentran importantes llanuras en algunas de ella. Así, en las islas de Lanzarote y Fuerteventura que, como se ha dicho, se encuentran en un estado de desmantelamiento debido a su edad geológica, predominan los terrenos naturales con una pendiente suave y uniforme (glacis), lo que provoca que estas islas sean las más áridas del archipiélago al no retener la humedad de los vientos alisios predominantes en la zona. En contraposición las islas de El Hierro o La Palma presentan unas fuertes pendientes y tienen un clima húmedo con una gran capa de vegetación. Esta singular historia geológica y por tanto su peculiar petrología hacen que las islas tengan también unas características radiológicas diferenciadas entre sí y respecto al territorio peninsular o 14 Capítulo 1 – Introducción a las islas mediterráneas (Arnedo Ayensa, 2014). A continuación se analizan las características geológicas particulares de cada una de las islas que comprende el área de estudio. 1.3.1 Isla de Gran Canaria Gran Canaria es la tercera isla en extensión (1.560 km ²) y la segunda en población (851157 habitantes, a 1 de enero de 2014) (I.N.E., 2015) del Archipiélago Canario. Se encuentra a 28 grados de latitud norte y 15 º 35 'de longitud oeste. Tiene una forma circular con una montaña en el centro. Su punto más alto es el Pico de las Nieves, con 1.949 metros. Desde el punto de vista geológico (figura 1.7), se puede dividir en dos zonas: la primera, el noreste de formación más reciente, donde aparecen algunos terrenos sedimentarios y de formación submarina. Mapa geológico de la isla de Gran Canaria. (Veiga et al., 2006) En esta zona se pueden encontrar terrazas y algunos conos volcánicos como la Montaña de Arucas y el Pico y Caldera de Bandama, así como otras calderas de erosión como Tenteniguada, Las Temisas y Tirajana. Existen también llanuras como la que abarca desde Telde hasta Tirajana. En su extremo noreste se encuentra una pequeña península llamada La Isleta, unida al resto de la isla por un istmo arenoso, con las playas de Las Canteras y Las Alcaravaneras a sus márgenes. La segunda, el sur-suroeste, la parte más antigua de la isla, hecho que puede constatarse por la cantidad de barrancos que la surcan. A esta zona pertenece también el centro de la isla, donde se encuentran las altitudes máximas. La costa noroccidental es muy abrupta con grandes acantilados que caen al mar. En este lugar se ubican los barrancos de la Aldea, Agaete, Arguineguín y Fataga, entre otros. En el sur de la isla existen superficies arenosas como las Dunas de Maspalomas, referente mundial de la industria turística. En Gran Canaria, se distinguen tres ciclos fundamentales (Carracedo et al., 2002): 1) basaltos tabulares (15-14 Ma) y complejo traquítico-sienítico (14-8.5 Ma, GRAN CANARIA Capítulo 1 – Introducción 15 2) ciclo Roque-Nublo (3.5 Ma) y 3) ciclo post-Roque Nublo (desde hace 3 Ma) y por último lavas recientes. En esta isla, mientras que los afloramientos de basaltos tabulares y del complejo traquítico-sienítico de la caldera de Tejeda se extienden a lo largo de la mitad suroccidental, los volcanes recientes se extienden predominantemente a lo largo de la mitad nororiental y las brechas y lavas del ciclo Roque Nublo ocupan de forma preferente el sector central, con ramificaciones al NE y hacia el S. En la figura 1.7 se muestra el mapa geológico simplificado de Gran Canaria. En la litología de Gran Canaria domina sobre todo el basalto, no obstante, debido a su extraordinaria complejidad geológica, además del material mencionado, aparecen distribuidos por su superficie una proporción muy significativa de las rocas de composición intermedia (traquibasaltos) y sálico (traquitas y fonolitas). 1.3.2 Isla de Fuerteventura Fuerteventura, con una superficie de 1660 km2 es la segunda isla por extensión de las Islas Canarias. Junto a Lanzarote y al Banco de La Concepción forma un gran edificio volcánico de orientación SSO-NNE que corre paralelo a la costa del continente africano, a una distancia de 97 km. Sus latitudes extremas en el hemisferio se alcanzan en Punta de la Tiñosa en Corralejo (28º 45’ 04’’) y en Punta del Matorral en Morrojable (28º 02’ 16’’). Sus longitudes extremas se alcanzan en Punta del Bajo (13º 49’ 12’’) y Punta de Jandía (14º 30’ 24’’). Es la cuarta isla en población del archipiélago (106930 habitantes) (I.N.E., 2015), aunque presenta muy baja densidad de población debido a su tamaño (57 habitantes/km2). Es junto a Lanzarote la isla más antigua del archipiélago (22 millones de años), habiendo experimentado numerosas erupciones volcánicas. La isla exhibe extensas planicies, fruto de un intenso proceso erosivo a lo largo de su historia. En la zona central se encuentra el macizo de Betancuria, con una cota máxima de 762 m en el Pico de la Atalaya. Al sur se hallan el istmo de la Pared y la península de Jandía, con el Pico de la Zarza a 812 m de altitud, el monte más elevado de la isla. En la figura 1.8 se muestra el mapa geológico simplificado de Fuerteventura. Como se puede apreciar, se distinguen dos unidades geológicas (Fuster et al.): la unidad del Complejo Basal y la del Vulcanismo subaéreo. El Complejo Basal que está constituido por rocas plutónicas, volcánicas y sedimentarias de la litosfera oceánica y de la etapa submarina de la isla, con edades que van desde el Jurásico hasta el Mioceno y sus materiales afloran principalmente en los macizos de Betancuria y Esquinzo. Asociadas al complejo basal, se encuentran las rocas plutónicas y volcánicas más diferenciadas (sienitas, ijolitas, traquitas, fonolitas y carbonatitas) que contienen una alto porcentaje en minerales con potasio (feldespatos potásicos, amfibol y biotita, entre otros) y elementos incompatibles (Th, U, K y tierras raras). La unidad de Vulcanismo subaéreo está constituida por materiales volcánicos mioceno-cuaternarios que se distribuyen por la superficie de toda la isla. 22 Capítulo 1 – Introducción Tras la publicación en 1997 de la Directiva 96/29/Euratom, en la que se introduce el control de la exposición a la radiación natural, en el año 2001 se aprueba la revisión del Reglamento sobre protección sanitaria contra las radiaciones ionizantes (PRSRI) que transpone esta directiva a la legislación española (Boletín Oficial del Estado, 2001). En octubre de 2001 el CSN aprueba un Plan de Acción, plan que considera la exposición a la radiación natural tanto en las actividades laborales como en las no laborales. Este plan, que se inicia en el año 2002, incluye diferentes aspectos relativos a la protección frente al radón en el ámbito laboral (los procesos industriales de materiales que contengan radionuclidos naturales, la gestión de residuos NORM, la exposición de las tripulaciones de aviones a la radiación cósmica y la exposición a la radiación gamma o a los descendientes del radón y torón en actividades laborales (Garcia-Talavera et al., 2007) (Llerena et al., 2010) (Sánchez et al., 2012) (Ruano-Ravina and Barros-Dios, 2013) (Piedecausa, 2013)), y en el ámbito del público en general (la exposición debida al radón en viviendas (Matarranz, 2004) (Quindós et al., 2008) (Ruano-Ravina et al., 2014) y a la debida el radón en aguas (Martin, 2005), (Barros-Dios et al., 2008), (Rábago Gómez, 2013)). Este plan también incluye la protección frente al radón en edificios de nueva construcción (Chinchón-Payá et al., 2011) (García et al., 2011) (Piedecausa García et al., 2011) (análisis de los materiales de construcción) y en el ámbito del código técnico de la edificación (Frutos Vázquez, 2009). Desde el año 2009 se está desarrollando un proyecto de medidas de radón indoor liderado por el profesor L.S. Quindós Poncela, con el objetivo de ampliar el mapa español de radón. Está siendo desarrollado por las Universidades de Cantabria, Santiago de Compostela y Autónoma de Barcelona, y uno de los objetivos fundamentales de este proyecto es realizar 8000 medidas en todo el estado español, tratando de cubrir todo el territorio (mallado 10x10 km2), realizando medidas en todas las localidades de más de 50000 habitantes (Sainz-Fernandez et al., 2014) Respecto a la medida de la concentración de gas radón en suelos, las referencias son en general muy escasas y no cubren todo el territorio nacional. Podemos destacar los trabajos realizados por el grupo del profesor L.S. Quindós Poncela en Galicia (Quindós et al., 2008): los realizados por el grupo del profesor Ll. Font Guitieras en la zona volcánica de la Garrotxa y la falla Amer (Font et al., 2008) (Moreno Baltà et al., 2012) (Moreno et al., 2014); y los realizados por Künze y colaboradores a través de segmentos de la falla activa Ventaniella y la falla inactiva Sabero-Gordón (Künze et al., 2012). Dada la importancia que en la actualidad se concede a este parámetro como estimador del potencial de radón de un área concreta, uno de los objetivos principales de este trabajo de Tesis Doctoral es poner en práctica una metodología de medida de radón en suelos y su medida en las Islas Canarias Orientales. Además de los trabajos realizados para el CSN, las universidades y centros de investigación llevan a cabo numerosos estudios sobre radiactividad natural en España, con fines fundamentalmente dosimétricos (Rosell et al., 1991), (Bolívar et al., 1998), (Poncela et al., 2003), (López et al., 2004), (González-Chornet and González-Labajo, 2004), (Baeza et al., 2004), (Ródenas et al., 2008) o medioambientales (Martinez-Aguirre and García-León, 1994), (Blanco et al., 2005, Capítulo 1 – Introducción 23 Gonzalez-Labajo et al., 2001), (Pujol and Sanchez-Cabeza, 2000) (Bolivar et al., 2000), (Gascó et al., 2002),(Vallés et al., 2009, Elejalde et al., 1996), (Blanco et al., 2005). 1.4.2 Mapa predictivo de exposición al radón en España. Como se ha indicado anteriormente uno de los objetivos principales de los estudios sobre radón es la determinación del riesgo de que sufre la población de una zona determinada por exposición al radón. Las concentraciones de radón en una vivienda, o en un edificio en general, varían de manera sustancial con la situación geográfica. Dado el gran número de factores implicados, es muy difícil predecir si los niveles de este gas serán elevados en una vivienda concreta; en cambio, sí es posible hacer predicciones fiables sobre las zonas en las que hay mayor probabilidad de encontrar viviendas con concentraciones altas de radón. Sin duda, el método más directo y fiable para identificar estas zonas es la elaboración de mapas a partir de mediciones de la concentración de radón en el aire interior de las viviendas. No obstante, con independencia del parámetro estadístico que se represente localmente (media geométrica, percentil 75, etc.), este método requiere una densidad considerable de medidas en todo el territorio, de manera que se consiga una cuadrícula suficientemente fina y un número de datos en cada casilla suficiente para que el error muestral no supere un valor prefijado. Una de las más valiosas fuentes de información radiológica ambiental que existen en España es el mapa MARNA (Suárez Mahou et al., 2000). El MARNA evalúa la tasa de exposición a la radiación gamma terrestre de origen natural referida a 1 metro de altura sobre el nivel del suelo. Aunque existen mapas más detallados de algunas zonas del país, el actual mapa a escala nacional se ha obtenido sobre valores promediados en cuadrículas de 7 x 5 kilómetros. Puesto que la red de medidas de radón en viviendas con la que se cuenta en este momento en España no es lo suficientemente densa, el MARNA ofrece una buena alternativa para elaborar un mapa predictivo de exposición al radón. En un trabajo publicado en 2004, (Poncela et al., 2004) constataron que la tasa de exposición a la radiación gamma natural obtenida por todo el país presenta una buena correlación con geología, que a su vez está correlacionado con el radón indoor (figura 1.11). En el año 2008 se publicó un estudio cuyo objetivo fue estimar el potencial de radón indoor a partir de las medidas de tasa de exposición gamma natural, la geología y la correlación empírica entre la dosis debida a la radiación gamma externa y las concentraciones de 222Rn en los suelos, en una región granítica como la de Galicia (Quindos et al 2008). Se establecieron tres zonas con tasas de exposición significativamente diferentes, se midieron los niveles de radón en suelos y radón indoor, y se midió la tasa de exposición así como la concentración de 40K, 226Ra y 232Th en un total de 600 viviendas, (200 por cada zona definida). Sobre la base de los principales parámetros estadísticos de las tres distribuciones de radón establecidas, este estudio concluyó que la tasa de exposición debida a la radiación gamma natural es un buen indicador cualitativo de zonas propensas al radón, y que el 24 Capítulo 1 – Introducción contenido de radón en suelos es un indicador más preciso que la tasa de exposición gamma natural o la concentración de 226Ra para estimar valores de radón indoor. Mapa predictivo de radón indoor basado en los resultados del Proyecto MARNA (Poncela et al., 2004). El Consejo de Seguridad Nuclear ha publicado en su colección de Informes Técnicos un mapa predictivo de exposición al radón (CSN, 2013) a partir de un modelo matemático que relaciona el radón indoor con la tasa de exposición gamma natural en función de parámetros como el coeficiente de emanación, la tasa de renovación del aire, la densidad del suelo, humedad del suelo, porosidad, coeficiente de difusión, superficie y altura de la vivienda, y la constante de desintegración del radón.   0.1887   󰇛    󰇜 √   0.4510 [1.1] Mapa predictivo de exposición al radón que divide el territorio en tres categorías de exposición potencial: baja (0), media (1) y alta (2). (CSN, 2013). Para el desarrollo del mapa predictivo de radón, figura 1.12, se determinó en primer lugar, la tasa de exposición que produce, a una distancia de 1 m sobre el suelo, un suelo infinito con una Capítulo 1 – Introducción 25 concentración homogénea de 1 Bq kg–1 de 226Ra. Por otra parte, se determinó a partir de medidas experimentales tomadas en la península, la relación entre la tasa de exposición gamma total medida a 1 m sobre el nivel del suelo con la tasa de exposición gamma debida únicamente al 226Ra, ambas en μR h–1. Existe entre ellas una relación lineal (R2=0,74) (CSN, 2013). Además, se han adoptado una serie de aproximaciones de mayor o menor exactitud que no siempre describen adecuadamente el comportamiento general (por ejemplo, la relación lineal entre TTotal y TRa explica solo un 74% de la variabilidad asociada a TRa, etc.). Tampoco se ha tenido en cuenta el efecto de algunos factores que pueden ser relevantes, como las variaciones en la permeabilidad asociada a los distintos tipos de suelo o la sismicidad de la zona. Por todo ello, es más acertado interpretar la concentración de radón resultante como un indicador categórico en lugar de como una variable cuantitativa. De acuerdo con el valor de ese indicador se han definido tres categorías de exposición potencial: baja (categoría 0), para concentraciones inferiores a 150 Bq·m–3; media (categoría 1) para concentraciones entre 150 y 300 Bq·m–3; y alta (categoría 2), para concentraciones superiores a 300 Bq·m–3 (el nivel de referencia propuesto para viviendas en la Guía 11.02 del CSN, (GSG, 2012)). Por último cabe destacar que la relación con la geología del mapa predictivo de exposición al radón es muy marcada. 1.4.3 El radón en las Islas Canarias Los primeros estudios realizados sobre la exposición a las radiaciones ionizantes naturales realizados en las Islas Canarias tuvieron lugar principalmente en la provincia de Santa Cruz de Tenerife y realizados por el Laboratorio de Física Médica y Radiactividad Ambiental de la Universidad de La Laguna (FIMERALL), asociado al Consejo de Seguridad Nuclear, que ha realizado estudios sobre la radiación natural en aire y suelos fundamentalmente en las Islas Canarias Occidentales (Fernández de Aldecoa et al., 1992) (Fernández de Aldecoa, 2000) (Hernandez et al., 2004). Nuestro grupo de investigación1 durante el periodo 1992-2008 realizó, en el marco de algunos convenios con Cabildos Insulares y ayuntamientos, estudios previos sobre radiactividad gamma ambiental en Gran Canaria (Doreste et al., 1998), Fuerteventura (Rubiano et al., 2006a) y Lanzarote (Rubiano et al., 2006b). Por otra parte, desde un punto de vista geológico, se han realizado algunos trabajos sobre elementos radiactivos presentes en las carbonatitas del complejo basal de Fuerteventura (Mangas et al., 1996). El director del laboratorio FIMERALL, el Dr. Hernández Armas es responsable de los primeros trabajos realizados sobre la distribución de radón en viviendas (Duque and Elvira, 1998) (Pinza et al., 1997, Pinza-Molina et al., 1999), durante la década de los noventa. Tenerife es, quizás, la isla más estudiada y se pueden destacar los trabajos llevados a cabo por el grupo de Edafología y Geología de la Universidad de La Laguna sobre la concentración de radón en cuevas y galerías con fines de radio protección, pero también focalizando su interés en su aplicación como indicador 1 Grupo de Investigación en Interacción Radiación Materia, (GIRMA) del Departamento de Física de la Universidad de Las Palmas de Gran Canaria. 26 Capítulo 1 – Introducción de actividad volcánica (Martin, 1999), (Martin-Luis et al., 2002), (Viñas et al., 2004), (Viñas et al., 2007). En este último aspecto también son de destacar los trabajos realizados el Instituto Tinerfeño de Energías Renovables (ITER) y el Instituto Volcanológico de Canarias (INVOLCAN) (Pérez et al., 2007), (Padilla et al., 2012). La reciente erupción volcánica de la isla de El Hierro ha hecho que se realicen algunos trabajos sobre las implicaciones radiológicas de dicha erupción (Padilla et al., 2013). A partir de 2008 y con financiación concedida por el Consejo de Seguridad Nuclear y el Gobierno de Canarias nuestro grupo de investigación ha desarrollado un estudio completo de la radiactividad ambiental en las Islas Canarias Orientales, parte de cuyos resultados constituyen el núcleo fundamental de la Tesis Doctoral “Evaluación del fondo radiactivo natural de las Islas Canarias Orientales, implicaciones radiológicas sobre la población” defendida en marzo de 2014 por el miembro del grupo GIRMA, el Dr. D. Miguel Ángel Arnedo Ayensa (Arnedo Ayensa, 2014). Estos trabajos forman parte de la última fase de MARNA en la que completará el mapa radiométrico de todo el territorio nacional, para lo que ha sido necesario elaborar los mapas radiométricos de las Islas Baleares, las Islas Canarias y las Ciudades Autónomas de Ceuta y Melilla1. Parte de los trabajos desarrollados en esta Tesis Doctoral (un estudio de la distribución de radón en suelos, materiales de construcción y aguas de las Islas Canarias Orientales ) se han ido presentado a la comunidad científica en diversos informes (Rubiano, 2012, Rubiano, 2013, Rubiano, 2008), congresos (Alonso et al., 2011b), (Arnedo et al., 2011a), (Arnedo et al., 2011b), (Alonso et al., 2011a) y publicaciones (Alonso et al., 2010b),(Alonso et al., 2010a), (Alonso et al., 2012) (Arnedo et al., 2012, Arnedo et al., 2013), (Alonso et al., 2014) (Alonso Hernández et al., 2015) Objetivos y estructura del trabajo de Tesis Doctoral Este trabajo de Tesis Doctoral se ha desarrollado dentro del Grupo de investigación Interacción Radicación Materia (GIRMA) del Departamento de Física de la Universidad de Las Palmas de Gran Canaria y en el marco diferentes proyectos de investigación financiados por dos organismos públicos españoles, el Consejo de Seguridad Nuclear (CSN), y el Gobierno de Canarias (GobCan). Los diferentes proyectos se enmarcan dentro de la encomienda que tiene en CSN en el campo de la protección radiológica del público y del medio ambiente frente a la radiación ionizante, en todo el territorio nacional, en cumplimiento de las obligaciones internacionales de España en esta materia. La protección radiológica del público y del medio ambiente tiene por objeto controlar el riesgo debido a la presencia de radiactividad en el medio ambiente, tanto de origen natural como derivada de la operación de las instalaciones nucleares y radiactivas. En el caso de las islas Canarias Orientales, al carecer de instalaciones nucleares y empresas NORM, nos hemos centrado en el 1 El mapa radiométrico de Melilla se ha llevado a cabo también por nuestro grupo de Investigación. Capítulo 1 – Introducción 27 estudio del radón que tiene su origen en la propia naturaleza, cuyos niveles pueden ser alterados por la actividad humana. Los objetivos científicos de la tesis son: 1. Identificación de las zonas con posibilidad de riesgo radón a partir de los mapas radiométricos y de distribución de radioisótopos de las islas Canarias orientales para la elaboración de las campañas de medida. 2. Medida de la concentración de radón en suelos de las islas de Gran Canaria, Fuerteventura y Lanzarote y de otros parámetros que afectan al comportamiento del radón como la permeabilidad a los gases. 3. Determinación del potencial de emanación de radón de los distintos tipos litológicos de las Islas Canarias así como de materiales de construcción de las islas Canarias orientales. 4. Levantamiento de un mapa de riesgo de radón para las Islas Canarias Orientales. 5. Estudiar la viabilidad para el uso del radón como trazador hidrogeológico. Realización de un estudio piloto de la concentración de radón en aguas subterráneas de la Isla de Gran Canaria, para aplicar los métodos propuestos. Material y Métodos Introducción Este capítulo se dedica a describir la instrumentación utilizada en este trabajo de Tesis Doctoral. Para cada equipo, se analizan en detalle su principio de funcionamiento, sus características constructivas y sus parámetros característicos, y se explican los procedimientos de medida y los límites de detección e incertidumbres asociados a ésta. El epígrafe final del capítulo está dedicado a exponer los resultados de los ejercicios de intercomparación en los que se ha participado, como un medio para contrastar la calidad de las medidas de concentración de radón realizadas. Uno de los principales objetivos de esta Tesis Doctoral es el estudio de la concentración de radón en aire, suelos y agua, razón por la cual, comenzaremos este capítulo con una breve revisión de los distintos procedimientos de medida del radón. Detectores radón. Los detectores de radiaciones ionizantes basan su funcionamiento en alguno de los diferentes procesos de interacción de la radiación con la materia, de forma que la detección se puede llevar a cabo mediante diferentes métodos. Los primeros detectores diseñados para medir las recién descubiertas radiaciones ionizantes a finales del s XIX, fueron emulsiones fotográficas, electrómetros y electroscopios muy elementales. El primer instrumento capaz de detectar cada radiación por separado fue el espintariscopio, que permitía contar los destellos luminosos producidos por el choque de una partícula alfa con una pantalla fluorescente. Las primeras medidas del gas radón fueron realizadas por electrómetros muy sencillos, cámaras de ionización primitivas que eran introducidas en un recipiente cerrado lleno de la muestra a analizar. Hasta principios de la década de los años 40 del s. XX, el desarrollo de los dispositivos de detección y recuento de partículas radiactivas se basó en el centelleo y en las cámaras de ionización. A partir de los años 50, los detectores de radiación se desarrollaron notablemente a partir de la creación de equipos fotomultiplicadores, equipos que recibían las señales del detector, las trataban y las transformaban en impulsos de salidas útiles y registrables. A principios de los años 60 los equipos fueron mejorando al sustituirse los circuitos de válvulas por los de transistores, y al desarrollarse los detectores de estado sólido muy utilizados en actualidad. 30 Capítulo 2 – Material y métodos Dependiendo de cuáles son los objetivos de cada medida se debe escoger el detector y el método más adecuado entre las diferentes posibilidades disponibles. Las técnicas de medida de radón se basan, fundamentalmente, en la detección de la radiación emitida por el Rn o por su progenie, y a partir de éstas, determinar la concentración de actividad de radón presente en la muestra. En función del tiempo que dura el proceso de medida, se pueden distinguir tres tipos diferentes de medidas: puntuales, en continuo e integradas. La medida puntual se realiza durante un periodo de tiempo muy corto, normalmente inferior a 2 horas. El resultado obtenido representa el valor de la variable buscada en un instante concreto, por lo tanto, este tipo de medida permite hacer una estimación rápida. La medida en continuo se realiza durante un tiempo, que puede variar entre algunas horas hasta varios días o, incluso, intervalos mayores (meses o años). Generalmente, la radiación se registra durante todo el proceso que dura la medida y los resultados se obtienen en unos intervalos de tiempo, llamados tiempos de integración, que suelen ser cortos, desde algunos minutos hasta varias horas. Este tipo de medida se realiza para estudiar la evolución temporal de la variable medida. La medida integrada se realiza en un período de tiempo relativamente largo que puede variar desde algunos días hasta varios meses, dependiendo del nivel de radiación existente. El resultado de esta medida es el valor medio de la variable en el intervalo de tiempo que dura la exposición del detector. Los distintos tipos de detectores que miden la radiación ionizante se pueden clasificar de diferentes modos. Un modo habitual es distinguir entre activos y pasivos. Mientras que los detectores pasivos no necesitan energía eléctrica durante el proceso de medida, como por ejemplo los detectores sólidos de trazas nucleares o los de carbón activado o de termoluminiscencia, los detectores activos son sistemas que necesitan algún tipo de suministro de energía eléctrica mientras dura la medida, ya sea con baterías o conexión eléctrica, porque constan de mecanismos eléctricos, como bombas de aire, y/o de una electrónica asociada. Otro modo de clasificar los detectores entre activos y pasivos consiste en llamar activos a aquellos que generan una señal eléctrica al paso de la radiación, que se denomina medida instantánea, y pasivos a los que registran la radiación que interacciona con ellos de forma continua durante toda la exposición, que se denomina medida integrada. Otra forma de clasificar los detectores de radiación es a partir del tipo de proceso de interacción de la radiación con la materia (excitación, ionización, etc.) que utilizan para llevar a cabo la detección y del material con el que la radiación interactúa. De esta forma se puede distinguir entre detectores de centelleo, detectores de gas, detectores de estado sólido, etc. A la hora de elegir un monitor activo de radón, se encuentran en el mercado diversos tipos de detectores con diferentes configuraciones, monitores portátiles de alta sensibilidad y lectura directa, que permiten almacenar medidas realizadas en un cierto intervalo de tiempo. En esta Tesis Doctoral hemos dispuesto de dos tipos de monitores continuos de radón: un detector basado en cámara de ionización y dos detectores de estado sólido o de semiconductor. Capítulo 2 – Material y métodos 31 a) Detectores basados en cámaras de ionización. El fundamento de los detectores basados en cámaras de ionización es un recinto cerrado, lleno de un gas o aire, en el que se establecen dos electrodos a los que se aplica una tensión eléctrica. En condiciones normales no circula corriente entre los electrodos ya que los gases son aislantes. Las paredes de este recinto cerrado deben ser lo más delgadas posibles para no interferir con la radiación que llega. En el momento en que la radiación ionizante alcanza la región entre los electrodos, el campo eléctrico existente, generado por un alto voltaje, dará lugar a que los portadores eléctricos generados en la interacción con la radiación, se muevan hacia los electrodos de signo contrario. Este hecho origina en el circuito de detección un breve paso de corriente, o impulso de corriente, que puede ser medido. Este impulso indica la llegada de la radiación al detector. El comportamiento de estos detectores basados en cámaras de ionización depende de la tensión eléctrica fijada entre los electrodos. Debido a la baja densidad de un gas (comparado con un sólido), los detectores gaseosos tienen baja eficiencia para detectar rayos X o gamma (típicamente del orden de 1%) pero detectan prácticamente todas las partículas alfa o beta que logran traspasar las paredes del recipiente. La geometría más usada para los monitores basados en cámaras de ionización es la de un recinto cerrado en forma de cilindro metálico con un conductor central. Es necesario un alto voltaje para que el monitor funcione y lo haga correctamente (Ruckerbauer and Winkler, 2001), (Knoll, 2010). b) Detectores de estado sólido. Los detectores de estado sólido o de semiconductor son los más utilizados en espectroscopía debido a su excelente resolución, alta eficiencia, simplicidad, rapidez de respuesta, linealidad y bajo coste. Desde principios del siglo XXI, las técnicas de detección de radiación ionizante basadas en semiconductores se han convertido en la tecnología de detección dominante (Vitorero Udías, 2013). Conceptualmente, el fundamento de funcionamiento de los detectores de estado sólido puede asemejarse al de una de cámara de ionización, sustituyendo el gas por un material semiconductor de alta resistividad, que genera pares electrón-hueco con la interacción de la radiación. Bajo el efecto de un campo eléctrico los electrones y los huecos viajan hacia unos electrodos y producen unos pulsos eléctricos que se pueden medir en un circuito asociado. Los materiales semiconductores más utilizados son el germanio y el silicio. Los detectores de germanio, se utilizan para la detección de la radiación gamma y requieren de un sistema de refrigeración, normalmente con nitrógeno líquido, ya que la respuesta del detector tiene una gran dependencia con la temperatura. Los detectores de silicio se utilizan para partículas alfa o beta y no tienen el problema de la temperatura. Los semiconductores son varios órdenes de magnitud más densos que los gases, por lo que las dimensiones de los detectores de semiconductor son mucho menores que la de los gaseosos. Esto implica una considerable mejora en la eficiencia de detección por unidad de volumen del detector. El paso de una partícula ionizante por la zona activa del detector de semiconductor 38 Capítulo 2 – Material y métodos El detector tiene dos posibles procedimientos de operación: el modo difusión y el modo flujo. En el modo difusión el aire penetra directamente en el equipo a través de un filtro de fibra de vidrio que está en contacto con el aire del exterior. En este caso, los tiempos de integración para estas medidas pueden ser de 10 min o bien de 60 min. En el modo flujo la muestra se toma de forma forzada mediante una bomba de gases externa, (denominada AlphaPUMP), que proporciona un flujo de aire constante. La bomba permite elegir tres caudales: 0.03 L·min-1, 0.05 L·min-1 y 1 L·min1. La muestra de aire previamente debe pasar a través de un filtro externo que retiene las partículas de polvo y los descendientes del radón. Esta segunda forma es la que se utiliza para la medida de muestras de aire procedentes del suelo o para la determinación de radón en aguas, como se detalla en los capítulos 4 y 6. Izquierda, imagen frontal de detector AlphaGUARD PQ2000 PRO. Derecha, Interfaz del software de control, adquisición y análisis de datos DataEXPERT de Saphymo. Dispone de baterías internas que le proporcionan una autonomía de 10 días y tiene una capacidad de almacenamiento de 3400 datos. Mediante una conexión RS-232 se pueden descargar los datos a un ordenador mediante el programa DataEXPERT (figura 2.6 derecha). Este software, además de la visualización de los datos, permite realizar suavizado de series de temporales, adición/sustracción de constantes, sincronización o unión de series temporales. También dispone de rutinas para la implementación funciones de acumulación y decaimiento, determinación de la progenie del radón y del factor de equilibrio. Además de la concentración de actividad de radón en el aire, el equipo AlphaGUARD también mide simultáneamente la temperatura, la humedad relativa y la presión atmosférica mediante unos sensores integrados. Se dispone también de dos entradas analógicas independientes para equipos externos (presión diferencial, temperatura exterior o velocidad del aire). Existen otros accesorios complementarios que permiten adaptar el equipo a un gran número de aplicaciones: medida de la concentración de actividad de radón disuelto en muestras de agua (AquaKIT), medida de la exhalación de radón en el suelo y materiales de construcción (Radon Box), medidas de la concentración de gas radón en suelos (radón gas probe) y medidas de la concentración de descendientes del radón en aire y del factor de equilibrio (AlphaPM). Capítulo 2 – Material y métodos 39 Detectores gamma. Aunque no es un objetivo fundamental de esta Tesis Doctoral la medida de la radiación gamma ambiental superficial, describiremos en este punto los detectores que hemos utilizado, tanto de los terrenos donde se han tomado medidas de radón en suelos, como de las muestras de suelos y rocas que se han recopilado para analizarlas y caracterizarlas desde el punto de vista de la emanación de radón. También y de forma sucinta se describirá el sistema de espectrometría gamma de alta resolución que se ha utilizado para caracterizar radioisotopicamente todas las muestras recopiladas. 2.3.1 Detector de radiación gamma ambiental, radiómetro Ludlum μR Model 12S El equipo base de campo es el radiómetro Ludlum R 12S1 del que se disponen dos unidades, el mismo, se ha seleccionado porque es un detector de radiación gamma ambiental de bajo fondo, portátil, con muy buena estabilidad en la medida y en la calibración (figura 2.7). Está especialmente indicado por el fabricante para la medida de radiación gamma de muy bajo nivel (del orden de los R). Radiómetro portátil Ludlum Model 12S (i) y detalles del panel de control (d) La sonda es de ioduro de sodio con impurezas de talio, NaI(Tl), con un volumen sensible de detección cilíndrico de 11 pulgadas. Debido a que es un radiómetro portátil, el tubo de centelleo y la electrónica están integrados en una única carcasa. Para la lectura se dispone un display analógico (figura 2.1) de 0 - 3 μR/h, y un selector que permite escoger entre cuatro escalas lineales (×1, ×10, ×100, ×1000) de forma que el rango total de medida es de 0 – 3000 μR/h. Tiene una sensibilidad de 1 http://www.ludlums.com/product/m12s.htm . 40 Capítulo 2 – Material y métodos 175 cpm/R/h (para el 137Cs) y una linealidad entorno al 10% del valor real medido. Este detector se ha utilizado también como patrón de referencia para el resto de los equipos empleados. Estos detectores se verifican periódicamente por el Servicio de protección radiológica de la ULPGC. Según las especificaciones del fabricante, el radiómetro Ludlum 12S dispone de un circuito de compensación de temperatura a termistores en la placa base, lo que lo hace muy estable ante cambios de temperatura con un rango de operación de -20 a +50 ºC. Nuestra experiencia de campo corrobora esta afirmación teniendo en cuenta, además, que en las Islas Canarias las variaciones de temperatura son mucho menos extremas. El equipo dispone de dos modos de respuesta uno denominado FAST en el que el tiempo de recuento (en el que se alcanza el 90% de la medida final) es de 4 s y otro denominado SLOW en el que el tiempo de recuento es de 22 s (siendo, por tanto, la media más estable). En el procedimiento seguido para las medidas ambientales, se utiliza el modo SLOW tomando cuatro medidas en veinte minutos, habiendo dejado transcurrir cinco minutos, tras los cuales el detector se ha estabilizado. Como valor final se toma la media de las lecturas y como error instrumental se ha estimado media división del display de forma que en la escala ×10, que es la más utilizada en el rango de medidas ambientales en las Islas Canarias, se estima en ± 1 μR/h.El fondo del instrumento se ha determinado comparando su respuesta a la radiación ambiental en el interior de un blindaje de hierro de 15 cm de espesor con la respuesta en el exterior, obteniéndose una cota máxima de 0,8 μR/h., de esta forma, se estima que la incertidumbre en las medidas de tasa de exposición con estos equipos es, (en la escala de ×10,) de ± 2 μR/h. 2.3.2 Sistema de espectrometría gamma de alta resolución. La espectrometría de rayos gamma es un método analítico que permite la identificación y cuantificación de la emisión gamma de isótopos radiactivos en una variedad de situaciones. En una sola medida y con una simple preparación de la muestra, permite detectar varias emisiones gamma de los radionúclidos que se encuentran en la muestra. La medida da un espectro de líneas; la altura de las mismas es proporcional a la actividad del radionúclido y su posición en el eje horizontal da una idea sobre su energía. Entre sus aplicaciones se pueden citar: la vigilancia de instalaciones nucleares, la salud ambiental, la medicina nuclear, la investigación de materiales, las ciencias ambientales o los usos industriales de radioisótopos El equipo de espectrometría gamma utilizado en este trabajo de Tesis Doctoral consta de un detector coaxial de Germanio hiperpuro de rango extendido (XtRa) en configuración vertical Modelo GX3518 7500 SL de la marca Canberra y su electrónica asociada. El detector tiene un volumen activo de 153 cm3 y un 38% de eficiencia relativa respecto a un detector de NaI(Tl) de 3x3 pulgadas. Según las especificaciones del fabricante, la FWHM es de 0.875 keV a 122 keV y de 1.8 keV a 1.33 MeV. La principal característica de los detectores de rango extendido es que permiten el estudio de las líneas de baja energía (por debajo de 150 keV) fundamentales para analizar algunos radioisótopos de interés ambiental como el 210Pb (46.5 keV). Esto se debe a que dispone de una Capítulo 2 – Material y métodos 41 ventana delgada de berilio o carbono en la superficie frontal que se extiende a lo útil rango de energía hasta 3 keV. En comparación, los detectores coaxiales convencionales tienen una ventana de contacto de difusión de litio de, normalmente entre 0,5 y 1,5 mm de espesor, y esta capa muerta previa a la zona activa del cristal detiene la mayoría de los fotones por debajo de 40 keV limitando su capacidad de medir a bajas energías. Así, los detectores del tipo Xtra debido a su fina ventana de entrada de un “composite” de berilio/carbono ofrecen todas las ventajas de detectores coaxiales estándar convencionales, tales como alta eficiencia, buena resolución, con un coste moderado pero con una mayor capacidad de medida en la zona de baja energía del espectro gamma. La electrónica asociada consiste en un analizador multicanal DSA-10001 de Canberra, un completo analizador multicanal de 16000 canales basado en una tecnología avanzada de Canberra de procesamiento de señales digitales (DSP). Este equipo incluye el amplificador tomando la señal directamente del preamplificador del detector y dispone de un circuito estabilizador de la ganancia. El software de análisis y control es el programa GENIE20002 de Canberra, el cual, permite realizar una adquisición de datos de alta calidad y todo tipo de análisis espectrometría gamma muy completos, de forma sencilla y es común a otros equipos del laboratorio. El DSA-1000 ofrece una gran estabilidad de ganancia de pico (linealidad) en algunos casos un factor de dos a tres veces mejor que los productos analógicos de última generación, mientras que la deriva de cero (offset) es apenas mensurable en todo el rango de temperatura de funcionamiento del instrumento, figura 2.8. Detalles del panel frontal (izquierda) y trasero (derecha) del Analizador Multicanal Canberra DSA-1000. El DSA-1000 proporciona también la alimentación de alta tensión al detector en un rango (dependiendo de la polaridad elegida) que va de ±10 a ±1300 V dc. El panel frontal muestra la tensión aplicada al detector y también envía señal al software de control. El núcleo fundamental del DSA-1000 es el subsistema de procesamiento digital de señales (DSP por su acrónimo en inglés) 1 http://www.canberra.com/products/radiochemistry_lab/pdf/DSA-1000-SS-C27268.pdf 2 http://www.canberra.com/products/radiochemistry_lab/pdf/Gamma-Analysis-SS-C37593.pdf 42 Capítulo 2 – Material y métodos que, a diferencia de los sistemas convencionales, digitaliza la señal al inicio de la cadena de procesamiento, lo que minimiza la necesidad de circuitería analógica previa (de conformado y discriminación de los pulsos) aumentando, así la estabilidad, precisión y reproducibilidad. La nolinealidad integral es ±0.025% de la escala total sobre el máximo del 99% del rango seleccionado y la no-linealidad diferencial es  ±1% sobre el máximo del 99% del rango seleccionado, incluyendo, los efectos de no-linealidad integral. Presenta un deslizamiento de ganancia en canales de menos de 35 ppm/ºC y de deslizamiento de cero de menos de 3 ppm/ºC tras 15 minutos de operación, lo que significa menos de un canal en todo el rango de temperatura (para 8000 canales). El detector se ha adquirido caracterizado por CANBERRA para permitir su calibración en eficiencia para distintas geometrías mediante el software LabSOCS 1 basado en el método de Montecarlo (Trevisi et al., 2013). La caracterización es un procedimiento para obtener la respuesta del detector para fuentes situadas dentro de una esfera de radio 500 m, centrado en el detector, y sobre un rango de energía de los fotones de 45 keV-7 MeV. Aunque este procedimiento requiere semanas y encarece el detector, tiene la ventaja de que en principio, una vez caracterizado el detector puede ser utilizado cualquier configuración geométrica fuente-detector. Además, LabSOCS junto con el software de análisis de espectros GENIE-2000, forman un sistema integrado de calibración y análisis que funciona sobre un ordenador personal con sistema operativo Windows, lo que los hace particularmente sencillo de utilizar. Blindaje del sistema de espectrometría gamma Modelo GX3518 7500 SL. El equipo dispone de un blindaje de hierro de bajo fondo de 15 cm de espesor para apantallarlo de la radiación cósmica y ambiental y de un sistema de refrigeración por nitrógeno líquido, figura 2.9. Como parte del equipamiento de laboratorio se ha montado un sistema de trasiego y recarga del nitrógeno líquido. El equipo de espectrometría gamma se encuentra en el Laboratorio 1 http://www.canberra.com/products/radiochemistry_lab/pdf/LabSOCS-SS-C38687.pdf Capítulo 2 – Material y métodos 43 de Detectores del Departamento de Física en el sótano II del edificio de Informática y Matemáticas, figura 2.10. La ubicación se ha seleccionado para que el recinto estuviese situado directamente sobre el terreno, sin ningún otro local por debajo, debido al elevado peso de los blindajes de los detectores (1700 kg). Además, el edificio apantalla parcialmente la radiación cósmica. La superficie construida es de 52 m2 y se han instalado medidas de ventilación forzada para la evacuación de radón Laboratorio de detectores de Radiactividad Ambiental del grupo GIRMA del Departamento de Física de la ULPGC. El equipo de espectrometría gamma se encuentra en el Laboratorio de Detectores del Departamento de Física en el sótano II del edificio de Informática y Matemáticas. La ubicación se ha seleccionado para que el recinto estuviese situado directamente sobre el terreno, sin ningún otro local por debajo, debido al elevado peso de los blindajes de los detectores (1700 kg). Además, el edificio apantalla parcialmente la radiación cósmica. La superficie construida es de 52 m2 y se han instalado medidas de ventilación forzada para la evacuación de radón. Sistema de medida de la permeabilidad de los suelos a los gases Existen distintas técnicas de medida de la permeabilidad de los suelos a los gases. En este trabajo de Tesis Doctoral se adquirió el permeámetro portátil RADON JOK a la empresa checa RADON v.o.s. El principio de funcionamiento de este equipo se basa en la medida del flujo de aire que se retira del suelo, por medio de una depresión, a partir de una sonda hueca clavada al suelo entre 50 y 80 cm. El sistema se denomina “de punta perdida” ya que a través del hueco de la sonda que se ha clavado en el suelo, se introduce una varilla que empuja la punta hacia el exterior una distancia exacta, generando un bulbo o hueco de superficie conocida (este sistema se explica en detalle en el apartado 2.5.5). Como se puede observar en la figura 2.11, la depresión se genera a partir de un fuelle de goma, de volumen conocido (2000 cm3), y donde se cuelga una o dos pesas de valores conocidos, que bombean el aire del suelo al exterior (figura 2.11). La permeabilidad se determina, a partir de un nomograma proporcionado por el fabricante, midiendo el tiempo de bombeo y conocido el peso de las masas que han generado la depresión (Neznal and Neznal, 2006). La gran 44 Capítulo 2 – Material y métodos ventaja de RADÓN JOK es la posibilidad de realizar medidas de forma independiente, sin necesidad de fuente de alimentación. Permeámetro RADON JOK. El rango estimado de medida del sistema de Radon-JOK es aproximadamente de 10-11 m2 a 10 -14 m 2. El límite de detección máxima (un tiempo medido de 8 s corresponde a una permeabilidad de 1.4 10-11 m2) está determinado por la resistencia del equipo, el límite mínimo de detección depende del tiempo invertido en una medición dada (un tiempo medido de 3600 s corresponde a una permeabilidad de 1.7 10-14 m2). Instrumental de campaña y de laboratorio Para finalizar el capítulo, se describen, a continuación los principales equipos empleados en los procesos de toma y preparación de muestras. 2.5.1 Sistema de posicionamiento global Garmin GPS II plus Para determinar la localización de los puntos se ha utilizado en las campañas los GPS Garmin de la serie GPS II plus. Son localizadores GPS que incorporan un receptor de 12 canales paralelos para una adquisición rápida y una recepción de satélites mejorada. Capítulo 2 – Material y métodos 45 Sistemas GPS Garmin II plus y de pulsera. Puede utilizar hasta un máximo de doce satélites y realiza un seguimiento continuo con refresco de la señal cada segundo. La incertidumbre en el posicionamiento indicada por el fabricante es de 15 m. El GPS también proporciona medidas precisas de altitud necesarias para la estimación de la componente cósmica. Permite almacenar las localizaciones de una ruta especificada de puntos. En los estadios finales, y gracias al gran avance experimentado por las tecnologías de la información se han utilizado también como sistemas de posicionamiento, los proporcionados por dispositivos móviles tipo tablet o Smartphone. 2.5.2 Balanza de precisión Cobos serie CB Para el pesado de las muestras de suelo se utiliza una balanza precisión de la marca Cobos correspondiente a la serie CB con una sensibilidad de 0.1 g. Para medidas que requieran una gran exactitud en el pesado de las muestras se dispone de una balanza de la serie LX con una sensibilidad de 0.1 mg. Balanza de precisión Cobos serie CB 2.5.3 Cedazos calibrados Para el cribado/tamizado de las muestras se dispone de un conjunto de cedazos de acero inoxidable calibrados de la marca CISA con distintos tamaños de mallado que permite la separación granulométrica de partículas sólidas. 46 Capítulo 2 – Material y métodos Cedazos calibrados para tamización de muestras. Este equipo se ha utilizado fundamentalmente para la preparación de muestras para la espectrometría gamma. 2.5.4 Estufa de secado Para el secado de las muestras se dispone de una estufa de la marca Tarma con capacidad para más de 20 muestras de espectrometría gamma con control del tiempo de secado y rango de temperaturas desde 40 a 120 ºC. Estufa de secado de muestras. En el caso de las muestras de rocas utilizadas en este trabajo (unos 30 kg) este equipo permite desecar toda la muestra simultáneamente. Capítulo 2 – Material y métodos 47 2.5.5 Sondas para la medida de radón en suelos. En este trabajo de tesis hemos utilizado dos tipos de sondas para la medida de radón en suelos: la proporcionada por el kit de medida de radón en suelos del detector RAD7 y la adquirida a la empresa RADON v.o.s. como parte del sistema de medida de permeabilidad de los suelos RADON-JOK. El kit de medida de radón en suelos adquirido a Durridge incluye una sonda de acero hueca de 1.27 m de longitud con una rosca en su parte superior; una varilla ligeramente más larga que la sonda, que se ajusta al hueco de esta; una barra de acero sólida que permite hacer un agujero guía para la sonda de medida; y un sistema de protección contra el agua (figura 2.16). El procedimiento es sencillo: se encaja la varilla dentro de la sonda de medida, que dispone en su parte superior de una copa para golpearla con un martillo y clavarla al suelo. La sonda dispone de un extremo biselado para facilitar la penetración en el suelo. La punta de la varilla que sobresale de la sonda permite la formación de una pequeña cámara para la extracción aire del suelo. Junto con el sistema de protección contra el agua, se conecta la manguera al RAD7 y se comienza el protocolo de medida. Como alternativa a este sistema americano, fue adquirido a la empresa RADON v.o.s. una sonda compuesta por un tubo hueco de acero de 12 mm de diámetro exterior, 8 mm de diámetro interior y 1.1 m de longitud. Está equipada con una punta afilada "perdida", 12 mm de diámetro (figura 2.17). La sonda se golpea a la profundidad deseada en el área de muestreo y, mediante un dispositivo mecánico, se provoca la extrusión de la punta creando un volumen fijo y relativamente grande para las mediciones tanto de la permeabilidad como de la concentración de radón en el aire del suelo mediante el RAD7. Esta sonda ha dado mejor resultado operativo que la del kit de suelos de Durridge Izquierda, detalle de la sonda Durridge y su penetrador con resalte para martillear. Derecha, tres aspectos de la sonda del equipo RADON JOK: detalle de la punta perdida, penetrador y disposición del equipo para su inserción en el suelo. 54 Capítulo 2 – Material y métodos de los puntos medidos fueron aceptables, las deficiencias que se encontraron en la sonda Durridge, nos hicieron cambiar a la de Radón v.o.s. Concentración de radón medida en los puntos E, F y G por los grupos participantes en la First International intercomparison exercise on natural radiation measurements under field conditions.. 2.6.3 Radon Intercomparison Measurements at Radon Reference Sites. Septiembre de 2014 Durante el desarrollo del 12th International Workshop on the Geological Aspects of Radon Risk Mapping (GARRM), el grupo GIRMA participó en un ejercicio de intercomparación de medidas de radón en suelos a 1 m de profundidad realizado en las proximidades de Praga en septiembre de 2014, dentro del Radon Intercomparison Measurements at Radon Reference Sites (RIM). El ejercicio de intercomparación, organizado RADON v.o.s. y la Czech Geological Survey, se llevó a cabo en dos lugares de referencia (elegidos de tres sitios de referencia de la República Checa que se establecieron en el año 2000). Los lugares de referencia de radón (situados a 60 km   3 72 36 kBqm n R CE     3 126 94 kBqm n R CG     3 37 39 kBqm n R CF   Capítulo 2 – Material y métodos 55 SO de Praga, cerca de la ciudad Milín) son prados cuya cobertura del suelo permite el muestreo del gas radón a una profundidad de 0.8 m. Cada sitio de referencia comprende 15 estaciones caracterizadas en una cuadrícula de 5x5 m. Campo de Cetyne, unos de los lugares de referencia en los que se llevó a cabo el ejercicio Radon Intercomparison Measurements at Radon Reference Sites (RIM) 2014. Para la experiencia se utilizó el monitor Durridge RAD-7 con el kit de medida de radón en suelos de punta perdida diseñado por Radon v.o.s. En el tiempo disponible para la experiencia (unas 8 horas) se pudo medir en tres estaciones del primer campo (Cetyne) y en cinco del segundo (Buk). En el primer campo hubo muchos problemas por estar el terreno muy húmedo y correr peligro de que entrase agua al detector. Los resultados de las pruebas son anónimos y cada participante (grupo) se denota por un código. En la intercomparación no sólo se trata de comparar de las concentraciones de radón-gas del suelo resultantes, sino también los propios métodos de muestreo. La participación en el ejercicio nos permitió comparar nuestros métodos y resultados con los de otros grupos especializados de la comunidad internacional en dos sitios de referencia de radón bien documentados que cumplen los requisitos geológicos y que llevan siendo medidos periódicamente desde hace más de 20 años (1992-1999, y 2000-2013). Los resultados de las medidas se analizaron mediante el programa informático TestMOAR un código estadístico desarrollado por el Instituto de Matemática Aplicada y Técnica Informática, Facultad de Ciencias, Universidad Carolina de Praga. Los resultados del ejercicio de intercomparación fueron muy satisfactorios, y obteniéndose la certificación de que nuestras medidas de medida de radón en suelos cumplen con los criterios exigidos por la República Checa, para realizar medidas de riesgo de radón en lugares de construcción. Los resultados de los análisis y la certificación se muestran en el Apéndice 1. 56 Capítulo 2 – Material y métodos 2.6.4 Intercomparación Saelices el Chico. Mayo de 2015. Terminaremos esta sección dedicada al control de la calidad de las medidas, mostrando los resultados de la participación del grupo GIRMA en el ejercicio internacional de intercomparación de medidas de radón indoor organizado por la Universidad de Cantabria y celebrado entre el lunes 11 y viernes 15 de mayo de 2015 en las instalaciones de ENUSA Saelices el Chico en Ciudad Rodrigo, Salamanca. Las medidas se efectuaron en el Laboratorio de Radiación Natural (LRRN), puesto en marcha gracias a la colaboración establecida por convenio entre Enusa y la Universidad de Cantabria, encargada esta última de la dirección técnica del mismo. El laboratorio se localiza en el edificio de la antigua sala de control de las secciones de preparación de minerales de la Planta Quercus. El radón exhalado del terreno sobre el que está construido accede al recinto de forma natural a través de su estructura o de las grietas de la propia instalación. Los detectores que se intercomparan deben de responder a los cambios de la concentración de actividad de radón en un recinto cerrado, debido a las condiciones ambientales del entorno. Nuestro grupo de investigación participó en el ejercicio con tres detectores activos de radón: el equipo alphaGUARD de Saphymo, y dos detectores de estado sólido, el RAD7 de Durridge y uno de los equipos Sarad-SCOUT de los que se dispone. En la tabla 2.5 presentamos los distintos modos de operación de cada monitor evaluado así como las fechas de inicio y fin de las medidas. El detector RAD7, por el intervalo de muestreo elegido, no completó el tiempo de medida fijado por la organización, debido al agotamiento de su capacidad de registro. A pesar de ello, hemos considerado como suficiente el intervalo registrado para realizar un análisis preliminar de comparación con los resultados proporcionados por la organización a través de un monitor de referencia, a falta de los resultados definitivos de la intercomparación. Detectores y tiempos de medida. Detector Modo Intervalo de medida Comienzo medida Fin medida AlphaGuard Difusión 10 min 11/05/15 11:30 h 15/05/15 13:30 h RAD 7 Flujo 5 min 11/05/15 11:15 h 14/05/15 22:35 h Sarad SCOUT Difusión 1 h 11/05/15 11:07 h 15/05/15 13:07 h En la figura 2.23 se representa la evolución frente al tiempo de las series de concentración de radón obtenidas por los detectores del grupo GIRMA conjuntamente con la serie de referencia proporcionada por la organización del ejercicio. Se observa que durante los tres primeros días, las condiciones ambientales del laboratorio provocaron que la concentración de radón permaneciera relativamente estable, observándose sólo las variaciones típicas del ciclo noche-día. A partir de la Capítulo 2 – Material y métodos 57 hora 70, aproximadamente, la variaciones de las condiciones meteorológicas en el exterior provocaron un aumento brusco de la exhalación de radón pasando de una concentración media en el laboratorio de 150 Bq/m3 a 35000 Bq/m3 en aproximadamente 24 horas. Representación de todos los todos obtenidos en un intervalo de 85 h. La figura 2.23 muestra como los tres detectores de GIRMA respondieron adecuadamente a este cambio en concentración de radón del laboratorio, además están de acuerdo, dentro de los márgenes de error con la serie de referencia de la organización. Tanto el detector alphaGUARD como el RADON SCOUT se comportaron de forma similar y alcanzaron valores máximos muy cercanos a los de la serie de referencia. Para estudiar en más en detalle las respuestas de cada detector, se han analizado de forma individualizada las primeras 70 horas de las series obtenidas (que son para las que hay datos de los tres detectores) comparándolas con la serie de referencia). Para ello se ha eliminado la parte final de la serie (a partir de 70 horas del comienzo del ejercicio de intercomparación) donde, como se ha dicho, aparece el cambio brusco aumento de la concentración de radón debido al cambio en las condiciones meteorológicas. La serie de referencia proporcionada por la organización de la Intercomparación, una vez eliminada esta parte final de la serie, presenta una fuerte periodicidad diaria, con valores máximos sobre los 600 Bq/m3 en las horas centrales de la mañana, disminuyendo a valores casi nulos al anochecer. En las figuras 2.24, 2.25 y 2.26 se muestran las series temporales de concentración obtenidas por cada detector y se proporciona un detalle de las 70 primeras horas estudiadas. La concordancia entre los detectores y los datos de referencia proporcionados son excelentes. 58 Capítulo 2 – Material y métodos Comportamiento obtenido por el AlphaGUARD sobre la serie de referencia. Comportamiento obtenido por el RAD7 sobre la serie de referencia. En el caso del equipo RAD7, la serie no está completa y se interrumpe a partir de la hora 85 aproximadamente al saturarse la memoria, no obstante, la figura 2.25 muestra que reproduce satisfactoriamente los máximo iniciales debido a la variación diaria y el aumento de concentración que se inicia a partir de la hora 70. Capítulo 2 – Material y métodos 59 Comportamiento obtenido por el RADON SCOUT sobre la serie de referencia. En la figura 2.27 mostramos las distribuciones estadísticas de los datos. La serie de referencia y los datos proporcionados por el detector AlphaGUARD siguen una distribución cercana a la log-normal. En el caso de los detectores RAD7 y Sarad SCOUT esto no se produce. Distribuciones estadísticas de los datos de las primeras 70 h. 60 Capítulo 2 – Material y métodos En la tabla 2.6 se presentan los indicadores estadísticos más significativos de las distribuciones. Los datos parecen mostrar una buena concordancia entre los detectores siendo el Sarad-Scout el que presenta una mayor desviación. Estadística de las primeras 70 h.Todos los resultados en kBq·m-3 Detector Ntotal Media SD Mín Mediana Máx AG 417 152.9 141.8 6.8 97.5 628 RAD7 837 134.4 134.2 0.0 85.3 671 SCOUT 70 177.2 150.4 10.0 105.0 559 REFERENCIA 420 145.2 143.5 0.0 86.5 806 Dada la distribución de los datos, la mediana es quizás un dato más representativo de la misma que la media aritmética. Como se puede comprobar, si tomamos como intervalo de error una desviación estándar de los datos, los valores de la mediana y de la media proporcionados por los tres detectores están dentro de los límites de error. Es importante notar que los valores máximos proporcionados por los tres detectores no llegan al máximo proporcionado por la serie de referencia. En cualquier caso, dado lo reciente del ejercicio de intercomparación, no se dispone todavía de los resultados oficiales definitivos. Determinación de la tasa de exhalación de rocas y materiales de construcción de las islas Canarias Orientales. Introducción En ausencia de fuentes antropogénicas de radiaciones ionizantes, el radón exhalado por las rocas y los suelos que constituyen los terrenos sobre los que se han edificado las viviendas, edificios y espacios de vida diaria, así como los materiales de construcción utilizados, constituye la principal fuente de exposición a la radiactividad de los habitantes de un determinado territorio. Por tanto, la determinación de la tasa de exhalación de las rocas características del territorio así como de los materiales de construcción de las viviendas, constituirá un parámetro importante para evaluar los riesgos a los que están expuestos los habitantes de una determinada zona. Dado que el objetivo principal de esta tesis es la caracterización de la emanación de radón de los suelos de Canarias, y que los suelos suelen ser una combinación los tipos de rocas característicos presentes en la zonas de estudio, en la primera parte del capítulo se estudian las propiedades de emanación de los distintos litotipos canarios, y en la segunda parte la de los materiales de construcción más utilizados en la zona. Para comenzar se describe el marco teórico, analizando los principales parámetros implicados en el proceso de exhalación y su dinámica a partir del estudio de la ecuación del transporte. A continuación se explica el procedimiento de medida utilizado para la determinación de la tasa de exhalación. En el siguiente apartado se dedica la caracterización de los distintos tipos litológicos de la zona de estudio frente a la exhalación de radón. En primer lugar se detallan los criterios para la elección de la localización y tipo de las muestras de roca a estudiar así como los procedimientos de muestreo. La parte fundamental de este apartado se centra en el análisis de los resultados obtenidos, comprobando la coherencia de los mismos con los análisis geoquímicos y radioisotópicos de las muestras y comparando los valores obtenidos con resultados similares de la literatura. La siguiente sección se dedica a realizar un estudio similar sobre los materiales de construcción más utilizados en las Islas Canarias Orientales, determinando en este caso su tasa de exhalación para distintos estados de agregación, su composición radioisotópica y su química. Se finaliza con la determinación de los índices de riesgo radiológico debido a las rocas y materiales de construcción estudiados. 62 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación Exhalación de radón, emanación y longitud de difusión Los mecanismos que llevan a que se concentre radón en el interior de una vivienda son, fundamentalmente dos: la difusión, por la cual el radón se mueve a través de distintos medios porosos debido a la existencia de un gradiente en su concentración, y el flujo convectivo de aire, que transporta el radón desde su fuente hacia el interior a través de grietas y aberturas. Además de estos procesos, el flujo de radón hacia el interior de una vivienda depende de la tasa de producción de radón en el terreno (suelos y rocas), también llamado poder de emanación de dicho terreno. El coeficiente, fracción o tasa de emanación de radón  se define como la fracción exhalada del 222Rn producido por decaimiento del 226Ra presente en muestra de suelo, roca natural o material. Es una magnitud adimensional que varía entre 0 (el radón no escapa de la muestra) y 1 (todo el radón escapa del material). Así que el término (1 - ) representa la fracción de radón que queda atrapada en el interior del material. El producto del coeficiente de emanación por la concentración de radio de la muestra (cRa) es la fracción de radio total que contribuye a la exhalación, llamada concentración efectiva de radio (Wilkening, 1985) o potencial de radón (López-Coto et al., 2009). Usualmente la fracción de emanación de radón se determina a partir de la medida de la tasa de exhalación de radón de una muestra, conocida su masa y su geometría. Si asumimos que todo el radón emanado es exhalado durante el proceso de medida, descartando adsorción y decaimiento en la muestra, el coeficiente de emanación  se puede determinar a partir de la concentración de actividad de 226Ra del material y la tasa de exhalación de radón por unidad de masa (Bq kg-1 s-1), Em. (Pacheco-Torgal et al., 2012). m Ra Ra E A   [3.1] o a partir de la tasa de exhalación de radón por unidad de superficie (Bq·m-2 s-1), Es, suponiendo una pared infinita, con un espesor constante. s Rn Ra E zA   [3.2] donde  es la densidad del material (kg m-3), ARa es la actividad de 226Ra (Bq kg-1),  la constante de decaimiento del radón (s-1) y z el espesor de la fuente de radón (m). La longitud de difusión, L, se define como la distancia característica que viajan los átomos de radón durante un periodo igual a su vida media. El proceso de difusión dentro de un material poroso viene caracterizado por su coeficiente de difusión, D. La longitud de difusión L puede ser calculada a partir del coeficiente de difusión como (Keller et al., 2001), D L   [3.3] Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 63 La longitud de difusión del radón también se interpreta como la distancia recorrida dentro del material poroso de manera que la concentración de radón se reduzca hasta un 37% de su valor inicial. El coeficiente de difusión, D, disminuye según aumenta el espesor del material. Keller y colaboradores sugieren en su trabajo que si el espesor de una muestra es tres veces la longitud de difusión del radón, menos del 5 % de la concentración inicial de radón atraviesa el material, (Keller et al., 2001). Medida de exhalación de radón. La tasa de exhalación de radón de una muestra de un determinado material puede ser obtenida por diferentes técnicas (Petropoulos et al., 2001) que se pueden agrupar de la siguiente manera:  Métodos de cámara sellada (closed chamber methods, CCM)  Métodos de cámaras abiertas (open chamber methods, OCM) El método más común para determinar la tasa de exhalación de una muestra corresponde con el método de la cámara sellada (CCM), que consiste en encerrar la muestra en un recipiente hermético y registrar el crecimiento de la concentración de radón frente al tiempo, a su vez puede dividirse en dos categorías, métodos de acumulación (accumulator method, AM) y métodos de muestras encerrada (enclosed sample method, ESM), (Stranden, 1988). El método de la cámara sellada se basa en la presunción de que la tasa de exhalación de radón no depende del tiempo. El estudio de la acumulación de radón exhalado por una muestra en una cámara sellada, engloba dos procesos interdependientes: transporte en la muestra y acumulación en la cámara. La condición de continuidad de la concentración de radón en la interfase muestra-aire conecta ambos procesos. La resolución del sistema de ecuaciones acopladas al que se reduce este estudio puede llevarse a cabo de forma analítica bajo ciertas condiciones (Rogers and Nielson, 1991):  El transporte es monodimensional en la dirección del eje z.  EL coeficiente de difusión es homogéneo en toda la muestra.  La concentración de 226Ra se encuentra homogéneamente distribuida por toda la muestra.  El transporte es sólo debido a difusión. (La presión de la cámara se mantiene constante).  La muestra sólo exhala en la interfase muestra-aire, z=0 (muestra muy delgada). Bajo estas condiciones, la ecuación de transporte puede escribirse de la siguiente manera: 2 0 2 Rn Rn eRnRnRn cc Dc tz      [3.4] 70 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación menores) puesto que no forman parte de los minerales precoces solidificados a altas temperaturas y presiones. Estos elementos raros (muchos de ellos radiogénicos) se pueden distribuir de varias formas en la fase sólida: a) entran a formar parte de minerales accesorios de la roca por sustituciones isomorfas, b) forman minerales accidentales con esos elementos traza, y c) quedan distribuidos al azar en los vidrios volcánicos sálicos (composiciones intermedias o ácidas). Son estos minerales, que al contener en su estructura cristalina algunos elementos traza y potasio, y que, como se ha resaltado, aparecen concentrados en las rocas más diferenciadas (sienitas, traquitas, fonolitas, carbonatitas, etc.), los que van a presentar una mayor concentración de actividad radiológica. Sin embargo, las rocas básicas y ultrabásicas (peridotitas, piroxenitas, gabros, basaltos, etc.) no contienen estos elementos inestables en la estructura cristalina de sus minerales y por lo tanto presentan muy baja radioactividad. Se han recogido muestras de los principales tipos litológicos de las islas para caracterizar su potencial de emanación de radón en la cámara de acumulación (figura 3.2). Puntos de muestreo. Izquierda: Fonolitas. Centro: Sienitas. Derecha: Basaltos. El estudio se ha centrado fundamentalmente en rocas de la Isla de Gran Canaria ya que en ella podemos encontrar la mayor parte de los diferentes tipos litológicos de las Islas Canarias Orientales (figura 3.3). Localización de las muestras de rocas elegidas en la Isla de Gran Canaria. Muestra Litotipo Tasa de exposición M1 Traquita 40 µR/h M2 Fonolita 20 µR/h M3 Sienita 30 µR/h M4 Basalto 6 µR/h M5 Basalto 4 µR/h M6 Riolita 40 µR/h M7 Riolita 15 µR/h M8 Fonolitas/piroclastos 18 µR/h M9 Fonolitas/lava 12 µR/h M1 M2 M3 M4 M5 M6 M7 M9 M8 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 71 No obstante, se ha completado el estudio analizando rocas de la isla de Fuerteventura, donde se han recogido muestras de la Montaña de Tindaya (traquiriolitas) y de la zona de Ajui (sienitas del complejo basal) por ser dos zonas con especial importancia dentro de la geología de las islas y por corresponder a las zonas de mayor tasa de exposición encontradas en la isla de Fuerteventura. La campaña de recogidas rocas de Gran Canaria y Fuerteventura se realizaron entre principios de 2010 y mediados de 2011. Localización de las muestras de rocas elegidas en la Isla de Fuerteventura. En total se han elegido 11 muestras (que suponen más de 200 kg de material) que cubren el espectro litológico del diagrama TAS antes descrito. En la tabla 3.2 se muestran los tipos de roca recogidos, su localización y su edad geológica. Muestras de los distintos litotipos roca de las Islas Canarias Orientales seleccionadas para el estudio del potencial de emanación de radón. Litotipo Localización Edad geológica Isla Traquita Cruz de Timagada 14 – 8,5 Ma Gran Canaria Fonolita Barranco seco 8 – 5,5 Ma Gran Canaria Playa de la Laja 8 – 5,5 Ma Gran Canaria Valleseco 3,5 Ma Gran Canaria Riolita Barranco de Mogán 14 – 8,5 Ma Gran Canaria Veneguera. 14 – 8,5 Ma Gran Canaria Montaña de Tindaya 20 – 18 Ma Fuerteventura Sienita Presa de El Parralillo 12.3 – 8.9 Ma Gran Canaria Las Peñitas > 20 Ma Fuerteventura Basalto La Aldea 14 – 8,5 Ma Gran Canaria Bandama 4000 años Gran Canaria Muestra Litotipo Tasa de exposición M10 Riolita 22 µR/h M11 Sienita 30 µR/h M11 M10 72 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación De la isla de Lanzarote no se analizó ninguna muestra de roca ya que, tal y como se recoge en la Tesis Doctoral del Dr. Miguel Ángel Arnedo Ayensa, (Arnedo Ayensa, 2014), el 98% de las rocas son de naturaleza basáltica, de forma que en las rocas volcánicas de Lanzarote no aparecen minerales radiactivos, ni en el vidrio volcánico hay elementos químicos radiactivos (Th, U, K y tierras raras) en cantidades apreciables (la actividad específica obtenida en media para el 226Ra es de 19.58 Bq/kg, 19.45 Bq/kg para el 232Th y 394 Bq/kg para el 40K, que corresponden a rocas ultrabásicas). 3.4.2 Tratamiento y caracterización de las muestras. Una vez recogidas las muestras en el campo (tabla 3.3), en cantidades en torno a 20 kg/muestra, se trasladaban al Taller de Geología del Departamento de Física de la ULPGC, donde se iniciaba el siguiente protocolo: primero se cortan en trozos pequeños con una sierra de diamante, segundo se secan en la estufa durante un tiempo no inferior a 24 horas a una temperatura de 100ºC, tercero se trituran con una “mandíbula” FRITSCH Jaw Crushers obteniendo, según el fabricante, una fracción triturada de entre 1 y 5 mm, dando un valor medio de 2 mm. Finalmente, la muestra triturada era trasladada al Laboratorio de Detectores del Departamento de Física donde se ubica la cámara de acumulación, se vertía de forma homogénea en la bandeja de la cámara (de dimensiones 48x64x5 cm), con la limitación de no superar los 5 cm de altura de los laterales, y se introducía en la cámara de acumulación para iniciar el proceso de medida de la exhalación. Tipo, isla, localización e identificación de los litotipos analizados. Muestra Tipo litológico Isla UTM-X UTM-Y Lugar M1 Traquita GC 438999 3095029 Cruz de Timagada M2 Fonolita GC 443019 3101166 Valleseco M3 Sienita GC 431063 3096421 El Parralillo M4 Basalto (alterados) GC 420519 3097984 La Aldea M5 Basalto GC 455125 3101321 Bandama M6 Riolita GC 428601 3088729 Veneguera M7 Riolita GC 426184 3079438 Bco. Mogán M8 Fonolita (alteradas) GC 457915 3107083 Bco. Seco M9 Fonolita (alteradas) GC 458594 3104138 Playa La Laja M10 Riolita FUE 599572 3163273 Tindaya M11 Sienita FUE 588619 3139610 Las Peñitas Finalmente se ha determinado la porosidad efectiva, , ecuación [3.28], a partir de la medida de la densidad aparente y de la densidad relativa de las muestras de rocas una vez trituradas en el laboratorio. Los valores obtenidos se muestran en la tabla A2.1 del Apéndice 2. 1r a    [3.28] Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 73 3.4.3 Caracterización geoquímica y radioisotópica de las muestras. Con el objetivo de completar este estudio de caracterización de los litotipos seleccionados de las Islas Canarias, se ha realizado un análisis químico y se ha determinado la composición radioisotópica de cada muestra por espectrometría gamma de alta resolución. Para el análisis químico se ha seguido el procedimiento descrito anteriormente, se ha molido una pequeña cantidad de roca de cada muestra (unos 25 g) hasta reducirla a polvo y una vez preparadas y empaquetadas en envases adecuados, y con un código de identificación se han enviado a los laboratorios ACTLABS en Ontario (Canadá). Unos de los métodos analíticos elegidos fue el de ataque ácido total (Ultratrace 4 - TD) o casi total1. En esta técnica se hace por vía tetraácido sobre una parte de la muestra (1g) mediante una combinación secuencial de ataques con ácidos nítricos, perclórico, fluorhídrico y clorhídrico. La muestra líquida, una vez vaporizada e ionizada es analizada mediante espectrometría de masas (MS). Y para los elementos mayores, fue elegido el tratamiento con metaborato de litio y tetraborato de litio. Las muestras se mezclan con el metaborato y el tetraborato de litio y se fusionan en un horno de inducción. La masa fundida se vierte en una solución de ácido nítrico al 5 % con un patrón. Las muestras se analizan para los principales óxidos y oligoelementos seleccionados (Código 4B). Muestras analizadas representadas en el diagrama TAS . A modo de resumen de los análisis químicos, en la figura 3.5 se representan los resultados de los componentes mayores (SiO2, Na2O y K2O) sobre el diagrama TAS (Total Alkali Silica), que como ya se ha comentado es una metodología que permite definir una roca volcánica en base a la relación entre el contenido de minerales alcalinos (Na2O y K2O) y el contenido de silicatos (SiO2). 1 http://www.actlabs.com/page.aspx?page=509&app=226&cat1=549&tp=12&lk=no&menu=64 74 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación Como ya se ha indicado, las fonolitas se caracterizan por valores importantes de SiO2 y de alcalinos (Na2O y K2O), mientras que los basaltos presentan valores mayores de CaO, MgO, TiO2 y Fe2O3 (Caldas et al., 1982). En la tabla 3.4 se presentan los límites de variación de los distintos componentes químicos de los basaltos y las fonolitas. Los resultados completos de los análisis químicos de los litotipos analizados se recogen en las tablas A2.2 - A2.5 del apéndice 2. Composición química de rocas volcánicas. Límites de variación. (Caldas et al., 1982) BASALTOS FONOLITAS Lím. Inferior (%) Lím. Superior (%) Lím. Inferior (%) Lím. Superior (%) SiO 2 (%) 41 48 57 64 Al 2 O 3 (%) 8 18 16 20 Fe 2 O 3 (%) 4 8 1.5 3 FeO (%) 4 9 1.5 2 MgO (%) 6 10 1 2 CaO (%) 12 16 1 2 Na 2 O (%) 1 3 6 7 K 2 O (%) 0.2 0.8 4 5.5 TiO 2 (%) 2 4 0.5 1 Para el análisis de la composición radioisotópica se han seguido los procedimientos basados en las prescripciones recogidas en el Procedimiento para la conservación y preparación de muestras de suelo para la determinación de la radiactividad del CSN (Baeza et al., 2003a). Según este procedimiento, con el fin de eliminar la humedad presente las muestras se secan en la estufa de secado durante un tiempo no inferior a 24 horas a una temperatura de 100ºC, se trituran en un molino de bolas y se tamizan, con el fin de conseguir un tamaño de partícula inferior a 2 mm, y por último, se depositan en botes estériles, como los destinados al análisis de orina, llenando los viales hasta una altura de 25 mm con los que se obtiene una masa que oscila entre 30 g y 60 g, dependiendo de la densidad de la muestra. Los recipientes, debidamente sellados, se almacenan durante 30 días, antes de su medida por espectrometría gamma, para conseguir que el 226Ra alcance el equilibrio secular radiactivo con sus productos de desintegración de vida corta, como el 214Pb y el 214Bi. Con esta suposición la concentración de actividad de 226Ra se determinó a partir de la del 214Pb, utilizando la línea de emisión 351,9 keV (intensidad 37,6%). La concentración de actividad del 232Th se determinó a partir de las del 228Ac y 208Tl mediante las líneas de emisión de 911,2 keV (intensidad 25,8%) y 583,2 keV (intensidad 84,5%), respectivamente, realizando una media ponderada por las incertidumbres según la expresión: 228 2 208 2 232 22 Ac Tl Ac Tl Ac u Tl u Th uu          [3.29] Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 75 donde, como es usual, los términos entre corchetes indican la concentración de actividad y los (ux) las incertidumbres con las que se han determinado las concentraciones. La concentración de actividad de 40K se midió de forma directa, mediante la línea de emisión de 1460,8 keV (intensidad 10,7%). En la tabla 3.5 se muestran los resultados e incertidumbres obtenidos. Composición radioisotópica (en Bq kg-1) de cada muestra analizada. Muestra 226 Ra 232 Th 40 K M1 109 ± 9 178 ± 10 1292 ± 60 M2 57 ± 5 85 ± 6 1130 ± 50 M3 81 ± 7 103 ± 7 1270 ± 50 M4 8 ± 1 8 ± 1 104 ± 7 M5 19 ± 1 18 ± 2 360 ± 20 M6 310 ± 25 82 ± 6 760 ± 30 M7 44 ± 4 49 ± 3 910 ± 40 M8 35 ± 2 58 ± 4 1552 ± 70 M9 42 ± 2 63 ± 3 1257 ± 50 M10 102 ± 8 114 ± 7 1180 ± 50 M11 80 ± 3 97 ± 5 1100 ± 50 Los resultados de los análisis isotótipo y químico corroboran el análisis inicial realizado, de forma que las muestras M4 y M5, que corresponden a basaltos, presentan muy baja concentración de actividad de radioisótopos naturales (226Ra1, 232Th y 40K). El análisis químico confirma este resultado ya que las proporciones de potasio, torio y uranio son casi un orden de magnitud inferior al resto de las muestras. Las muestras M1, M6, M7 y M8 corresponden a rocas volcánicas ácidas (traquitas, fonolitas, riolítas) y presentan concentraciones muchos mayores de radioisótopos (entre 50 y 100 Bq/kg de 226Ra y concentraciones en torno 1000 Bq/kg de 40K). La muestra M2 corresponde con una rocas volcánica intermedia (traquifonolita), que presenta valores próximos a la muestra M3 que corresponde a una roca plutónica (sienita). Cabe destacar la gran concentración de actividad de 226Ra de la muestra M6 que corresponde a una riolita alterada hidrotermalmente de una zona del sur de la isla de Gran Canaria conocida como “Los Azulejos” (Donoghue et al., 2008). Esta zona de la isla es precisamente una de las áreas en las que se encuentra mayor tasa de exposición en el municipio de Mogán y es un lugar habitual de parada de los autobuses turísticos debido al colorido de estas rocas alteradas. 1 Hemos considerado que en las muestras de roca se produce el equilibrio entre el 226 Ra y el 238 U, por lo que utilizamos el radio como representativo del uranio. 76 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 3.4.4 Procedimiento de medida de la tasa de exhalación de las muestras de roca. El trabajo de laboratorio comenzó a desarrollarse a principios del 2009 con el diseño y construcción de la primera cámara de acumulación (caja 1) del grupo GIRMA. Esta primera cámara acumulación de radón es de forma cúbica realizada en metacrilato, con un volumen interior de 0.185 m3 (dimensiones 52x67x53 cm3) y paredes de 10 mm de grosor. Presenta una tapa frontal que se cierra ajustada con una junta tórica que permite un buen ajuste y sellado de la misma, tratando de minimizar las fugas de radón. En el interior de la cámara se dispone de un pequeño estante, también de metacrilato acrílico donde se pueden colocar diferentes monitores de radón, alejados de la muestras. Se ha realizado un pasacables con el fin de situar en su interior el suministro de energía a los detectores, si es necesario. También se ha instalado un ventilador con el fin de homogeneizar la masa de gas dentro de la caja. En su base interior se adapta una bandeja porta-muestras de 0.31 m2 de superficie de forma que las muestras queden bien repartidas, con una altura máxima de 5 cm. Para el estudio de la exhalación de radón, en la cámara de acumulación se han utilizado dos monitores de radón, el AlphaGUARD PQ2000-PRO de Saphymo y el Sarad SCOUT ya descritos en el capítulo 2. Para el procedimiento de medición el detector se introduce en la cámara de acumulación operando en el modo de difusión con un período de muestreo de 10 minutos en el caso del AlphaGUARD y un periodo de muestreo de 1 hora en el caso del Sarad SCOUT. De esta forma se obtienen curvas de acumulación de radón en un tiempo que oscila entre 21 y 25 días, con un alto grado de detalle. Cámara de acumulación de radón. Caja 1. Uno de los términos que es importante conocer para estudiar el crecimiento del radón en una experiencia de acumulación es el correspondiente a las fugas de la cámara (Eqs. 3.16 y 3.17). Un término de fugas elevado afectará tanto al ritmo de exhalación como a la concentración final de saturación en la cámara, y por tanto es necesario cuantificar dicho término (caracterización). Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 77 En este trabajo las fugas de la cámara se han evaluado mediante una experiencia de acumulación de radón para estudiar su ritmo de decaimiento. El montaje experimental es el que se muestra en la figura 3.7 izquierda, que consta de un sistema de emanación de radón (A), un sistema de transferencia (B) y la propia cámara de acumulación que se desea estudiar (C). Como generador de radón se utilizó una muestra de suelo de exhalación con una concentración aproximada de 1000 Bq/kg de 226Ra proporcionado por la Universidad de Cantabria. Izquierda, Montaje experimental de calibración. Derecha, curva de decaimiento. En primer lugar se acumuló radón durante tres horas en la caja del sistema de emanación. A continuación, utilizando un circuito cerrado, se transfirió, mediante la bomba AlphaPUMP, el radón acumulado a la cámara de acumulación hasta obtener una concentración en torno a los 2 kBqm-3. Se ha seleccionado esta cantidad, por ser del orden de las concentraciones de radón máximas obtenidas experiencias de acumulación con rocas características de Canarias. Una vez alcanzada esta concentración objetivo, se procedió a aislar la caja y comenzó la experiencia de decaimiento. Para medir la concentración de radón se utilizó el detector AlphaGUARD situado en el interior de la caja y operando en modo difusión. El tiempo de exposición de los detectores fue de aproximadamente 144 h para alcanzar dos periodos de decaimiento del 222Rn. En la figura 3.7 derecha se muestra la curva experimental obtenida. Para determinar la constante de decaimiento efectiva, se han ajustado los datos obtenidos a una función del tipo:  0 () ef t Rn ct ce    [3.30] mediante el método de los mínimos cuadrados. Los coeficientes C0 (Bq·m-3) y ef (h-1) obtenidos, se presentan en la tabla 3.6. Coeficientes del ajuste por mínimos cuadrados de curva de decaimiento. C 0 (Bq·m -3 )  ef (h -1 ) Estadística  () Rn ct Valor Error Valor Error Reduced Chi-Sqr Adj. R 2 1810 9 0.00761 0.00009 11325.3 0,9109 A B C 78 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación De esta forma, vemos que el valor obtenido para la constante desintegración efectiva es prácticamente coincidente con la constante de desintegración del radón, cuyo valor se encuentra dentro del intervalo de error de nuestro resultado. De esta forma podemos considerar que las fugas de la caja 1 son nulas. 3.4.5 Resultados experimentales. Tasa de exhalación y fracción de emanación de radón de los litotipos característicos de las islas. En la figura 3.8 se muestran las curvas de acumulación de radón de 9 de las 11 muestras representativas de litotipos de Islas Canarias Orientales obtenidas con el AlphaGUARD, en modo difusión con un tiempo de muestreo de 10 min, en las experiencias de acumulación hasta la saturación en la caja 1 del grupo GIRMA. Como ya se ha indicado en el procedimiento de medida de la tasa de exhalación de radón, cada experiencia de acumulación dura al menos 24 días para garantizar que ha trascurrido, como mínimo, cinco periodos de semidesintegración del 222Rn, lo que asegura el equilibrio final en la cámara de acumulación. Izquierda, muestras de Gran Canaria. Derecha, muestras de Fuerteventura. Tiempo de muestreo de 10 min. A partir de las curvas obtenidas y siguiendo el procedimiento explicado en el apartado 3.3 se ha determinado la tasa de exhalación de radón de este conjunto de muestras obteniendo los parámetros característicos de la ecuación [3.14] que gobierna la dinámica de acumulación de radón en la cámara. Las curvas correspondientes a las muestras M8 y M9 se adquirieron con los detectores Sarad SCOUT operando en modo difusión con un tiempo de muestreo de 1 h. En estas gráficas se indica junto a cada curva el valor de la concentración de saturación final. En el apéndice 2, en las figuras A2.1 a la A2.6 se muestran los ajustes realizados para las curvas horarias y los residuos de dicho ajuste para todos los litotipos. En la tabla A2.6 se muestra el coeficiente de ajuste R2 para los ajustes y los descriptores estadísticos curtosis y asimetría de los residuos. Además, en las figuras A2.7 a A2.12 se muestran los histogramas de frecuencias para los residuos obtenidos. Como se puede comprobar, la concentración final de saturación es característica de cada tipo de muestra y determina su comportamiento. Así la curva correspondiente a la muestra con Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 79 mayor contenido en 226Ra (M6) alcanza una concentración de equilibrio cercana a los 4000 Bq/m3, frente a los menos de 100 Bq/m3 del basalto M5 que no presentan prácticamente tendencia a la acumulación. La siguiente muestra en actividad es la M1 que corresponde a una fonolita con tres veces menos de 226Ra que la M6 y la concentración final de saturación que alcanza en la cámara es prácticamente la mitad. En periodos tan largos de acumulación, variaciones importantes de las condiciones ambientales del laboratorio podrían ser causa de la variación de la emanación de los materiales, por ejemplo con la humedad o la temperatura (Stranden et al., 1984), (Iskandar et al., 2004), (Faheem, 2008). Se ha analizado las variaciones de la temperatura durante las distintas experiencias de acumulación realizadas. El periodo de experimentación abarca prácticamente todos los meses del año, encontrándose una variación de la temperatura media de no más de 4.5ºC lo que nos permite realizar la hipótesis de que la influencia de la temperatura en las experiencias de acumulación es despreciable (apéndice 2, figuras A13 a la A18). Un estudio similar se ha hecho con la presión atmosférica, encontrándose también una gran estabilidad ya que las diferencias de presión media encontradas no superan los 6 mbar. Izquierda: Fondo del Laboratorio de Detectores en los años 2011 y 2012. Derecha: Fondo del Laboratorio de detectores años 2014-2015 La concentración de radón de fondo del Laboratorio de Detectores ha sido obtenida a lo largo de distintos periodos con el fin de analizar su evolución y su influencia en las experiencias de acumulación. El nivel de fondo depende fundamentalmente de la ventilación, en un laboratorio bien ventilado su concentración puede variar entre 20 y 80 Bq/m3 y puede multiplicarse por un factor cinco si no se ventila adecuadamente. En la figura 3.9 izquierda se muestran, a modo de referencia, los valores de fondo obtenidos en un periodo de 14 días a lo largo del mes de octubre en los años 2011 y 2012, y en la figura 3.9 derecha se muestran los valores de fondo obtenidos a lo largo de tres meses, de octubre de 2014 a enero de 2015. Se observa que el fondo del laboratorio ha variado notablemente, duplicando su valor promedio de 73.9 Bq·m-3 en 2011 a 145.8 Bq·m-3 en 2015. Este 86 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 3.4.6 Comparación con otros estudios. Para finalizar la caracterización de la exhalación de radón de los distintos tipos litológicos de las Islas Canarias Orientales, realizaremos una comparativa con los resultados obtenidos en investigaciones llevadas a cabo otras zonas del planeta recopilados de la literatura. Existe una gran variedad de estudios sobre la determinación de la tasa de exhalación de radón de materiales naturales y materiales de construcción en diferentes países. Se ha realizado una extensa búsqueda bibliográfica analizando las metodologías empleadas, la instrumentación y los procedimientos de análisis con el fin de recopilar sólo datos que fuesen comparables con los obtenidos en este trabajo de Tesis Doctoral. En la tabla 3.11 se muestra la tasa de exhalación por unidad de superficie y por unidad de masa para una selección de materiales naturales obtenidos de trabajos de investigación recopilados de la literatura. Comparativa de tasa de exhalación de diferentes materiales naturales. Material Tasa de exhalación (Bq·m -2 ·h -1 ) Tasa de exhalación (Bq kg -1 h -1 ) Referencias Italia Traquitas 0.032 ± 0.002 (Righi and Bruzzi, 2006) Pórfido 0.038 ± 0.002 (Righi and Bruzzi, 2006) Toba volcánica 0.17 ± 0.02 (Righi and Bruzzi, 2006) Basaltos No detectable (Righi and Bruzzi, 2006) Gabro negro 0.007 ± 0.001 (Righi and Bruzzi, 2006) Calizas 0.036 ± 0.003 (Righi and Bruzzi, 2006) Tufo Rosso a Scorie Nere 1.57 ± 0.07 0.047 ± 0.002 (Tuccimei et al., 2009) Tufo Lionato 0.86 ± 0.04 0.026 ± 0.001 (Tuccimei et al., 2009) Peperino (Albano) 1.56 ± 0.06 0.046 ± 0.002 (Tuccimei et al., 2009) Tufo Giallo napolitano 2.66 ± 0.13 0.080 ± 0.004 (Tuccimei et al., 2009) Lava (Nemi) 2.23 ± 0.13 0.067 ± 0.003 (Tuccimei et al., 2009) Puzolana negra 37.08 ± 1.32 1.112 ± 0.056 (Tuccimei et al., 2009) Lapilli 2.41 ± 0.13 0.072 ± 0.004 (Tuccimei et al., 2009) Iraq Arenas (Al-Ekhader) 2.05 ± 0.17 0.019 ± 0.002 (Amin, 2015) Arenas (Karbala) 2.22 ± 0.21 0.021 ± 0.002 (Amin, 2015) Arena negra (Karbala) 2.47 ± 0.20 0.021 ± 0.002 (Amin, 2015) Corea del Sur Granitos 0.018 ± 0.017 (Lee et al., 2001) Maderas 0.040 ± 0.004 (Lee et al., 2001) Alemania Granitos 2.23 (Keller et al., 2001) Areniscas 1.73 (Keller et al., 2001) Calizas 10.8 (Keller et al., 2001) Yeso natural 0.29 (Keller et al., 2001) Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 87 Comparativa de tasa de exhalación de diferentes materiales naturales. Material Tasa de exhalación (Bq·m -2 ·h -1 ) Tasa de exhalación (Bq kg -1 h -1 ) Referencias Brasil Diabasio cinzaesverdeado 0.44 (Moura et al., 2011) Marron Caldas 1.51 (Moura et al., 2011) Marrón Café 0.72 (Moura et al., 2011) Azul Fantastico 1.02 (Moura et al., 2011) Rosa Salmao 0.86 (Moura et al., 2011) Vermello Braganca 3.93 (Moura et al., 2011) Marrón Sao Pablo 3.49 (Moura et al., 2011) Granite Perus 2.31 (Moura et al., 2011) Branco Nazaré 2.65 (Moura et al., 2011) Verde Sao Francisco Xavier 0.34 (Moura et al., 2011) India Cuarcita 0.124 0.0566 (Chauhan, 2011) Sienita 0.685 0.0313 (Chauhan, 2011) Este trabajo M1 (Traquita) 9.59 ± 0.81 0.190 ± 0.010 M2 (Fonolita) 6.49 ± 0.55 0.111 ± 0.008 M3 (Sienita) 3.04 ± 0.27 0.053 ± 0.005 M4 (Basalto) 1.27 ± 0.12 0.026 ± 0.002 M5 (Basalto) 0.09 ± 0.01 0.002 ± 0.005 M6 (Riolita) 18.87 ± 1.59 0.358 ± 0.023 M7 (Riolita) 1.00 ± 0.10 0.031 ± 0.004 M8 (Fonolita) 1.98 ± 0.27 0.048 ± 0.009 M9 (Fonolita) 5.96 ± 0.55 0.109 ± 0.010 M10 (Traquiriolita) 11.67 ± 0.99 0.206 ± 0.014 M11 (Sienita) 5.44 ± 0.46 0.107 ± 0.007 Una primera conclusión obtenida de la tabla es que en lo que respecta a la tasa de exhalación hay una gran variabilidad en los litotipos de las islas canarias orientales. Así encontramos tasas de exhalación muy elevadas en el caso de las riolitas alteradas hidrotermalmente de Mogán, que sólo son superadas por la puzolana negra italiana. Estas rocas tienen casa el doble de tasa de exhalación que las calizas de Alemania. Las traquitas M1 de la cumbre de Gran Canaria y las fonolitas M2 de Valleseco en Gran Canaria también presentan valores elevados de tasa de exhalación en el entorno de las calizas de Alemania. En contraste, en los basaltos M5 presentan una tasa de exhalación que es inferior a todas las rocas de esta recopilación. Esto está en la línea de los basaltos italianos, que en el trabajo (Righi and Bruzzi, 2006) se encuentran por debajo del límite de detección. 88 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación La fracción de emanación es una propiedad de cada tipo de roca, por lo que conviene analizarla independientemente de la tasa de exhalación. Con este fin, En la figura 3.11 se muestra la fracción de emanación de distintos tipos de rocas (basaltos, dacitas, gabros, gneiss, etc.) obtenidos de la exhaustiva revisión realizada por Sakoda (Sakoda et al., 2011).Se incluye en esta gráfica también los valores medios de las fracciones de emanación de los litotipos de Canarias. Fracción de emanación. Comparación de resultados. De la observación de los datos expuestos en la figura 3.11, se puede concluir que los litotipos estudiados en este trabajo presentan unas fracciones de emanación medias o altas comparadas con las rocas estudiadas en el trabajo de Sokoda. Resulta interesante comparar la fracción de emanación de los basaltos que en este trabajo triplica la de los basaltos de referencia. En el caso de las riolitas sí se obtienen fracciones de emanación relativamente comparables, igual que en el caso de las sienitas. Esto nos lleva a pensar que la fracción de emanación de los basaltos esté sobreestimada, ya que al hacer la media se incluye los basaltos M4 de La Aldea que están fuertemente alterados por meteorización y presenta un valor muy alto de tasa de exhalación. De todo lo anterior se pude concluir que los litotipos correspondientes a las zonas de vulcanismo Roque Nublo, más diferenciados (riolitas, traquitas y fonolitas), son las que presentan mayores tasas de exhalación y, por tanto su uso como materiales de construcción puede estar sujeto a riesgos radiológicos, En contraposición, los materiales básicos asociados al vulcanismo post Roque Nublo presentan bajas tasas de exhalación y su uso como materiales de construcción no debería presentar riesgo de aparición de radón. En las secciones que siguen se analizan los materiales de construcción más utilizados en Canarias y se estudia su riesgo radiológico a partir de la evaluación de los denominados índices de riesgo. Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 89 Caracterización de la exhalación de radón de materiales de construcción de las Islas Canarias Orientales Los materiales de construcción comúnmente usados en arquitectura o ingeniería contienen, en mayor o menor proporción, elementos naturales radiactivos al derivar de rocas o suelos con presencia de radionucleidos de las series del 238U, del 232Th y del 40K principalmente. Estos materiales contribuyen (aunque generalmente en un pequeño porcentaje) a las concentraciones de 222Rn indoor. Trabajos publicados en la década de los 90 del siglo XX estimaban que sólo el 5% de la concentración de radón se debe a este tipo de fuentes (Pacheco-Torgal, 2012). Los trabajos realizados por (Gunby et al., 1993) elevan esta contribución a valores entre 20 – 50 %, en promedio, para viviendas del Reino Unido, (Groves-Kirkby et al., 2008) revisaron estos supuestos y constataron que en áreas con bajas concentraciones de radón indoor, estas podían deberse principalmente a la emanación de radón de los materiales de construcción. En su trabajo estimaron la contribución al radón indoor por esta causa en 20 Bqm-3 para Bélgica y Holanda, y ente 10 y 70 Bqm-3 para Alemania. No obstante, esta contribución puede ser de gran importancia cuando los materiales de construcción se fabrican utilizando componentes con altas concentraciones de radioisótopos de la serie del 238U ya sean naturales, como ciertos granitos, o industriales como los desechos de la industria del uranio. Así por ejemplo, en Suecia, 300.000 casas construidas con pizarras de alúminas radiactivas forman el conjunto de edificios más grande del mundo en el que se han utilizado materiales de construcción con altas cantidades de productos radiactivos (Åkerblom et al., 2005-b). En este apartado se caracterizarán desde el punto de vista de la exhalación de radón los materiales de construcción más usados en las Islas Canarias Orientales. 3.5.1 Descripción y origen de los materiales de construcción analizados. En las Islas Canarias las piezas básicas de construcción se elaboran con hormigón empleando como árido material volcánico tanto en bloques utilizados en paredes como en forjados. Así, el denominado Bloque de Picón, es un bloque de hormigón vibrado que se elabora con árido de origen volcánico (lapilli) denominado comúnmente como picón. Es el elemento de albañilería de separación vertical más empleado en las islas, y a diferencia de los bloques de hormigón que se fabrican en la Península con áridos silíceos, la baja densidad del picón permite la producción de bloques de hormigón de menor densidad (Por lo general entre 1.300 y 2.000 kg/m3, frente a los 1.700 y 2.400 kg/m3 de los bloques de hormigón convencionales), y por tanto, menor peso. Esta diferencia en sus propiedades y composición respecto al material de construcción peninsular hace interesante su medida en lo que se refiere a la exhalación de radón y composición radioisotópica. El Departamento de Expresión Gráfica y Proyectos Arquitectónicos de la Escuela de Arquitectura de la Universidad de Las Palmas de Gran Canaria, nos ha proporcionado 12 muestras de bloques estándar, bloques representativos de los usados en las Islas Canarias. Según normas UNE establecidas en construcción (41.166/1-89, 41.166/2-89, 41.167-89, 41.167-89 y 41.168-89) 90 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación este tipo de bloques de construcción se pueden clasificar según tres parámetros: tipo (se puede identificar por el índice macizo, por el acabado superficial y por su forma), categoría (por su resistencia a la compresión nominal) y grado (por su absorción máxima, capacidad de imbibición al agua por inmersión). En este estudio hemos optado por clasificar las muestras por su forma, tal y como se indica en la tabla 3.12. Relación de bloques de hormigón analizados. Forma (ancho x alto x largo) y superficie de exhalación estimada. ID Forma (cm3) Cámaras Número de senos Superficie de exhalación (m2) Bloque 1 20x25x40 simple 3 0.59 ± 0.04 Bloque 2 25x20x40 séxtuple 20 0.83 ± 0.03 Bloque 3 25x25x40 triple 12 0.62 ± 0.04 Bloque 4 12x25x50 simple 3 0.52 ± 0.04 Bloque 5 12x25x50 simple 4 0.52 ± 0.04 Bloque 6 20x25x50 simple 3 0.61 ± 0.04 Bloque 7 6x25x50 simple 4 0.47 ± 0.03 Bloque 8 20x25x50 doble 6 0.74 ± 0.05 Bloque 9 9x25x50 simple 4 0.49 ± 0.04 Bloque 10 25x25x50 doble 6 0.81 ± 0.06 Bloque 11 20x20x40 simple 2 0.38 ± 0.03 Bloque 12 25x25x50 triple 9 0.99 ± 0.07 Los bloques recopilados en este trabajo de Tesis Doctoral se usan principalmente para fachadas y tabiquería. Los usados comúnmente para fachadas y estructura, son:  20x25x50 (de 1 y 2 cámaras)  25x25x50 (de 1, 2 y 3 cámaras)  12x25x50 (de 1 y 2 cámaras) y los usados para tabiquerías (para interiores), son:  6x25x50 (de 1 cámara)  9x25x50 (de 1 cámara)  12x25x50 (de 1 cámara) También han puesto a nuestras disposición tres muestras de gravas de origen fonolítico proveniente de una cantera del sur de la Isla de Gran Canaria (ARICAN). Estas muestras se clasifican, según su tamaño en gravas finas (entre 0 y 5 mm); intermedias (entre 5 y 10 mm), y gruesas (entre 10 y 20 mm). Finalmente la empresa de Cementos Especiales de las Islas (CEISA) nos ha proporcionado muestras de algunos de los materiales constituyentes del cemento más Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 91 usados, yeso (MC1), sulfato férrico (MC2), clínker (MC3), puzolana (MC4), y arena (MC5), además del propio cemento. 3.5.2 Tratamiento y caracterización de las muestras. Los bloques de hormigón cedidos por el Departamento de Expresión Gráfica y Proyectos Arquitectónicos se trasladaron al Laboratorio de Detectores del Departamento de Física donde se inició el siguiente protocolo: se introdujeron los bloques enteros en las cámaras de acumulación iniciándose un proceso similar (método largo) al descrito en el apartado 3.4.4 obteniéndose la tasa de exhalación para bloques con distintas geometrías y materiales (figuras 3.12). Una vez obtenidas las curvas de acumulación, cada bloque fue triturado y convertido en grava en el Laboratorio de Construcción de la Escuela de Arquitectura a un tamaño máximo de 10 mm, repitiéndose el proceso de acumulación (método largo) con el objetivo de analizar la variación de la tasa exhalación con el grado de agregación de la muestra. Bloques estándar de construcción utilizados en Canarias. Arriba, izquierda, bloque triple de 12 senos. Arriba derecha, bloque simple de 3 senos. Abajo, izquierda, cámara de acumulación. Abajo, derecha, bloque simple de 4 senos. Las tres muestras de gravas fonolíticas de tamaños diferentes han sido analizadas del mismo modo que los bloques de construcción, mediante el proceso descrito en el apartado 3.4.4, que nos ha permitido estudiar la variación de la tasa de exhalación de un material volcánico con su tamaño, figura 3.13. 92 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación Gravas usadas en Canarias. Izquierda,0-5 mm. Centro, 5-10 mm. Derecha, 10-20 mm Por último, en este trabajo de Tesis Doctoral no se han podido presentar todos los resultados correspondientes a la caracterización de los materiales proporcionados por la empresa cementera CEISA, por estar en curso el proyecto de investigación. Estas muestras están siendo tratadas según el procedimiento detallado en el apartado 3.4.2 y se recogen los resultados obtenidos hasta este momento. 3.5.3 Caracterización geoquímica y radioisotópica de las muestras. Con los materiales de construcción se ha seguido el mismo procedimiento de caracterización descrito en el apartado 3.4.3, se ha realizado un análisis químico y se ha determinado la composición radioisotópica de cada material por espectrometría gamma de alta resolución. A modo de resumen de los análisis químicos, en la figura 3.14 se representan los resultados de los componentes mayores (SiO2, Na2O y K2O) sobre el diagrama TAS (Total Alkali Silica) con el objeto de comparar la de los materiales de construcción con las composiciones de las rocas volcánicas. Los resultados completos de los análisis químicos de los materiales de construcción analizados se recogen en las tablas A2.9 - A2.12 del apéndice 2 Muestras analizadas representadas en el diagrama TAS . Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 93 Como se ha indicado, también se ha realizado un análisis radioisotópico con el objeto de evaluar si los materiales de construcción comúnmente usados en las islas canarias orientales cumplen el límite de protección radiológica establecidos por la Unión Europea en el documento “Radiation Protection 112” (Commission, 1999) que establecen que las dosis derivadas de la emisión gamma debida a los materiales de construcción deben ser inferiores a 1 mSv·año-1, y limitando adicionalmente la concentración de 226Ra en los materiales a niveles que normalmente no puedan dar lugar a concentraciones de 222Rn indoor superiores a 200 Bq·m-3. En la tabla 3.13 presentamos los resultados de los análisis radioisotópicos. El análisis del riesgo radiológico derivado de los resultados de la tabla 3.13 se analizarán en el apartado 3.7 final de este capítulo 3. Composición radioisotópica (en Bq kg-1) de los materiales. Muestra 226 Ra 232 Th 40 K B1 15 ± 1 19 ± 1 250 ± 10 B2 27 ± 1 25 ± 2 470 ± 20 B3 29 ± 2 24 ± 2 452 ± 20 B4 34 ± 2 37 ± 3 790 ± 40 B5 22 ± 1 18 ± 2 360 ± 20 B6 27 ± 2 25 ± 2 380 ± 20 B7 22 ± 1 22 ± 2 410 ± 20 B8 31 ± 2 18 ± 2 310 ± 20 B9 19 ± 1 22 ± 2 410 ± 20 B10 25 ± 1 21 ± 2 370 ± 20 B11 27 ± 2 24 ± 2 470 ± 20 B12 25 ± 1 19 ± 2 420 ± 20 Grava 0-5 mm 36 ± 2 67 ± 4 1310 ± 60 Grava 5-10 mm 56 ± 3 66 ± 4 1370 ± 60 Grava 10-20 mm 46 ± 2 59 ± 4 1290 ± 60 Yeso (MC1) 4.8 ± 0.9 8 ± 2 200 ± 10 Sulfato férrico (MC2) 15 ± 01 107 ± 7 53 ± 6 Clinquer (MC3) 25 ± 1 13 ± 2 250 ± 10 Puzolana (MC4) 23 ± 2 46 ± 3 1310 ± 60 Arena (MC5) 23 ± 1 6 ± 1 400 ± 18 CEM II/A-P 42.5 N 40 ± 2 21 ± 2 390 ± 20 CEM II/B-P 32.5 R 34 ± 2 27 ± 3 550 ± 30 CEM I52.5 R 34 ± 2 16 ± 2 340 ± 20 CEM IV/A-P 42.5 N/MR 32 ± 2 21 ± 2 450± 20 CEM II/A-P 42.5 R 45 ± 2 21 ± 2 380 ± 20 94 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 3.5.4 Procedimiento de medida de la tasa de exhalación de los materiales de construcción. Esta parte del trabajo de laboratorio comenzó a desarrollarse a principios de 2014 con el diseño y adquisición de dos nuevas cámaras de acumulación iguales, cajas 2 y 3, y la recopilación de los materiales de construcción. Las nuevas cajas son un poco más pequeñas que la caja 1, con forma de paralelepípedo, realizadas en metacrilato, con un volumen neto de 0,135 m3 (dimensiones 52x67x37.5 cm3) y paredes de 10 mm de grosor (figura 3.15). Al igual que la caja 1, las cajas 2 y 3 presentan una tapa frontal que se cierra ajustada con una junta tórica que permite un buen ajuste y sellado de la misma, tratando de minimizar las fugas de radón. Las tres cajas de acumulación poseen la misma bandeja portamuestras, de 0,31 m2 de superficie, que permite analizar, además de muestras de rocas, muestras de materiales de construcción. Cámaras de acumulación de 222Rn. Laboratorio de detectores del grupo GIRMA. Abajo, disposición para la evaluación de las fugas de las cajas.. Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 95 Para el procedimiento de medición el detector se introduce en la cámara de acumulación operando en el modo de difusión, que para los materiales de construcción los detectores elegidos fueron los Sarad SCOUT, con un periodo de muestreo de 1 hora. De esta forma se obtienen curvas de acumulación de radón en un tiempo que oscila entre 21 y 25 días. Tal y como se ha descrito para la caja 1 en el apartado 3.4.4, uno de los términos que es importante conocer para estudiar el crecimiento del radón en una experiencia de acumulación es el correspondiente al de las fugas de la cámara (Eqs. 3.16 y 3.17). Un término de fugas elevado afectará tanto al ritmo de exhalación como a la concentración final de saturación en la cámara, y por tanto es necesario cuantificar dicho término (caracterización). Las fugas de las nuevas cajas se evaluaron con el mismo procedimiento utilizado para la caja 1 (figura 3.15). En la figura 3.16 se muestras las curvas de decaimiento de radón obtenidas. Izquierda, curva de decaimiento caja 2. Derecha, curva de decaimiento caja 3. En la tabla 3.14 se presentan los resultados del ajuste de las curvas de decaimiento mediante un ajuste por mínimos cuadrados. Coeficientes del ajuste por mínimos cuadrados de curva de decaimiento. C 0 (Bq·m -3 )  ef (h -1 ) Estadística Caja 2 Valor Error Valor Error Reduced Chi-Sqr Adj. R 2 7430 30 0.00878 0.000099 74643.1 0.9402 Caja 3 Valor Error Valor Error Reduced Chi-Sqr Adj. R 2 7800 20 0.00788 0.000045 38125.2 0,9790 Estimaremos la constante de fugas de las cajas restándole la constante de desintegración del 222Rn a la constante de decaimiento efectiva obtenida en el ajuste. La constante de fugas correspondiente a la caja 2 tiene un valor de  ef = 0.0012 ± 0.00010 h-1y la correspondiente a la caja 3,  ef = 0.00033 ± 0.00005 h-1, que equivalen, respectivamente el 15.8% y 4.3% de la constante de desintegración del radón. 102 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación Comparativa de tasa de exhalación de diferentes materiales de construcción. Material Tasa de exhalación (Bq·m -2 ·h -1 ) Tasa de exhalación (Bq kg -1 h -1 ) Referencia Fosfoyeso 0.2404 ± 0.0754 (Lee et al., 2001) Fosfoyeso recubiertos 0.1387 ± 0.0403 (Lee et al., 2001) India Granito 0.1327 0.060 (Chauhan, 2011) Granito capeado 0.1517 0.660 (Chauhan, 2011) Granito-diorita 0.1587 0.726 (Chauhan, 2011) Granito grano grueso 0.828 0.378 (Chauhan, 2011) Alemania Ladrillos 0.76 (Keller et al., 2001) Piedra pómez 6.3 (Keller et al., 2001) Grava (escoria ) 2.23 (Keller et al., 2001) Grava (escoria ) 2.23 (Keller et al., 2001) Grava (Cenizas volantes) 2.81 (Keller et al., 2001) Hormigón 2.81 (Keller et al., 2001) Hormigón poroso 2.45 (Keller et al., 2001) Fosoyeso 24.12 (Keller et al., 2001) España Granito Gran Beige (Cáceres) 0.015 ± 0.002 (Miró et al., 2014) Pizarra Vilar del Rey 0.009 ± 0.003 (Miró et al., 2014) Este trabajo B1 1.6 ± 0.3 0.037 ± 0.005 B2 0.7 ± 0.1 0.024 ± 0.004 B3 2.3 ± 0.4 0.050 ± 0.005 B4 3.7 ± 0.6 0.090 ± 0.010 B5 0.9 ± 0.2 0.030 ± 0.005 B6 2.2 ± 0.4 0.054 ± 0.006 B7 1.0 ± 0.2 0.034 ± 0.005 B8 1.2 ± 0.2 0.039 ± 0.005 B9 1.2 ± 0.2 0.045 ± 0.007 B10 1.4 ± 0.3 0.038 ± 0.005 B11 1.2 ± 0.2 0.029 ± 0.005 B12 1.0 ± 0.2 0.037 ± 0.005 Grava 0-5 7.3 ± 1.1 0.180 ± 0.020 Grava 5-10 6.0 ± 1.0 0.150 ± 0.020 Grava 10-20 4.6 ± 0.8 0.100 ± 0.010 Clinker (MC3) 1.0 ± 0.6 0.030 ± 0.011 Arena Sahariana (MC5) 0.8 ± 0.5 0.018 ± 0.007 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 103 Como se desprende la tabla anterior, los resultados obtenidos son del orden de los encontrados en la literatura, aunque hay que destacar que existe una gran dispersión. Los materiales de construcción de Alemania presentan en general una tasa de exhalación que dobla a los analizados en este trabajo (salvo el bloque 4). Esto puede deberse a que algunos de los materiales estudiados en Alemania contienen cenizas volantes. Finalmente compararemos la fracción de emanación de radón obtenidas para los materiales de construcción con los de la revisión ya citada de (Sakoda et al., 2011). Para facilitar su interpretación en la figura 3.18 se le han añadido los resultados obtenidos para los materiales de construcción a la figura 3.11, que presentamos. Fracción de emanación. Comparación de resultados. Como se muestra en la figura, la fracción de emanación de los materiales de construcción analizados es inferior a 0.35 de forma análoga a los litotipos estudiados en la sección 3.4. Comentario aparte merecen las gravas de 0-5 mm que presentan una fracción de emanación de 0.65. Esto se debe a que presentan una tasa de exhalación similar al resto de las muestras de grava, pero una concentración de 226Ra menor. Índices de riesgo radiológico de rocas y materiales de construcción de las Islas Canarias Orientales. El uso de materiales naturales en la construcción como rocas o suelos con altos contenidos en radioisótopos puede suponer un aumento en la exposición a la radiación gamma y al radón en el interior de las construcciones (Piedecausa García et al., 2011). En el año 2013 el Consejo de la Unión Europea aprobó la Directiva de la UE (Directiva 2013/59/EURATOM del Consejo de 5 de diciembre de 2013) por la que se establecen las normas de seguridad básicas para la protección contra los peligros derivados de la exposición a radiaciones ionizantes (CE, 2013) que entró en vigor en 2014. En ella se da un plazo de 4 años a los países miembros para establecer una legislación 104 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación nacional al respecto. Una parte importante de la Directiva se refiere a los materiales de construcción (artículo 75, Anexos VIII y XIII). De acuerdo con esta norma existirá una obligación de medir la actividad específica de radioisótopos en estos materiales por los fabricantes utilizando el índice de actividad, debiendo estos cumplir una serie de requisitos (Lima et al., 2015a). Varios países miembros de la UE han establecido ya normativas de control a este respecto, como Finlandia, Polonia y la República Checa, utilizando como base el índice de actividad gamma (Lima et al., 2015b). Esta regulación se extiende para limitar los niveles de contenidos en radionucleidos en materiales de construcción que puedan ser utilizados en techos, muros y pavimentos de viviendas o espacios habitables en el caso de la República Checa. Los criterios adoptados son más estrictos que los de la RP 112, estableciéndose que los materiales que sobrepasen ciertos límites solo podrán ser utilizados en casos justificados. También la legislación de Polonia (junto con la de la República Checa) limitan el contenido en 226Ra en materiales de construcción, con la intención de limitar la exposición a Rn (Lima et al., 2015b), . Según el documento de la Unión Europea Radiation Protection 112 (Commission, 1999), la exposición a la radiación a la que puede verse sometido el ser humano debido al contenido radiactivo de los materiales de construcción puede clasificarse: 1) Exposición externa, relacionada con la radiación gamma. Según el documento Radiation Protection 112, la existencia de niveles elevados de radioisótopos naturales en los materiales de construcción puede causar un aumento de dosis efectiva anual 2 mSv por año. 2) Exposición interna, relacionada con la inhalación de radón, exhalado por los materiales de construcción. A nivel global, la contribución a la concentración de radón media indoor debida a los materiales de construcción se encuentra entre 1020 Bq·m-3, aunque en casos excepcionales pudieran aparecer valores más elevados. La evaluación del riesgo a la exposición de la radiación gamma procedente de los materiales de construcción se hace a través de los índices de actividad, que se definen a partir de la medición de las concentraciones de 226Ra, 232Th y 40K. Estos índices deben considerar la forma del espacio habitado y la cantidad de material usado en la construcción. Un índice muy utilizado para radioprotección es el Índice de Riesgo por Exposición Externa (índice gamma, I). Este parámetro fue introducido en 1999 por el documento de la Unión Europea “Radiation Protection 112: Radiological protection principles concerning the natural radioactivity of buildings materials” (Commission, 1999) con el fin de tener un índice de referencia para limitar las concentraciones de actividad de los radionúclidos naturales presentes en los materiales de construcción, solo teniendo en cuenta la radiación gamma emitida por ellos. El documento “Radiation Protection 112” proporciona una tabla de valores límite para este índice en función del criterio de dosis aprobado y el uso previsto del material (estructural o de acabado). A nivel general, muchos países europeos y Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 105 no europeos han tomado algunas decisiones con respecto a estos límites máximos, expresados normalmente por medio de una suma (o índice) que habitualmente debe ser inferior o igual a 1. En este trabajo se ha adoptado la siguiente expresión para este índice: 1 370 259 4810 Ra Th K cc c I    [3.40] En la tabla 3.20 mostramos algunas de las limitaciones establecidas según el valor del índice de riesgo gamma (Commission, 1999). Valores de referencia del índice gamma según la dosis Criterio de dosis 0,3 mSv/año 1mSv/año Materiales utilizados en cantidades masivas (p.e. hormigón) I ≤ 0,5 I ≤ 1 Materiales de uso superficial y otros empleados en cantidades discretas (p.e. azulejos, tableros, etc) I ≤ 2 I ≤ 6 Otro índice usado es el radio equivalente (Raeq) que se determina a partir de las concentraciones de actividad de 226Ra, 232Th y 40K (Beretka and Mathew, 1995). Este índice promedia las concentraciones de los distintos radioisótopos naturales y se calcula suponiendo que 10 Bq kg-1 de 226Ra producen el mismo número de rayos gamma en la tasa de dosis, que 7 Bq kg-1 de 232Th y 130 Bq kg-1 de 40K. El Raeq de una muestra en (Bq/kg) se determina entonces utilizando la siguiente ecuación (UNSCEAR, 1982): 3 1.43 0.077 370 · eq Ra Th K Ra c c c Bq m     [3.41] Para evaluar el riesgo de irradiación alfa interna debido a la inhalación de radón procedente de los materiales se ha determinado un índice de riesgo alfa definido a partir de la concentración de actividad del 226Ra (Krieger, 1981), (Stoulos et al., 2003), 1 200 Ra c I   [3.42] Cuando la concentración de actividad de 226Ra de un material de construcción supera el valor de 200 Bq/kg, es posible que la exhalación de radón de este material pueda producir concentraciones de radón indoor superiores a superiores a 200 Bq/m3. Por el contrario, cuando la concentración de actividad de 226Ra sea inferior a 100 Bq/kg, es poco probable que la exhalación de radón de los materiales de construcción puedan producir concentraciones de radón superiores a 106 Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 200 Bq/m3 (Nordic, 2000)1.. En la tabla 3.21 se muestran las concentraciones de actividad de 226Ra, 220Th y 40K de todas las muestras analizadas en este trabajo de Tesis Doctoral y sus correspondientes índices de riesgo. Composición radioisotópica (en Bq kg-1) e índices de riesgo. Muestra 226 Ra 232 Th 40 K I Iα Ra eq Litotipos M1 109 ± 9 178 ± 10 1292 ± 60 1.25 0.55 463 M2 57 ± 5 85 ± 6 1130 ± 50 0.72 0.29 266 M3 81 ± 7 103 ± 7 1270 ± 50 0.88 0.41 326 M4 8 ± 1 8 ± 1 104 ± 7 0.07 0.04 27 M5 19 ± 1 18 ± 2 360 ± 20 0.20 0.10 72 M4 8 ± 1 8 ± 1 104 ± 7 0.07 0.04 27 M6 310 ± 25 82 ± 6 760 ± 30 1.31 1.55 486 M7 44 ± 4 49 ± 3 910 ± 40 0.50 0.22 184 M8 35 ± 2 58 ± 4 1552 ± 70 0.64 0.18 237 M9 42 ± 2 63 ± 3 1257 ± 50 0.62 0.21 229 M10 102 ± 8 114 ± 7 1180 ± 50 0.96 0.51 356 M11 80 ± 3 97 ± 5 1100 ± 50 0.82 0.40 303 Materiales de construcción B1 15 ± 1 19 ± 1 250 ± 10 0.16 0.08 61 B2 27 ± 1 25 ± 2 470 ± 20 0.27 0.14 99 B3 29 ± 2 24 ± 2 450 ± 20 0.26 0.15 98 B4 34 ± 2 37 ± 3 790 ± 40 0.40 0.17 148 B5 22 ± 1 18 ± 2 360 ± 20 0.20 0.11 75 B6 27 ± 2 25 ± 2 380 ± 20 0.25 0.14 92 B7 22 ± 1 22 ± 2 410 ± 20 0.23 0.11 85 B8 31 ± 2 18 ± 2 310 ± 20 0.22 0.15 81 B9 19 ± 1 22 ± 2 410 ± 20 0.22 0.10 82 B10 25 ± 1 21 ± 2 370 ± 20 0.22 0.12 84 B11 27 ± 2 24 ± 2 470 ± 20 0.26 0.14 98 B12 25 ± 1 19 ± 2 420 ± 20 0.23 0.13 85 Grava 0-5 mm 36 ± 2 67 ± 4 1310 ± 60 0.63 0.18 233 Grava 5-10 mm 56 ± 3 66 ± 4 1370 ± 60 0.70 0.28 259 1 Nordic. Naturally Occurring Radiation in the Nordic CountriesRecommendations. In: The Flag-Book Series. The Radiation Protection Authorities in Denmark, Finland, Iceland, Norway and Sweden, Reykjavik. (2000). Capítulo 3 – Determinación tasa de exhalación 107 Composición radioisotópica (en Bq kg-1) e índices de riesgo. Muestra 226 Ra 232 Th 40 K I Iα Ra eq Grava 10-20 mm 46 ± 2 59 ± 4 1290 ± 60 0.62 0.23 230 Yeso (MC1) 4.8 ± 0.9 8 ± 2 200 ± 10 0.09 0.02 32 Sulfato férrico (MC2) 15 ± 01 107 ± 7 53 ± 6 0.46 0.08 172 Clinquer (MC3) 25 ± 1 13 ± 2 250 ± 10 0.17 0.13 63 Puzolana (MC4) 23 ± 2 46 ± 3 1310 ± 60 0.51 0.12 190 Arena (MC5) 23 ± 1 6 ± 1 400 ± 18 0.17 0.12 62 CEM II/A-P 42.5 N 40 ± 2 21 ± 2 390 ± 20 0.27 0.20 100 CEM II/B-P 32.5 R 34 ± 2 27 ± 3 550 ± 30 0.31 0.17 115 CEM I52.5 R 34 ± 2 16 ± 2 340 ± 20 0.22 0.17 83 CEM IV/A-P 42.5 N/MR 32 ± 2 21 ± 2 450± 20 0.26 0.16 97 CEM II/A-P 42.5 R 45 ± 2 21 ± 2 380 ± 20 0.28 0.22 104 Las muestras M1 y M6 presentan valores de los índices que superan los límites y que hace necesario limitar su uso como material de construcción. El valor del índice de riesgo alfa de la muestra M6 indica que este tipo de roca puede producir concentraciones de radón superiores a 300 Bq/m3. Para los materiales de construcción, las concentraciones, en general son bajas, y sólo las gravas fonolíticas presentan concentraciones un poco más altas. Todos los materiales de construcción que se han analizado presentan índices de riesgo α y γ radio equivalente muy por debajo de los límites. En los cementos analizados, el índice de riesgo es en todos los casos muy inferior a 0.5 de forma que es muy poco probable, que debido a su utilización se alcance concentraciones de radón superiores a los límites indoor. Determinación del radón en suelos en las Islas Canarias Orientales. Introducción Dado que, como se ha dicho, el aporte principal de radón en el interior las viviendas tiene su origen en el suelo, el conocimiento de la concentración de este gas en el suelo es una herramienta importante a la hora de estimar la probabilidad de encontrar concentraciones elevadas de radón en una vivienda. El potencial de radón en el suelo es el resultado de una combinación de propiedades del propio suelo y de la roca subyacente (la porosidad, la permeabilidad, contenido de humedad y los parámetros meteorológicos, entre otros) (Kemski et al., 2001) (Miles and Appleton, 2005) (Gruber et al., 2013). Como se ha indicado anteriormente, los radionúclidos padres del radón están presentes en todos los materiales de la corteza terrestre y sus derivados (suelos y rocas, residuos industriales, residuos de la extracción de minerales y residuos de materiales varios como los materiales de construcción), de los que se liberan para acabar en el atmósfera (Eisenbud and Gesell, 1997), (UNSCEAR, 2008). Es evidente, por tanto, que a la hora de planificar un muestreo adecuado para la determinación de la concentración de radón en un determinado territorio es muy conveniente disponer de información detallada de sus propiedades físicas y radiológicas como: mapas geológicos, régimen de lluvias, permeabilidad de los suelos, mapas radiométricos y, quizás los más importante, de la distribución espacial de radioisótopos precursores del radón (fundamentalmente 226Ra). Afortunadamente, gran parte de esta información estaba disponible a la hora de planificar este trabajo de Tesis Doctoral. Este parte de la Tesis Doctoral tiene su precedente directo en los trabajos los llevados a cabo por el Grupo de Investigación GIRMA para caracterizar radiológicamente las Islas Canarias Orientales en el marco de diversos proyectos de investigación1 financiados por el Consejo de Seguridad Nuclear (CSN) y de la Agencia Canaria de Investigación, Innovación y Sociedad de la 1 Convenio con el CSN para la realización del Mapa radiométrico de las Islas Canarias Orientales dentro del proyecto MARNA (2008) Evaluación del fondo radiactivo natural de las Islas Canarias Orientales; implicaciones radiológicas sobre la población. Entidad financiadora: Agencia Canaria de Investigación, innovación y Sociedad de la Información. Gobierno de Canarias. (2009-2011). Estudio sobre la distribución de radioisótopos naturales y de radón en las Islas Canarias Orientales. Consejo de Seguridad Nuclear (CSN). (2009-2011). 110 Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos Información (ACIISI) del Gobierno de Canarias. Gran parte de esos resultados se recogen en la Tesis Doctoral elaborada por el Dr. Arnedo Ayensa del Departamento de Física de la ULPGC (Arnedo Ayensa, 2014) y titulada “Evaluación del fondo radiactivo natural de las Islas Canarias Orientales, implicaciones radiológicas sobre la población”, defendida en el año 2014. En aquella tesis se presentaban los mapas radiométricos obtenidos a partir de la medición la tasa de exposición gamma a un metro del suelo así como los mapas de distribución de radionúclidos naturales (238U, 232Th y 40K), y del radioisótopo artificial 137Cs. Además se llevó a cabo un estudio estadístico de la dosis recibida por la población de las Islas Canarias Orientales. Estos trabajos han constituido un punto de partida válido para la planificación y desarrollo de este trabajo de Tesis Doctoral que se enmarca, también en un proyecto de investigación financiado por el CSN. Este capítulo se dedica a exponer la metodología y resultados de las medidas de concentración de gas radón en las Islas Canarias Orientales. Se describe, en primer lugar el diseño de las campañas de medida, la selección de los puntos de muestreo y la metodología de medida para la concentración de gas radón. A continuación se explica el procedimiento de interpolación geoestadística utilizado para elaborar los mapas de radón en suelos en las Islas Canarias Orientales. Estos mapas de distribución de radón geogénico están estrechamente relacionados con el concepto de zonas propensas al radón (radón prone áreas). De acuerdo con la nueva directiva básica de seguridad de (CE, 2013), un área propensa al radón (“radon prone area”) es un área geográfica o región administrativa donde, en base a estudios, el porcentaje de viviendas esperadas que exceden los niveles máximos de concentración de actividad de radón son mayores que en otras partes del país. El grueso del capítulo se dedica al análisis de la distribución espacial del radón en suelos y su relación con la geología de la zona. La elaboración de estos mapas de radón geogénico permitirá en el capítulo 5 identificar zonas/regiones donde puedan aparecer concentraciones de actividad de radón elevadas debido a fuentes naturales. La elaboración de estos mapas de potencial de radón permite decidir donde realizar campañas de media de radón indoor y poder tomar acciones de remedio si los niveles de concentración de actividad de radón en las viviendas son altos. Planificación y desarrollo de las campañas de medida. La metodología de trabajo y los instrumentos de muestreo utilizados en una campaña de medida de concentración de actividad de radón en suelos dependen fundamentalmente de los objetivos del trabajo y del tipo de medida (por ejemplo, si se quiere medir solo la concentración de radón, radón y torón y/o su progenie), así como las características del terreno bajo investigación. El muestreo asigna al terreno un valor representativo de la actividad de radón en un lugar dado y a una profundidad (o intervalo de profundidad) dada, que varían con el tiempo (Zhang et al., 2015). La concentración de actividad de radón del suelo puede ser, teóricamente, definida para cualquier profundidad partiendo de la superficie del suelo. Pero existe una profundidad mínima a la Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos 111 que se puede obtener una correcta medida el radón, que no dependa de las propiedades del suelo y del método de muestreo utilizado (Neznal and Neznal, 2014). Por ejemplo, para detectores activos, la profundidad mínima depende del sistema de bombeo y del volumen de aire extraído. Cuando la profundidad de muestreo respecto a la superficie del suelo es menor que la profundidad mínima referida, la medida de radón será subestimada, ya que estará diluida debido a la intrusión de aire atmosférico limpio (Fig. 4.1). Representación de la variación con el tiempo del volumen del gas que se extrae mediante bombeo, al realizar un muestreo de radón en el suelo. Si se considera el terreno a muestrear homogéneo, la profundidad mínima de muestreo se puede estimar a partir de la porosidad efectiva del suelo, ef, definida como la relación entre el volumen de poros del suelo llenos de aire, Vs, y el volumen de suelo Vsuelo, (de donde extraemos el aire) aproximándolo a una esfera. seffsuelo VV   [4.1]  1 ef s   [4.2] donde s es la saturación del suelo, parte de los poros del suelo llenos de agua y  la porosidad del suelo. Por lo tanto, la relación entre Vs y el radio r de la esfera Vsuelo, es la siguiente,  3 4 13 s Vsr      [4.3] de donde despejando el radio de la esfera Vsuelo, se puede estimar la mínima profundidad de muestreo, que debe ser mayor que dicho radio r.   1/3 34 1 s rV s   [4.4] Como en general los terrenos no son homogéneos, la profundidad mínima de muestreo debe ser, al menos, dos veces más grande que el radio obtenido en condiciones homogéneas, a partir de [4.4]. En el Apéndice 3 se exponen las profundidades mínimas en función de valores típicos de porosidad, saturación y volumen de aire disponible en el suelo, Vs. 118 Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos De esta forma, en media, se dispone de una medida de radón en suelos y permeabilidad a los gases por cada 15.0 km2 para Gran Canaria (cuadrícula 4x4 km2), de 46.1 km2 para Fuerteventura (cuadricula 7x7) y finalmente de 24.2 km2 para Lanzarote (cuadrícula 5x5 km2). En las figuras 3.5 a 3.7 se muestran, sobre los mapas geológicos proporcionados por GRAFCAN la situación de los puntos de medida en cada isla. Al representar los puntos de medida sobre el mapa geológico de cada isla se observa que con los puntos de muestreo se han cubierto todas las estructuras geológicas/tipos de suelos en las tres islas. La isla con menor densidad de puntos medidos es la de Fuerteventura, que junto con Lanzarote presenta una menor variabilidad de datos radiométricos que Gran Canaria (figura 4.4). Además su orografía, junto con la isla de Lanzarote, que es mucho más sencilla de caracterizar ya que posee grandes llanuras. En contraposición, en Gran Canaria se ha medido el mayor número de puntos porque presenta una orografía muy abrupta y se han encontrado mayores variaciones en los niveles de radón encontrados. Otro dato que se ha tenido en cuenta a la hora de fijar el número de puntos de muestreo es que Gran Canaria, es con diferencia, la isla más poblada de la provincia concentrando al 77,3 % de la población, frente al 9,9 % de Fuerteventura y el 12,8 % de Lanzarote, lo que justifica un estudio más profundo. 4.2.4 Códigos de clasificación geológica. Debido a la complejidad geológica descrita en el apartado 1.3 del capítulo 1 y con el fin de facilitar el análisis posterior y buscar correlaciones entre las concentraciones de actividad de radón en suelos y la geología de las distintas zonas de la región bajo estudio, se ha establecido un sistema de codificación simplificado que agrupa formaciones geológicas similares en función, fundamentalmente, de su petrología y que se describe a continuación: ROCAS MAGMÁTICAS (ÍGNEAS) ROCAS VOLCÁNICAS. Código 1 ROCAS ULTRABÁSICAS Y BÁSICAS (basanitas, basaltos olivínicos, basaltos piroxénicos, basaltos plagioclásicos, nefelinitas, hawaitas, tefritas, mugearitas, tefritas fonolíticas, fonolitas tefritas, principalmente): PUEDEN SER LAVAS-COLADAS O MATERIAL PIROCLÁSTICO SUELTO (ceniza, lapilli y bombas-escorias) Código 2 ROCAS INTERMEDIAS Y ÁCIDAS (traquitas, fonolitas, riolitas, traquibasaltos, benmoreitas, principalmente) PUEDEN SER LAVAS-COLADAS, COLADAS PIROCLÁSTICAS-IGNIMBRITAS O MATERIAL PIROCLÁSTICO SUELTO (ceniza, lapilli y bombas-escorias) Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos 119 ROCAS PLUTÓNICAS Y SUBVOLCÁNICAS Código 3 ROCAS ULTRABÁSICAS Y BÁSICAS (peridotitas: dunitas, werlitas, lerzolitas, piroxenitas; gabros olivínicos, gabros feldespáticos, noritas, ijolitas, principalmente): PUEDEN SER PLUTONES, STOCK O DIQUES Código 4 ROCAS INTERMEDIAS Y ÁCIDAS (sienitas, sieno-diorita, sienita nefelítica, principalmente): PUEDEN SER DOMOS, PITONES, STOCK, DIQUES O COMPLEJOS DE DIQUES SEDIMENTOS Y ROCAS SEDIMENTARIAS SEDIMENTOS DETRÍTICOS SUELTOS Código 5 MARINOS: arcillas, limos, arenas y gravas-cantos-bloques en zonas sumergidas, playas y dunas Código 6 TERRESTRES: arcillas, limos, arenas y gravas-cantos-bloques en barrancos (aluviales), laderas (coluviones) y suelos ROCAS SEDIMENTARIAS Código 7 MARINAS: limonitas, areniscas-calcarenitas y conglomerados en zonas sumergidas, playas y dunas, y terrazas marinas y eolianitas Código 8 TERRESTRES: limonitas, areniscas-calcarenitas y conglomerados en barrancos (aluviales), laderas (coluviones) y suelos Esta clasificación es aproximada, pero resulta útil para el estudio del comportamiento radiológico de los materiales, que está condicionado básicamente por la presencia de elementos traza. 120 Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos Análisis geoestadístico. Determinación de los mapas de isolíneas de radón en suelos y permeabilidad. El método de interpolación de Kriging Como resultados de las campañas de medida se dispone de un conjunto discreto de datos que se suponen representativos del territorio y como consecuencia de los mismos se obtienen mapas predictivos de la magnitud medida (tasas de exposición, dosis, concentración, etc…). La interpolación de datos geoestadísticos permite obtener mapas o superficies continuas que se deducen de un número conocido de datos discretos medidos. Dependiendo del tipo de datos analizados, el costo y la dificultad de su obtención, así como la información previa del terreno, determinan la importancia de la interpolación (Haining, 1993). El proceso de interpolación espacial consiste en la estimación de los valores que alcanza una variable Z en un conjunto de puntos definidos por un par de coordenadas (X, Y), partiendo de los valores de Z medidos en una muestra de puntos situados en el mismo área de estudio. En algunos casos pueden utilizarse otras variables de apoyo, V, de las que se conoce su variación espacial en el proceso de interpolación (en el caso de la interpolación de la radiación gamma ambiental puede ser la altitud ya que la componente gamma cósmica depende de ella). El área de estudio vendría definida por el entorno de los puntos en los que sí se dispone de datos. Lo más habitual es comenzar con medidas puntuales, (Gallardo, 2006). Aunque los métodos que se utilizan son muy variados, todos los métodos de interpolación se basan en la presunción lógica de que cuanto más cercanos estén dos puntos, los valores de cualquier variable cuantitativa que se mida en ellos serán más parecidos, es decir, las variables espaciales muestran mayor autocorrelación espacial. Prácticamente todos los procedimientos de interpolación se basan, en gran medida, en el uso de técnicas estadísticas que permiten determinar las características de una población deducidas de una muestra de ella y de los parámetros estadísticos medidos sobre ésta. Existen diversos tipos de estadísticos para caracterizar una variable: de tendencia central (media, mediana y moda), de dispersión (rango, varianza y desviación típica) y de forma (sesgo y Curtosis). Si en lugar de caracterizar una sola variable se quiere caracterizar el comportamiento conjunto de dos o más variables (X, Y) se utilizan técnicas de análisis multivariante. Otros dos estadísticos fundamentales son la covarianza y el coeficiente de correlación de Pearson. Los métodos de interpolación partiendo de datos medidos son muy numerosos, y se pueden clasificar de diferentes maneras:  Métodos globales frente a métodos locales. Una primera clasificación puede hacerse atendiendo a los puntos que se usan para estimar la interpolación. Los globales tienen en cuenta todos los puntos muestreados en el cálculo del valor del punto estimado, mientras que los locales emplean sólo los puntos de muestreo más cercanos. Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos 121  Métodos directos frente a métodos analíticos. Una segunda clasificación puede hacerse mediante el mecanismo matemático de interpolación. Los directos formulan suposiciones1 generales, habitualmente no contrastadas, sobre el carácter de la superficie a interpolar, y establecen a partir de ellas la función matemática de interpolación. Por el contrario, los métodos analíticos estudian el carácter de la autocorrelación espacial de la variable a interpolar analizando los puntos medidos en una fase inicial de reconocimiento. Posteriormente, en la fase de cálculo generan una función de interpolación que tiene en cuenta el grado y tipo de autocorrelación espacial de la variable. La Geoestadística se basa en la Teoría de las Variables Regionalizadas de Matheron (Matheron, 1963) que considera los procesos naturales como una combinación de estructuras globales suaves junto con variaciones locales aleatorias. En contraste con los métodos deterministas, los métodos geoestadísticos deben tener en cuenta explícitamente la correlación espacial del fenómeno investigado en el cálculo de los pesos atribuidos a puntos vecinos durante el proceso de interpolación (Chilès and Delfiner, 1999). Es por esto, que los métodos de interpolación geoestadísticos deben ser locales y analíticos según la clasificación indicada. El más utilizado de estos procedimientos es el denominado método de Kriging (ó krigeado). Este método de interpolación se basa en el análisis de la autocorrelación a partir de la representación de la variabilidad espacial obtenida por un variograma, que consiste, en analizar la similitud entre los valores de la variable según aumenta la distancia entre ellos (Van Beers and Kleijnen, 2004). Desde el mismo, se obtiene una función que representa lo más fielmente posible esta relación espacial, y esa función es la utilizada para interpolar la variable a partir de los puntos ya conocidos. La interpolación espacial realizada con el kriging es un método de interpolación local óptimo, debido a cómo utiliza la programación dinámica para escoger los pesos de interpolación con el fin de obtener la mejor estimación lineal insesgada del valor de la variable en un punto cualquiera. Matemáticamente, el fundamento de la interpolación Kriging es considerar la estimación del valor de la propiedad Z en un punto del espacio 0 u como una combinación lineal de las observaciones disponibles en distintos puntos   i Z u.   0 1 , 1,..., n ii i Z uZuin     [4.1] donde n es el número de puntos usados en la estimación y  i es el peso dado por el valor observado  i Z u en las cercanías del punto 0 u (Lozano et al., 2004). Todos los estimadores Kriging son variantes del estimador de regresión lineal básico   * 0 Z u definido como:     * 00 1 , 1,..., n ii i i Z uu Zuuin      [4.2] 122 Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos donde   0,i uu  son los valores esperados (medias) de   0 Z u y   i Z u; 0 u y i uson los vectores localización del punto estimado y de uno de los puntos próximos. En general,  Z u se trata como una función aleatoria con una componente de tendencia,  u  y un residuo,     Ru Zu u  . El Kriging estima el residuo en u como una suma ponderada de los residuos de los puntos próximos utilizados en la estimación. Los pesos Kriging, i  , derivan de la función de covarianza o semivariograma, que debe caracterizar el residuo (Bohling, 2005). Partiendo del estimador Kriging, el objetivo fundamental es determinar los pesos i  que minimizan la varianza del estimador:     2* 00 var Z uZu       [4.3] que debe ser insesgado,    * 00 0EZu Z u    Como se ha dicho, el campo aleatorio   Z u se descompondrá en una componente residual y en una tendencia, donde el residuo se tratará como estacionario de media cero y covarianza estacionaria:   0ERu    [4.4]           ,· R CovRuRud ERuRud Cd       [4.5] La función de covarianza residual deriva generalmente del semivariograma de entrada  d  , definido como:     1 2 d VarZu Zu d     [4.6] de forma que el semivariograma que alimente el cálculo de la estimación Kriging debe representar la componente residual de la variable,       0 RR Cd C d   [4.7] Las tres variantes principales de Kriging, simple, ordinario, y Kriging universal, difieren en sus tratamientos de la tendencia, μ(x). Para el Kriging simple se asume que la tendencia es una media constante y conocida,   um   de forma que la estimación del error es una combinación lineal de variables aleatorias que representan los residuos en los puntos medidos, i u y en el punto estimado 0 u. Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos 123         ** * 00 0 0 1 n ii i i Z uZu Zum Zum RuRuRuRu          [4.8] La varianza del error se obtiene a partir de las reglas para la varianza como combinación lineal de variables aleatorias:        2* * 00 00 2,Var R u Var R u Cov R u R u               () 0 11 1 02 nu nn ijR i j R iR i ij i Cu u C Cu u        [4.9] Para minimizar la varianza del error, se deriva la expresión anterior respecto a cada peso y se igualan a cero, cada una de las derivadas, y puede ser representado por el siguiente sistema de ecuaciones matricial: i K k   [4.10] donde K es la matriz de covarianzas de los datos medidos, con elementos   ,ij i j KCuu , k es el vector de covarianzas entre los datos medidos y los estimados,   ,0ij i kCuu , y i  es el vector de los pesos del Kriging simple para los puntos de datos circundantes. Una vez que se tienen los pesos Kriging, se pueden calcular tanto la estimación Kriging y la varianza Kriging. Para Kriging ordinario, en lugar de asumir que la media es constante en todo el dominio, se supone que es constante en la zona local de cada punto de estimación, es decir, que   mu   , una para cada valor de datos cercano,   i Z u que se usa para estimar   0 Z u. El Kriging universal es muy similar a Kriging ordinario, excepto, que en lugar de ajustar sólo una media local en el entorno de cada punto estimado, ajustan a una tendencia lineal o de orden superior sobre las coordenadas de los puntos estimados:     01 2 ,umxyaaxay   [4.11] De todos ellos, el Kriging ordinario es en la actualidad, probablemente, el procedimiento que con más frecuencia es usado para el levantamiento de mapas de datos ambientales y por ello ha sido el método utilizado en este trabajo de Tesis Doctoral para la elaboración de los mapas concentración de radón en suelos de las Islas. No obstante, también se han analizado otros procedimientos de interpolación: basados en otro tipo de aproximaciones. En la figura 4.8 se muestra el mapa de concentración de radón en suelos de la isla de Gran Canaria obtenido a partir de los 105 datos medidos utilizando diversos métodos de interpolación. 124 Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos (a) Media Móvil (b) Ajuste polinómico (c) Vecino más cercano (d) Inverso Cuadrado de la distancia (e) Kriging Ordinario (f) Mínima curvatura Mapa de isolíneas de concentración de radón en suelos en la Isla de Gran Canaria. en kBq/m3 obtenido utilizando diversos métodos de interpolación Es evidente que la interpolación influye de forma notoria en la capacidad predictiva del mapa. Los dos primeros mapas de la figura 3.5 (a) y (b) corresponden a métodos directos globales, proporcionando mapas demasiado suaves que no se ajustan a las gran diversidad geológica de la isla, que se muestran en la figura 3.1. Los mapas (c) y (d) han sido interpolados utilizando métodos directos locales y muestra un mejor comportamiento, aunque localizan demasiado los valores en Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos 125 torno a los puntos medidos. Por último, los mapas (e) y (f) se corresponden con interpolaciones que tienen en cuenta explícitamente la correlación espacial y proporcionan resultados similares y que se ajustan mejor a la variabilidad geológica del terreno. Como ya se ha indicado, de ellos se ha seleccionado el kriging ordinario por ser el más usado, con diferencia, para la representación de la variación de parámetros geológicos. Resultados de las campañas de medida. 4.4.1 Isla de Gran Canaria. Uno de los objetivos principales de esta Tesis Doctoral es la obtención de los mapas de radón en suelos de las islas Canarias Orientales y la identificación de aquellas áreas con mayor potencial de emanación de radón. Gran Canaria es la isla más estudiada en este trabajo, debido a su gran variabilidad geológica y al hecho ser la isla más habitada de la provincia de Las Palmas, con prácticamente el 80% de la población total. La toma de medidas tuvo lugar entre los años 2012 y 2013, obteniéndose un total de 105 medidas repartidas por toda la geografía grancanaria. En la tabla 4.1 se proporcionan los indicadores estadísticos de los datos de concentración de actividad de radón obtenidos en las distintas campañas realizadas. En el apéndice 4, tabla A4.1 se muestran todos los datos de radón junto con su localización. Gran Canaria. Indicadores estadísticos de la distribución de concentraciones de actividad de radón obtenidos Estadístico [ 222 Rn] (kBq·m -3 ) Número de datos 105 Media aritmética 14.4 Media geométrica 6.9 Máximo 149 Mínimo 0.103 Desviación estándar 20.6 Desviación geométrica 4.0 Mediana 7.2 Curtosis 19.8 Asimetría 3.9 Test de Anderson-Darling p < 2.79·10 -26 Entre los parámetros que caracterizan estadísticamente los datos experimentales, además de las medias aritmética y geométrica y de la desviación estándar, pueden destacarse la asimetría (skewness) y la Curtosis que determinan la forma de la curva de distribución. La asimetría indica si los datos se distribuyen de forma uniforme alrededor del punto central (Media aritmética o moda). Tomando como eje de referencia a la moda, estas categorías de asimetría vienen definidas por el diferente grado de dispersión de los datos a ambos lados (colas) de ese eje virtual. La cola más dispersa en el lado de los valores altos de la variable caracteriza a la asimetría positiva de forma 126 Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos que la mayoría de los datos se encuentran por encima del valor de la moda. Si, por el contrario, la cola está más dispersa en el lado de los más bajos, la asimetría es negativa y la mayor cantidad de datos se aglomera en los valores menores que la moda. Finalmente si la dispersión es igual o muy similar a ambos lados, la distribución de frecuencias es simétrica. En caso de asimetría los valores de la media, de la mediana y de la moda difieren. En concreto, si la asimetría es positiva se cumple que la media es mayor que la mediana y la mediana mayor que la moda, ocurriendo lo contrario en la simetría negativa. Para cuantificar la simetría se utiliza la siguiente expresión: 3 3     [4.12] siendo μ3 el momento central de tercer orden de la distribución y σ la desviación estándar. El valor positivo de la asimetría en la tabla 3.1 indica que, en el caso de Gran Canaria, la distribución para el radón es asimétrica positiva de forma que la cola derecha es mayor que la de la izquierda. La Curtosis determina el grado de concentración que presentan los valores en la región central de la distribución. Se calcula, en referencia a la distribución normal, a partir de la siguiente expresión: 4 43k     [4.13] siendo μ4 el momento central de orden cuarto de la distribución y σ la desviación estándar y 3 el valor de la Curtosis para la distribución normal. Con esta definición una Curtosis positiva indica que existe una concentración de valores en torno a la moda superior a los de una distribución normal cuya dispersión sea equivalente (distribución Leptocúrtica). Por el contrario, si el coeficiente de Curtosis es negativo, los datos estarán dispersos respecto a una distribución normal (distribución Platicúrtica). Finalmente si la Curtosis adopta valores en torno a cero, la distribución sigue el patrón de la distribución normal (distribución Mesocúrtica). La Curtosis de la distribución espacial de valores de radón en suelos en Gran Canaria es positiva de forma que los datos se concentran más cerca de la mediana que de la media aritmética. En la figura 4.9 se muestra el diagrama de frecuencias de los datos de radón en suelos que refleja las características que se han comentado. Con estas características la distribución teórica que mejor se aproxima a la distribución experimental es la función log-normal. Esta distribución de datos es muy utilizada en Geoestadística para el estudio de la distribución espacial de minerales y formación de suelos (Rendu, 1979). El que la distribución experimental se ajuste a una distribución de tipo log-normal significa que la aleatoriedad de la variable espacial es la resultante de un número elevado de causas independientes con efectos positivos, que se componen de manera multiplicativa y cada una de estas causas tiene un efecto despreciable frente al global. Esto es congruente con el tipo de Capítulo 4 – Distribución de radón en suelos 127 magnitud medida, ya que la variabilidad en la concentración de radón en suelos está directamente relacionada con la concentración de radio, la porosidad y la permeabilidad del terreno, y su variabilidad ,de las propiedades del suelo de un punto a otro de la isla, que tiene orígenes diversos, pudiendo provenir, bien de las características inherentes a los procesos de formación predominantes, o bien de los factores de formación, es decir, la litología, la topografía o el clima. Algunos de los procesos y factores de formación que inducen la variación espacial afectan a pequeños volúmenes de suelo e introducen heterogeneidad en distancias cortas; otros, por el contrario, provocan dependencia espacial de más largo alcance (Webster, 2000). Con estas características la distribución teórica que mejor se aproxima a la distribución experimental es la función log-normal, con un coeficiente de correlación R2 de 0.9948. Diagrama de distribución de frecuencias de los datos de concentración de actividad de radón de la Isla de Gran Canaria. Estadísticamente, la distribución lognormal es característica de conjuntos de datos donde existe mayor frecuencia de valores pequeños, por lo cual la media se desplaza hacia la derecha y esto hace que el mejor estadígrafo de posición sea la moda o la media geométrica (6.9 kBq/m3) y no la media aritmética (14,4 kBq/m3) como ocurre en este caso. En lo referente a la posición del centro de los datos puede situarse con más exactitud en el valor de la mediana (7.2 kBq/m3), que no está influida por valores extremos, como ocurre con la moda. Si se analiza la distribución de los datos en la figura 4.9, efectivamente se encuentra que el grueso de los datos corresponden a valores relativamente bajos de concentración de radón (el 75% de los datos se encuentran por debajo de 20 kBq/m3) con pocos datos extraordinariamente altos (un 5% de los datos en el rango 50-150 kBq/m3). En la figura 4.10 está resumido en forma de gráfico de cajas y bigotes todas las características de la distribución discutida. La geología de las islas, como se explicó en la sección 1.3 es muy compleja y está dominada por su origen volcánico intraplaca muy diferente a la geología continental. Desde el punto de vista petrológicos, en las islas, y muy especialmente en Gran Canaria se encuentran una gran diversidad 230 Apéndice 4.-Radón a 50 cm y códigos geolólgicos. Descripción estadística de las concentraciones de radón en suelos de Lanzarote según su código geológico. Estadísticos de puntos de Lanzarote clasificados por código 1. Estadísticos de puntos de Lanzarote clasificados por código5. Apéndice 5 Tablas de permeabilidad y potencial de radón geogénico de las islas canarias orientales. En este apéndice presentamos las tablas con los datos de permeabilidad a los gases de suelos obtenidos en las campañas realizadas en las Islas Canarias Orientales. En las Tablas A5.1, A5.2, y A5.3 se recogen los datos de localización del punto (coordenada UTM (huso 28), la altitud, la permeabilidad, el potencial de radón geogénico obtenido a partir de la aproximación Neznal (GRP), el índice de radón (RI), y el potencial de radón obtenido a partir de la aproximación alemana. 5.1. Gran Canaria Tabla A5.1 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (RP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN GC01 451127 3103048 646 2.5·10-12 3.28 BAJO 1 GC02 451120 3099606 760 7,0·10-13 22.97 MEDIO 2 GC03 453561 3109965 270 5.0·10-13 0.06 BAJO 1 GC04 457772 3100219 193 3.0·10-12 4.05 BAJO 1 GC05 442982 3094815 1728 1.8·10-11 48.07 ALTO 4 GC06 444075 3093262 1939 1.5·10-11 27.07 MEDIO 3 GC07 447526 3101254 775 1.8·10-11 24.98 MEDIO 3 GC08 447072 3098558 989 5.5·10-12 2.26 BAJO 1 GC09 442473 3097408 1187 5.8·10-12 0.90 BAJO 1 GC10 441315 3098480 1539 1.5·10-11 15.17 MEDIO 3 GC11 439890 3099877 1668 2.8·10-12 15.00 MEDIO 3 GC12 442112 3100015 1329 1.5·10-12 7.79 BAJO 3 GC13 447644 3096549 977 1.8·10-11 25.51 MEDIO 3 GC14 444569 3107637 636 1.5·10-11 26,22 MEDIO 3 GC15 431643 3104074 1175 1.8·10-11 68.,21 ALTO 4 GC16 433399 3098838 974 1.8·10-13 19.71 MEDIO 2 GC17 432816 3107607 126 1.8·10-11 3.36 BAJO 1 GC18 431727 3112201 59 3.0·10-12 8.41 BAJO 3 232 Apéndice 5.-Permeabilidad y potencial de radón geogénico. Tabla A5.1 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (RP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN GC19 439497 3111374 411 1,8·10-12 2.09 BAJO 1 GC20 437141 3108672 715 1,8·10-13 3.42 BAJO 2 GC21 436560 3105404 938 5,0·10-14 0.00 BAJO 1 GC22 441792 3105537 929 1,8·10-11 35.,58 ALTO 3 GC23 442080 3093014 1670 1,5·10-11 123.,80 ALTO 4 GC24 437438 3091175 1037 1,8·10-11 24.57 MEDIO 3 GC25 432345 3088762 996 2,0·10-13 5,30 BAJO 3 GC26 436920 3072498 205 1,8·10-11 7.08 BAJO 1 GC27 448546 3074047 58 1,5·10-12 6.52 BAJO 3 GC28 456132 3081686 113 1,5·10-12 1.55 BAJO 1 GC29 460312 3088315 92 1,5·10-12 0,.32 BAJO 1 GC30 449151 3083710 585 2,5·10-12 0,74 BAJO 1 GC31 441702 3090293 1203 5,0·10-13 0.13 BAJO 1 GC32 461913 3097802 65 7,0·10-13 1,30 BAJO 1 GC33 455751 3096904 389 5,5·10-12 1,02 BAJO 1 GC34 451425 3096734 557 1,8·10-11 20,41 MEDIO 2 GC35 443024 3073926 194 5,0·10-13 1,12 BAJO 1 GC36 444273 3081580 415 5,5·10-12 26,04 MEDIO 3 GC37 443919 3087297 909 5,5·10-12 13,50 MEDIO 3 GC38 440539 3081531 365 1,8·10-11 18,26 MEDIO 3 GC39 459189 3093442 198 6,0·10-13 0,16 BAJO 1 GC40 451667 3093020 957 1,8·10-11 25,24 MEDIO 3 GC41 453293 3091444 780 3,0·10-13 0,23 BAJO 1 GC42 455554 3088624 444 7,0·10-14 0,00 BAJO 1 GC43 449418 3112255 202 1,8·10-11 21,22 MEDIO 2 GC44 447469 3106868 556 1,5·10-13 4,96 BAJO 2 GC45 453158 3106583 220 1,8·10-11 23,50 MEDIO 3 GC46 426470 3074491 87 1,8·10-11 7,08 BAJO 1 GC47 426342 3089132 677 5,0·10-14 0,00 BAJO 1 GC48 424861 3095522 100 1,5·10-11 0,00 BAJO 1 GC49 424342 3100492 584 1,8·10-12 1,05 BAJO 1 GC50 433384 3079217 559 1,0·10-12 2,12 BAJO 1 GC51 433309 3084290 518 8,0·10-12 4,67 BAJO 1 GC52 434581 3093944 1122 1,0·10-13 0,10 BAJO 1 GC53 431385 3095878 665 4,0·10-13 9,67 BAJO 2 GC54 427766 3095596 255 1,8·10-11 0,86 BAJO 1 GC55 419793 3097209 18 1,8·10-11 3,81 BAJO 1 Apéndice 5.-Permeabilidad y potencial de radón geogénico 233 Tabla A5.1 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (RP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN GC56 456356 3104806 214 1,8·10-11 14,64 MEDIO 3 GC57 456153 3109848 143 6,0·10-13 1,57 BAJO 1 GC58 455390 3105405 318 1,8·10-11 5,83 BAJO 1 GC59 442080 3093014 1670 1,7·10-11 87,00 ALTO 4 GC60 442113 3094536 1715 8,3·10-13 13,49 MEDIO 3 GC61 443287 3096176 1583 2,6·10-12 32,77 MEDIO 4 GC62 426763 3084903 152 1,7·10-11 3,97 BAJO 1 GC63 423665 3085990 188 3,8·10-12 2,58 BAJO 1 GC64 420314 3088717 174 1,6·10-12 0,00 BAJO 1 GC65 440630 3097181 1366 1,7·10-11 17,99 MEDIO 3 GC66 437767 3096192 1184 1,4·10-12 2,89 BAJO 1 GC67 438600 3089496 1215 8,3·10-14 4,03 BAJO 1 GC68 436816 3086432 946 3,3·10-12 8,94 BAJO 3 GC69 432957 3103106 1300 6,0·10-12 20,87 MEDIO 3 GC70 431695 3102514 1296 1,7·10-11 190,19 ALTO 5 GC71 436553 3099770 1298 5,0·10-12 9,30 BAJO 2 GC72 435742 3112925 91 1,4·10-11 5,99 BAJO 1 GC73 437205 3103107 1122 1,7·10-11 2,38 BAJO 1 GC74 428549 3088806 503 1,6·10-12 0,10 BAJO 1 GC75 440172 3069537 40 3,6·10-13 4,55 BAJO 2 GC76 451547 3087225 640 4,9·10-13 0,83 BAJO 1 GC77 442514 3093878 1728 1,1·10-11 18,76 MEDIO 3 GC78 428091 3076354 92 2,2·10-12 13,91 MEDIO 3 GC79 431612 3073448 65 2,0·10-12 6,24 BAJO 3 GC80 434523 3076635 80 4,0·10-12 5,13 BAJO 1 GC81 458367 3085326 86 5,5·10-12 2,19 BAJO 1 GC82 455150 3076420 45 1,3·10-11 6,11 BAJO 1 GC83 451851 3079889 268 1,7·10-11 3,77 BAJO 1 GC84 462195 3083388 15 2,6·10-12 1,83 BAJO 1 GC85 439005 3101136 1591 3,5·10-13 3,87 BAJO 2 GC86 434117 3102067 899 4,6·10-12 5,77 BAJO 1 GC87 433455 3100911 1146 2,2·10-13 2,16 BAJO 1 GC88 439598 3103602 1069 1,4·10-13 0,45 BAJO 1 GC89 443038 3112430 164 2,3·10-12 2,34 BAJO 1 GC90 428154 3103112 83 1,7·10-12 3,15 BAJO 1 GC91 423675 3097646 126 3,4·10-13 2,93 BAJO 1 234 Apéndice 5.-Permeabilidad y potencial de radón geogénico. Tabla A5.1 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (RP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN GC92 425583 3095936 170 2,4·10-13 4,16 BAJO 2 GC93 420614 3095723 207 3,0·10-12 0,41 BAJO 1 GC94 458396 3091792 253 7,5·10-12 0,00 BAJO 1 GC95 449524 3090159 963 1,7·10-11 3,83 BAJO 1 GC96 452748 3089900 583 3,2·10-12 4,24 BAJO 1 GC97 445736 3090129 989 1,2·10-13 1,72 BAJO 1 GC98 439934 3092698 1313 2,3·10-12 11,91 MEDIO 3 GC99 428856 3086803 359 1,6·10-12 1,53 BAJO 1 GC100 429964 3075733 95 3,9·10-13 13,36 MEDIO 3 GC101 434911 3072137 184 7,1·10-14 0,00 BAJO 1 GC102 439638 3075443 311 1,0·10-12 3,16 BAJO 1 GC103 457283 3115555 63 2,5·10-12 4,84 BAJO 1 GC104 453870 3104739 382 7,9·10-13 2,93 BAJO 1 GC105 432341 3088804 996 6,7·10-12 27,17 MEDIO 4 5.2. Fuerteventura Tabla A5.2 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP, aproximación checa), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (GRP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN FUE01 609456 3137874 7 1,5·10-11 9,78 BAJO 1 FUE02 594792 3139050 306 2,5·10-12 2,32 BAJO 1 FUE03 584244 3141924 43 5,5·10-12 12,94 MEDIO 3 FUE04 588635 3139598 425 3,0·10-12 12,41 MEDIO 3 FUE05 599792 3151177 260 1,5·10-11 3,76 BAJO 1 FUE06 599485 3163222 169 1,8·10-11 13,70 MEDIO 3 FUE07 599500 3163300 171 1,8·10-11 14,23 MEDIO 3 FUE08 613558 3161720 23 2,7·10-13 1,55 BAJO 1 FUE09 560841 3104259 66 1,5·10-11 11,41 MEDIO 3 FUE10 557952 3108070 123 5,5·10-12 2,14 BAJO 1 FUE11 551858 3106366 17 2,5·10-12 3,55 BAJO 1 FUE12 605644 3164396 220 2,5·10-13 2,87 BAJO 1 FUE13 594435 3162892 21 2,5·10-13 4,57 BAJO 3 FUE14 603739 3177909 39 3,8·10-12 2,19 BAJO 1 FUE15 605473 3172749 77 7,0·10-13 1,40 BAJO 1 FUE16 593865 3150431 263 2,5·10-13 1,41 BAJO 1 Apéndice 5.-Permeabilidad y potencial de radón geogénico 235 Tabla A5.2 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP, aproximación checa), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (GRP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN FUE17 608613 3154907 225 3,5·10-13 1,59 BAJO 1 FUE18 600143 3143806 211 1,5·10-12 1,15 BAJO 1 FUE19 592155 3143689 357 1,5·10-11 12,74 MEDIO 3 FUE20 570334 3108708 41 4,0·10-13 0,38 BAJO 1 FUE21 573497 3113778 68 1,5·10-12 0,04 BAJO 1 FUE22 577636 3121122 46 1,8·10-11 9,51 BAJO 1 FUE23 584338 3135218 145 1,8·10-12 2,77 BAJO 1 FUE24 606919 3142821 96 5,5·10-12 0,00 BAJO 1 FUE25 604274 3139274 116 2,5·10-13 0,15 BAJO 1 FUE26 604371 3134713 68 1,5·10-11 41,39 ALTO 3 FUE27 597367 3126400 38 7,0·10-12 9,35 BAJO 2 FUE28 588765 3130041 194 3,8·10-12 2,02 BAJO 1 FUE29 602552 3159388 361 1,0·10-11 15,60 MEDIO 3 FUE30 600468 3163192 176 2,5·10-12 11,17 MEDIO 3 FUE31 602590 3172547 69 2,7·10-13 1,49 BAJO 1 FUE32 560952 3108787 69 6,0·10-12 1,75 BAJO 1 FUE33 600664 3163490 166 3,1·10-13 12,10 MEDIO 2 FUE34 611120 3153998 63 6,8·10-13 3,36 BAJO 1 FUE35 594523 3148714 242 1,8·10-13 0,00 BAJO 1 FUE36 604345 3134683 66 1,2·10-12 14,00 MEDIO 3 5.3. Lanzarote Tabla A5.3 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP, aproximación checa), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (GRP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN LNZ01 635782 3211174 242 1,8·10-11 1,48 BAJO 1 LNZ02 641190 3218342 316 1,8·10-11 1,55 BAJO 1 LNZ03 623832 3200972 150 1,8·10-12 3,73 BAJO 1 LNZ04 615696 3206067 88 1,8·10-12 0,00 BAJO 1 LNZ05 636408 3204539 40 7,0·10-13 1,26 BAJO 1 LNZ06 632743 3207939 319 1,3·10-12 3,44 BAJO 1 236 Apéndice 5.-Permeabilidad y potencial de radón geogénico. Tabla A5.3 Localización, altitud, permeabilidad, potencial de radón geogénico (GRP, aproximación checa), índice de radón (RI) y , potencial de radón geogénico (GRP, aproximación alemana) ID X UTM Y UTM ALTITUD PERMEABILIDAD (m2) GRP RI RP ALEMÁN LNZ07 642296 3207957 70 1,3·10-12 1,01 BAJO 1 LNZ08 639527 3209508 190 1,3·10-12 7,34 BAJO 1 LNZ09 647437 3231374 408 1,8·10-11 0,73 BAJO 1 LNZ10 631252 3200759 37 3,5·10-12 2,34 BAJO 1 LNZ11 643956 3212303 143 3,5·10-12 3,51 BAJO 1 LNZ12 649660 3218935 49 7,0·10-13 0,55 BAJO 1 LNZ13 650240 3232345 37 1,8·10-11 6,97 BAJO 1 LNZ14 628914 3220228 23 1,8·10-11 3,03 BAJO 1 LNZ15 637471 3219453 69 2,5·10-12 0,97 BAJO 1 LNZ16 644630 3221496 556 1,8·10-11 2,90 BAJO 1 LNZ17 626085 3203993 378 5,5·10-12 0,00 BAJO 1 LNZ18 620157 3200053 305 1,8·10-11 5,37 BAJO 1 LNZ19 610884 3193677 21 7,0·10-12 14,90 MEDIO 3 LNZ20 617351 3194391 43 1,8·10-11 3,54 BAJO 1 LNZ21 647081 3225238 288 1,5·10-12 1,37 BAJO 1 LNZ22 619682 3208665 250 1,8·10-11 0,00 BAJO 1 LNZ23 621738 3208492 355 1,8·10-11 0,00 BAJO 1 LNZ24 612273 3194321 78 1,4·10-12 0,00 BAJO 1 LNZ25 640394 3212969 206 1,3·10-13 0,00 BAJO 1 LNZ26 639641 3215790 292 9,0·10-13 1,40 BAJO 1 LNZ27 633757 3211496 278 1,7·10-12 1,47 BAJO 1 LNZ28 633032 3215600 206 8,1·10-13 0,06 BAJO 1 LNZ29 648025 3209860 17 5,8·10-13 0,77 BAJO 1 LNZ30 616134 3200425 109 2,8·10-13 0,33 BAJO 1 LNZ31 620473 3204117 176 7,3·10-13 0,61 BAJO 1 LNZ32 624237 3215136 130 1,9·10-12 0,00 BAJO 1 LNZ33 632925 3220534 52 9,4·10-13 0,15 BAJO 1 LNZ34 627992 3213236 285 2,4·10-12 1,16 BAJO 1 LNZ35 610804 3193697 22 7,0·10-12 11,70 MEDIO 3 Apéndice 6 Tablas de concentración de radón en aguas del acuífero norte de Gran Canaria. En este apéndice presentamos las tablas con los datos de concentración de actividad de radón en aguas obtenidos en todas las campañas realizadas en el acuífero norte de la isla de Gran Canaria. Tabla A6.1 Resultados de las medidas de radón en aguas subterráneas. ID X UTM Y UTM Altitud del pozo (m snm) Profundidad (m snm) Altitud del fondo del pozo (m snm) Concentración de actividad de radón (Bq/L) Rd1 443950 3109285 235 0 235 76.9 ± 8.3 Rd2 446355 3112055 108 150 -42 51.9 ± 8.9 Rd3 450476 3101945 430 176 254 0.3 ± 0.3 Rd4 454149 3098924 354 192 162 5.7 ± 1.9 Rd5 446747 3099560 725 151 574 7.4 ± 3.7 Rd6 444185 3110975 235 123 112 1.3 ± 1.0 Rd7 451025 3098370 679 290 389 12.5 ± 3.1 Rd8 447702 3099800 603 340 263 30.8 ± 6.4 Rd9 453676 3098486 345 150 195 19.2 ± 4.6 Rd10 439630 3110090 515 360 155 3.8 ± 2.4 Rd11 442304 3109462 377 125 252 28.2 ± 6.1 Rd12 439765 3104027 996 450 546 1.8 ± 1.0 Rd13 444197 3107439 499 200 299 14.8 ± 4.1 Rd14 439155 3110640 452 400 52 0.9 ± 0.8 Rd15 440345 3108643 620 315 305 9.7 ± 2.6 Rd16 438240 3107205 740 280 460 2.8 ± 1.2 Rd17 439305 3112540 260 170 90 0.8 ± 0.8 Rd18 449371 3101380 523 230 293 37.3 ± 8.1 Rd19 439375 3111125 420 372 48 4.2 ± 1.9 Rd20 437770 3108575 625 400 225 4.9 ± 1.7 Rd21 440053 3105827 810 302 508 2.6 ± 1.4 Rd22 452191 3098246 481 143 338 12.4 ± 3.3 Rd23 439340 3107660 750 608 142 1.8 ± 0.9 Rd24 438060 3105110 1050 540 510 3.1 ± 1.4 238 Apéndice 6 – Radón en aguas subterráneas. Tabla A6.1 Resultados de las medidas de radón en aguas subterráneas. ID X UTM Y UTM Altitud del pozo (m snm) Profundidad (m snm) Altitud del fondo del pozo (m snm) Concentración de actividad de radón (Bq/L) Rd25 438880 3110360 445 340 105 3.4 ± 1.5 Rd26 442158 3107840 598 394 204 10.9 ± 2.8 Rd27 456700 3098375 182 150 32 6.6 ± 2.5 Rd28 438200 3106675 827 355 472 4.1 ± 0.8 Rd29 442271 3103756 766 150 616 26.3 ± 4.8 Rd30 440894 3100644 1260 0 1260 43.3 ± 5.1 Rd31 442284 3103760 767 102 665 10.6 ± 2.6 Rd32 441436 3100727 1194 0 1194 - Rd33 441460 3100930 1160 120 1040 0.6 ± 0.5 Rd34 442110 3102290 890 90,3 799,7 6.0 ± 1.7 TablaA6.2Resultadosanálisisquímicosdelasmuestrasdeaguas. MuestraCa(%)Mg(%)Na(%)K(%)Th(ppm)U(ppm) Límitede detección0.01 0.01 0.01 0.01 0.01 0.01 Rd188,97 56,15 222,73 24,88 < 0.01 3,00 Rd2696,75 620,20 1802,24 100,59 0,51 20,77 Rd319,01 8,79 199,64 8,72 < 0.01 < 0.01 Rd4138,21 52,44 1531,90 65,05 < 0.01 10,17 Rd537,47 31,61 56,33 12,23 < 0.01 0,33 Rd662,72 34,06 261,17 20,25 < 0.01 1,47 Rd720,82 13,27 63,10 8,66 < 0.01 0,23 Rd849,24 42,27 107,44 12,32 < 0.01 0,59 Rd9105,33 53,00 1090,22 44,71 0,44 7,06 Rd10193,38 108,07 91,31 21,39 < 0.01 1,36 Rd1195,57 53,57 200,04 18,18 < 0.01 1,78 Rd12119,11 61,60 93,70 26,81 < 0.01 0,83 Rd13108,81 59,52 65,53 14,56 < 0.01 0,25 Rd14188,67 117,55 75,90 19,07 < 0.01 1,05 Rd1517,49 18,98 49,64 2,08 < 0.01 < 0.01 Rd1692,40 48,03 41,89 10,39 < 0.01 0,18 Rd17203,81 112,74 138,87 22,89 < 0.01 1,21 Apéndice 6 – Radón en aguas subterráneas 239 TablaA6.2Resultadosanálisisquímicosdelasmuestrasdeaguas. MuestraCa(%)Mg(%)Na(%)K(%)Th(ppm)U(ppm) Límitede detección0.01 0.01 0.01 0.01 0.01 0.01 Rd1826,66 19,98 207,86 11,59 < 0.01 0,27 Rd19175,43 104,34 81,32 20,52 < 0.01 1,10 Rd20167,64 92,23 102,85 29,72 < 0.01 1,21 Rd2150,88 35,64 35,55 7,64 < 0.01 0,31 Rd2212,09 8,94 40,29 5,12 < 0.01 < 0.01 Rd2352,96 54,59 41,13 4,63 < 0.01 0,68 Rd2453,73 27,96 42,81 12,17 < 0.01 < 0.01 Rd25185,01 104,29 68,70 16,34 < 0.01 1,70 Rd2672,53 46,89 83,83 9,36 < 0.01 0,90 Rd2793,52 64,46 319,70 21,97 < 0.01 5,19 Rd2862,26 38,66 33,89 8,50 < 0.01 < 0.01 Rd2930,3515,0194,566,75< 0.010,26 Rd3015,0410,5112,092,47< 0.010,05 Rd3137,0420,5338,858,27< 0.010,16 Rd3210,695,6117,142,76< 0.010,04 Rd339,775,0216,962,28< 0.01< 0.01 Rd3413,827,7119,013,22< 0.010,02 246 Bibliografía CINELLI,G.,TOSITTI,L.,CAPACCIONI,B.,BRATTICH,E.ANDMOSTACCI,D.2015.Soilgasradon assessmentanddevelopmentofaradonriskmapinBolsena,CentralItaly.Environmental geochemistryandhealth,37,305‐319. COLLMAN,G.,LOOMIS,D.ANDSANDLER,D.1991.Childhoodcancermortalityandradon concentrationindrinkingwaterinNorthCarolina.Britishjournalofcancer,63,626. COMMISSION,E.1999.Radiologicalprotectionprinciplesconcerningthenaturalradioactivityof buildingmaterials.RadiationProtection,112,16. COREY,A.T.1994.Mechanicsofimmisciblefluidsinporousmedia,WaterResourcesPublication. CORREA,J.N.,PASCHUK,S.A.,KAPPKE,J.,PERNA,A.F.,FRANCA,A.C.,SCHELIN,H.R.AND DENYAK,V.2014.Measurementsof222RnactivityinwellwateroftheCuritibametropolitan area(Brazil).RadiationPhysicsandChemistry,104,108‐111. COSMA,C.,CUCOŞ‐DINU,A.,PAPP,B.,BEGY,R.ANDSAINZ,C.2013.Soilandbuildingmaterial asmainsourcesofindoorradoninBăiţa‐Şteiradonpronearea(Romania).JEnvironRadioact, 116,174‐179. COSMA,C.,DANCEA,F.,JURCUT,T.ANDRISTOIU,D.2001.Determinationof222Rnemanation fractionanddiffusioncoefficientinconcreteusingaccumulationchambersandtheinfluence ofhumidityandradiumdistribution.AppliedRadiationandIsotopes,54,467‐473. COTHERN,C.R.ANDSMITHJR,J.E.2013.Environmentalradon,SpringerScienceANDBusiness Media. CRUZ‐FUENTES,T.,HEREDIA,J.,CABRERA,M.ANDCUSTODIO,E.2014.Behaviourofasmall sedimentaryvolcanicaquiferreceivingirrigationreturnflows:LaAldea,GranCanaria,Canary Islands(Spain).HydrogeologyJournal,22,865‐882. CSN2001.ProyectoMARNA,mapa1:1.000.000deradiacióngammanatural.In:MADRID.,C.D. S.N.(ed.). CSN2012.InstrucciónIS‐33,SobreCriteriosRadiológicosParalaProtecciónFrenteala ExposiciónalaRadiaciónNatural.BoletínOficialdelEstado(BOE). CSN2013.ElmapapredictivodeexposiciónalradónenEspaña.ColecciónInformesTécnicos, 38.2013. CURRIVAN,L.,DOWDALL,A.,MCGINNITY,P.,CIARA,M.ANDCRAIG,M.2014.Natural radioactivityingroundwatersourcesinIreland. CUSTODIO,E.2004.Hydrogeologyofvolcanicrocks.Groundwaterstudies:aninternational guideforhydrogeologicalinvestigations.IHP‐VISeriesonGroundwater,3,395‐425. CUSTODIO,E.2007.Groundwaterinvolcanichardrocks.GroundwaterinFracturedRocks (Krásný,J.;Sharp,JMJr,95‐108. CUSTODIO,E.ANDCABRERA,M.SíntesisdelahidrogeologíadelasIslasCanarias.VIICongreso NacionaldeGeología.LasPalmasdeGranCanaria,2008.785‐788. CHAUHAN,R.2011.RadonexhalationratesfromstoneandsoilsamplesofAravalihillsinIndia. IranianJournalofRadiationResearch,9,57‐61. Bibliografía 247 CHEN,J.,FALCOMER,R.,BERGMAN,L.,WIERDSMA,J.ANDLY,J.2009.Correlationofsoilradon andpermeabilitywithindoorradonpotentialinOttawa.RadiatProtDosimetry,136,56‐60. CHEN,J.,LY,J.,BERGMAN,L.,WIERDSMA,J.ANDKLASSEN,R.2008.Variationofsoilradon concentrationsinsouthernOntario.RadiatProtDosimetry,131,385‐389. CHILÈS,J.ANDDELFINER,P.1999.Geostatistics:ModelingSpatialUncertaintyWiley.NewYork. CHINCHÓN‐PAYÁ,S.,PIEDECAUSA,B.,HURTADO,S.,SANJUÁN,M.ANDCHINCHÓN,S.2011. Radiologicalimpactofcement,concreteandadmixturesinSpain.RadiationMeasurements, 46,734‐735. CHOUBEY,V.M.,BIST,K.,SAINI,N.ANDRAMOLA,R.1999.Relationbetweensoil‐gasradon variationanddifferentlithotectonicunits,GarhwalHimalaya,India.AppliedRadiationand Isotopes,51,587‐592. DARBY,S.,HILL,D.,DEO,H.,AUVINEN,A.,BARROS‐DIOS,J.M.,BAYSSON,H.,BOCHICCHIO,F., FALK,R.,FARCHI,S.ANDFIGUEIRAS,A.2006.Residentialradonandlungcancer—detailed resultsofacollaborativeanalysisofindividualdataon7148personswithlungcancerand14 208personswithoutlungcancerfrom13epidemiologicstudiesinEurope.ScandJWork EnvironHealth,1‐84. DAVIS,S.N.,THOMPSON,G.M.,BENTLEY,H.W.ANDSTILES,G.1980.Ground‐WaterTracers— AShortReview.Groundwater,18,14‐23. DELANUEZ,J.,QUESADA,M.ANDALONSO,J.1998.Losvolcanesdelosislotesalnortede Lanzarote.Tahiche. DENTENER,F.,FEICHTER,J.ANDJEUKEN,A.1999.SimulationofthetransportofRn222using on‐lineandoff‐lineglobalmodelsatdifferenthorizontalresolutions:adetailedcomparison withmeasurements.TellusB,51,573‐602. DOGJANI,S.ANDRECI,H.2014.COMPARISONOFRADONLEVELCONCENTRATIONINSOILS WITHTHENATURALRADIONUCLIDESCONTENTINSOMEREGIONSOFIONAINCOASTAL AREA,INALBANIA.EuropeanScientificJournal,10. DONOGHUE,E.,TROLL,V.R.,HARRIS,C.,O'HALLORAN,A.,WALTER,T.R.ANDPÉREZTORRADO, F.J.2008.Low‐temperaturehydrothermalalterationofintra‐calderatuffs,MioceneTejeda caldera,GranCanaria,CanaryIslands.JournalofVolcanologyandGeothermalResearch,176, 551‐564. DORESTE,L.,MARTEL,P.,RUBIANO,J.G.ANDGUERRA,A.G.1998.Radiacióngammanaturalen GranCanaria.Radioprotección,SociedadEspañoladeProtecciónRadiológica,ISSN1133‐ 1747,19,163‐171. DUBOIS,G.2005.radonsurveysineurope. DUBOIS,G.ANDBOSSEW,P.FromBabeltotheRoundTableofCamelot:onsettingupacommon languageandobjectiveforEuropeanradonriskmapping.PartI.Radonriskmaps,different mapsfordifferentpurposes.Proceedingsofthe8thinternationalworkshoponthe geologicalaspectofradonriskmapping,2006.39‐48. DUENAS,C.,FERNÁNDEZ,M.,CARRETERO,J.ANDLIGER,E.1996.Measurementof222Rninsoil concentrationsininterstitialair.AppliedRadiationandIsotopes,47,841‐847. 248 Bibliografía DUGAN,H.A.,GLEESON,T.,LAMOUREUX,S.F.ANDNOVAKOWSKI,K.2012.Tracing groundwaterdischargeinaHighArcticlakeusingradon‐222.Environmentalearthsciences, 66,1385‐1392. DUGGAL,V.,RANI,A.ANDMEHRA,R.Determinationof222Rnconcentrationinsoilusinga RAD7detectorintheSriGanganagarDistrictofRajasthan,India.Proceedingsofthe eighteenthnationalsymposiumonsolidstatenucleartrackdetectorsandtheirapplications: abstracts,2013. DUQUE,R.ANDELVIRA,B.1998.radónenviviendasdelasIslasCanariasOccidentales. Distribucióngeográficaydosimetría.TesisDoctoralUniversidaddeLaLagunaTesisDoctoral. DURRIDGE,R.2015.RadonDetector‐userManual.DURRIDGECompanyInc,Billerica,MA,USA. EDSFELDT,C.2001.TheradiumdistributioninsomeSwedishsoilsanditseffectsonradon emanation.Tesisdoctoral. EISENBUD,M.ANDGESELL,T.F.1997.EnvironmentalRadioactivityfromNatural,IndustrialAND MilitarySources:FromNatural,IndustrialandMilitarySources,Academicpress. ELEJALDE,C.,HERRANZ,M.,ROMERO,F.ANDLEGARDA,F.1996.Correlationsbetweensoil parametersandradionuclidecontentsinsamplesfromBiscay(Spain).Water,Air,andSoil Pollution,89,23‐31. EPA2003.UnitedStatesEnvironmentalProtectionAgency.Assessmentofrisksfrom1106radon inhomes.OfficeofAirandRadiation,WashingtonDC,PublicationEPA402‐R‐110703‐003. ESTÉVEZ,E.,DELCARMENCABRERA,M.,MOLINA‐DÍAZ,A.,ROBLES‐MOLINA,J.ANDDELPINO PALACIOS‐DÍAZ,M.2012.Screeningofemergingcontaminantsandprioritysubstances (2008/105/EC)inreclaimedwaterforirrigationandgroundwaterinavolcanicaquifer(Gran Canaria,CanaryIslands,Spain).ScienceofTheTotalEnvironment,433,538‐546. EURATOM2013.Directiva2013/59/EURATOMdelConsejode5dediciembrede2013porlaque seestablecennormasdeseguridadbásicasparalaproteccióncontralospeligrosderivados delaexposiciónaradiacionesionizantes,ysederoganlasDirectivas89/618/Euratom, 90/641/Euratom,96/29/Euratom,97/43/Euratomy2003/122.Euratom. FAHEEM,M.2008.Radonexhalationanditsdependenceonmoisturecontentfromsamplesof soilandbuildingmaterials.RadiationMeasurements,43,1458‐1462. FERNÁNDEZDEALDECOA,J.,ROBAYNA,B.,ALLENDE,A.,POFFIJN,A.ANDHERNANDEZDE ARMAS,J.1992.Naturalradiationintenerife(CanaryIslands).RadiatProtDosimetry,45, 545‐548. FERNÁNDEZDEALDECOA,J.C.2000.RadiaciónnaturalenelaireysuelosdelasIslasCanarias Occidentales.UniversidaddeLaLaguna(España). FONT,L.,BAIXERAS,C.,MORENO,V.ANDBACH,J.2008.SoilradonlevelsacrosstheAmerfault. RadiationMeasurements,43,S319‐S323. FRUTOSVÁZQUEZ,B.2009.Estudioexperimentalsobrelaefectividadylaviabilidaddedistintas solucionesconstructivasparareducirlaconcentracióndegasradónenedificaciones. Arquitectura. FÚSTER,J.1968.GeologíayvolcanologíadelasIslasCanarias:Lanzarote,Inst."LucasMallada". Bibliografía 249 FUSTER,J.,CENDRERO,A.ANDGASTESI,P.GeologiayVolcanologiadelasIslasCanarias: Fuerteventura.InstitutoLucasMallada,CSIC,Madrid,1968.239pp.4.MunozM.,deIgnacio C.,SagredoJ. FÚSTER,J.,IBARROLA,E.ANDLOPEZRUIZ,J.1966.Estudiovolcanológicoypetrológicodelas isletasdeLanzarote(IslasCanarias).Estudiosgeológicos,22,185‐200. GALLARDO,A.2006.Geoestadística.RevistaEcosistemas15(3). GARCÍA‐TALAVERA,M.,GARCÍA‐PÉREZ,A.,REY,C.ANDRAMOS,L.2013.Mappingradon‐prone areasusingγ‐radiationdoserateandgeologicalinformation.JournalofRadiological Protection,33,605. GARCIA‐TALAVERA,M.,MATARRANZ,J.,MARTÍNEZ,M.,SALAS,R.ANDRAMOS,L.2007.Natural ionizingradiationexposureoftheSpanishpopulation.RadiatProtDosimetry,124,353‐359. GARCÍA,B.P.,PAYÁ,S.C.,RECIO,M.A.M.ANDBARBUDO,M.A.S.2011.Radiactividadnatural delosmaterialesdeconstrucción.Aplicaciónalhormigón.ParteI.Radiaciónexterna:índice deriesgoradiactivo.RevistaTécnica,40. GASCÓ,C.,ANTÓN,M.,DELFANTI,R.,GONZÁLEZ,A.,MERAL,J.ANDPAPUCCI,C.2002.Variation oftheactivityconcentrationsandfluxesofnatural(210Po,210Pb)andanthropogenic (239,240Pu,137Cs)radionuclidesintheStraitofGibraltar(Spain).JEnvironRadioact,62, 241‐262. GEORGE,A.,PASCHOA,A.S.ANDSTEINHA¨USLER,F.Worldhistoryofradonresearchand measurementfromtheearly1900'stotoday.AIPConferenceProceedings,2008.20. GEORGE,A.C.1990.Anoverviewofinstrumentationformeasuringenvironmentalradonand radonprogeny.NuclearScience,IEEETransactionson,37,892‐901. GONZÁLEZ‐CHORNET,G.ANDGONZÁLEZ‐LABAJO,J.2004.Naturalradioactivityinbeachsands fromDoñananationalparkandmazagón(Spain).RadiatProtDosimetry,112,307‐310. GONZALEZ‐LABAJO,J.,BOLıVAR,J.ANDGARCıA‐TENORIO,R.2001.Naturalradioactivityin watersandsedimentsfromaSpanishminingriver.RadiationPhysicsandChemistry,61,643‐ 644. GREEMAN,D.J.ANDROSE,A.W.1996.Factorscontrollingtheemanationofradonandthoron insoilsoftheeasternUSA.ChemicalGeology,129,1‐14. GROLANDER,S.2009.RadonasagroundwatertracerinForsmarkandLaxemar.SKBR‐09‐47, SvenskKärnbränslehanteringAB. GROSSI,C.,ARNOLD,D.,ADAME,J.,LÓPEZ‐COTO,I.,BOLÍVAR,J.,DELAMORENA,B.AND VARGAS,A.2012.Atmospheric222RnconcentrationandsourcetermatElArenosillo100m meteorologicaltowerinsouthwestSpain.RadiationMeasurements,47,149‐162. GROVES‐KIRKBY,C.J.,DENMAN,A.R.,PHILLIPS,P.S.,TORNBERG,R.,WOOLRIDGE,A.C.AND CROCKETT,R.G.2008.DomesticradonremediationofUKdwellingsbysub‐slab depressurisation:evidenceforabaselinecontributionfromconstructionalmaterials. EnvironmentInternational,34,428‐436. GRUBER,V.,BOSSEW,P.,DECORT,M.ANDTOLLEFSEN,T.2013.TheEuropeanmapofthe geogenicradonpotential.JournalofRadiologicalProtection,33,51. 250 Bibliografía GSG,C.2010.GuíadeSeguridadGSG‐11.01:Directricessobrelacompetenciadeloslaboratorios yserviciosdemedidaderadónenaire.EditadoporelConsejodeSeguridadNuclear. GSG,C.2012.GuíadeSeguridadGSG‐11.02:Controldeexposicionesafuentesnaturalesde radiación.EditadoporelConsejodeSeguridadNuclear. GUNBY,J.A.,DARBY,S.C.,MILES,J.C.H.,GREEN,B.M.R.ANDCOX,D.R.1993.Factorsaffecting indoorradonconcentrationsintheUnitedKingdom.HealthPhysics,2‐12. GUNDERSEN,L.C.ANDWANTY,R.B.1993.Fieldstudiesofradoninrocks,soils,andwater,CRC Press. HAHN,E.J.,GOKUN,Y.,ANDREWS,W.M.,OVERFIELD,B.L.,ROBERTSON,H.,WIGGINS,A.AND RAYENS,M.K.2015.Radonpotential,geologicformations,andlungcancerrisk.Preventive MedicineReports,2,342‐346. HAINING,R.1993.Spatialdataanalysisinthesocialandenvironmentalsciences,Cambridge UniversityPress. HÄRTING,F.H.ANDHESSE,W.1879.DerLungenkrebs,diebergkrankheitindenschneeberger gruben. HENDERSON,S.B.,RAUCH,S.A.,HYSTAD,P.ANDKOSATSKY,T.2014.DifferencesinLungCancer MortalityTrendsFrom1986–2012ByRadonRiskAreasinBritishColumbia,Canada.Health Phys,106,608‐613. HERNANDEZ,F.,HERNANDEZDEARMAS,J.,CATALAN,A.,FERNANDEZDEALDECOA,J.AND LANDERAS,M.2004.Activityconcentrationsandmeanannualeffectivedoseoffoodstuffs ontheislandofTenerife,Spain.RadiatProtDosimetry,111,205‐210. HERNÁNDEZ,L.E.2001.Guíaparalaplanificaciónyrealizacióndeestudiogeotéctnicospara edificaciónenlasIslasCanarias.In:PÚBLICAS,C.D.O.(ed.).GobiernodeCanarias. HULTQVIST,B.1956.Studiesonnaturallyoccurringionizingradiationswithspecialreferenceto radiationdosesinSwedishhousesofvarioustypes.Kgl.SvenskaVetenskapsakad.Handl.,6. HUNTER,N.,MUIRHEAD,C.R.,BOCHICCHIO,F.ANDHAYLOCK,R.G.2015.Calculationoflifetime lungcancerrisksassociatedwithradonexposure,basedonvariousmodelsandexposure scenarios.JournalofRadiologicalProtection,35,539. HUSSEIN,A.Z.,MOHAMAD,S.,JAAFAR,H.ANDISMAIL,A.2013.MeasurementofRadium ContentandRadonExhalationRatesinBuildingMaterialSamplesusingPassiveandActive DetectingTechniques.InternationalJournalofScientificANDEngineeringResearch,4. I.N.E.2015.EstadísticadelPadrónContinuoa1deenerode2014[Online].www.ine.es. [Accessed1deseptiembre2015]. IARC1988.Man‐mademineralfibresandradon.IARCmonographsontheevaluationof carcinogenicriskstohumans,43. ICRP651993.Radon‐222atHomeandatWork.Publication65.AnnalsoftheICRP,23. ICRP1994.ICRPPublication66:HumanRespiratoryTractModelforRadiologicalProtection, ElsevierHealthSciences. INSTRUMENTS,G.2008.AquaKITUserManual.Heerstrasse. Bibliografía 251 IOANNIDES,K.,PAPACHRISTODOULOU,C.,STAMOULIS,K.,KARAMANIS,D.,PAVLIDES,S., CHATZIPETROS,A.ANDKARAKALA,E.2003.Soilgasradon:atoolforexploringactivefault zones.AppliedRadiationandIsotopes,59,205‐213. ISKANDAR,D.,YAMAZAWA,H.ANDIIDA,T.2004.Quantificationofthedependencyofradon emanationpoweronsoiltemperature.AppliedRadiationandIsotopes,60,971‐973. ISTAC2009.Canariasencifras2007‐2008.InstitutoNacionaldeEstadísticaGobiernode Canarias. ITGE1990.MemoriasyMapasGeológicosdeEspaña.E:1:25000;ITGE:IsladeGranCanaria.In: MAGNA.,P.(ed.).España:InstitutoTecnológicoGeominerodeEspaña. JACOB,N.,BABU,D.S.ANDSHIVANNA,K.2009.Radonasanindicatorofsubmarine groundwaterdischargeincoastalregions.CurrentScience,97,1313‐1320. JOHNER,H.ANDSURBECK,H.2001.Soilgasmeasurementsbelowfoundationdepthimprove indoorradonprediction.ScienceofTheTotalEnvironment,272,337‐341. KARPIŃSKA,M.,WOŁKOWICZ,S.,MNICH,Z.,ZALEWSKI,M.,MAMONT‐CIEŚLA,K.ANDKAPAŁA, J.2002.Comparativestudiesofhealthhazardfromradon(Rn‐222)intwoselectedlithologic formationsintheSuwałkiregion(inPoland).JEnvironRadioact,61,149‐158. KELLER,G.,HOFFMANN,B.ANDFEIGENSPAN,T.2001.Radonpermeabilityandradonexhalation ofbuildingmaterials.ScienceofTheTotalEnvironment,272,85‐89. KEMSKI,J.,KLINGEL,R.,SIEHL,A.ANDVALDIVIA‐MANCHEGO,M.2009.Fromradonhazardto riskprediction‐basedongeologicalmaps,soilgasandindoormeasurementsinGermany. EnvironmentalGeology,56,1269‐1279. KEMSKI,J.,SIEHL,A.,STEGEMANN,R.ANDVALDIVIA‐MANCHEGO,M.2001.Mappingthe geogenicradonpotentialinGermany.SciTotalEnviron,272,217–230. KENDALL,G.,GREEN,B.,MILES,J.ANDDIXON,D.2005.ThedevelopmentoftheUKradon programme.JournalofRadiologicalProtection,25,475. KHATTAK,N.,KHAN,M.A.,NAWAB,A.ANDMUNTAZIR,S.2011.Radonmonitoringforgeological exploration:areview.JournalofHimalayanEarthSciences,44,91‐102. KING,C.‐Y.,KING,B.‐S.,EVANS,W.C.ANDZHANG,W.1996.Spatialradonanomaliesonactive faultsinCalifornia.AppliedGeochemistry,11,497‐510. KNOLL,G.F.2010.Radiationdetectionandmeasurement,JohnWileyANDSons. KOTRAPPA,P.,STIEFF,L.ANDVOLKOVITSKY,P.2005.RadonmonitorcalibrationusingNIST radonemanationstandards:steadyflowmethod.RadiatProtDosimetry,113,70‐74. KRIEGER,R.1981.Radioactivityofconstructionmaterials.BetonwerkFertigteilTechn,47,468. KUMAR,A.ANDCHAUHAN,R.2014.Activeandpassivemeasurementsofradondiffusion coefficientfrombuildingconstructionmaterials.Environmentalearthsciences,72,251‐257. KÜNZE,N.,KOROLEVA,M.ANDREUTHER,C.‐D.2012.222Rnactivityinsoilgasacrossselected faultsegmentsintheCantabrianMountains,NWSpain.RadiationMeasurements,47,389‐ 399. 252 Bibliografía LAVI,N.,STEINER,V.ANDALFASSI,Z.2009.Measurementofradonemanationinconstruction materials.RadiationMeasurements,44,396‐400. LEE,S.‐C.,KIM,C.‐K.,LEE,D.‐M.ANDKANG,H.‐D.2001.Naturalradionuclidescontentsand radonexhalationratesinbuildingmaterialsusedinSouthKorea.RadiatProtDosimetry,94, 269‐274. LEGRAND,H.E.1987.Radonandradiumemanationsfromfracturedcrystallinerocks–a conceptualhydrogeologicalmodel.Groundwater,25,59‐69. LEMAITRE,R.R.W.2002.Igneousrocks:aclassificationandglossaryofterms: recommendationsoftheInternationalUnionofGeologicalSciences,Subcommissiononthe SystematicsofIgneousRocks,CambridgeUniversityPress. LIMA,M.,ALVES,C.ANDSÁNCHEZ,J.S.2015a.Radiacióngammaenrocasusadascomomaterial deconstrucción:elgranitodeBraga(NOdePortugal).CadernosdoLaboratorioXeolóxicode Laxe:Revistadexeoloxíagalegaedohercínicopeninsular,79‐92. LIMA,M.,ALVES,D.ANDSANJURJO‐SÁNCHEZ,J.2015b.Gammaradiationinrocksusedas buildingmaterials:theBragagranite(NWPortugal). LÓPEZ‐COTO,I.,BOLIVAR,J.,MAS,J.,GARCÍA‐TENORIO,R.ANDVARGAS,A.2007.Development andoperationalperformanceofasinglecalibrationchamberforradondetectors.Nuclear InstrumentsandMethodsinPhysicsResearchSectionA:Accelerators,Spectrometers, DetectorsandAssociatedEquipment,579,1135‐1140. LÓPEZ‐COTO,I.,MAS,J.,BOLIVAR,J.ANDGARCÍA‐TENORIO,R.2009.Ashort‐timemethodto measuretheradonpotentialofporousmaterials.AppliedRadiationandIsotopes,67,133‐ 138. LÓPEZ,R.,GARCÍA‐TALAVERA,M.,PARDO,R.,DEBAN,L.ANDNALDA,J.C.2004.Natural radiationdosestothepopulationinagraniticregioninSpain.RadiatProtDosimetry,111, 83‐88. LOZANO,Z.,BRAVO,C.,OVALLES,F.,HERNÁNDEZ,R.M.,MORENO,B.,PIÑANGO,L.AND VILLANUEVA,J.G.2004.Seleccióndeundiseñodemuestreoenparcelasexperimentalesa partirdelestudiodelavariabilidadespacialdelossuelos.Bioagro,16,61‐72. LUBIN,J.H.,TOMÁSEK,L.,EDLING,C.,HORNUNG,R.W.,HOWE,G.,KUNZ,E.,KUSIAK,R.A., MORRISON,H.I.,RADFORD,E.P.ANDSAMET,J.M.1997.Estimatinglungcancermortality fromresidentialradonusingdataforlowexposuresofminers.Radiationresearch,147,126‐ 134. LLERENA,J.,CORTINA,D.,DURÁN,I.ANDSORRIBAS,R.2010.222Rnconcentrationinpublic secondaryschoolsinGalicia(Spain).JEnvironRadioact,101,931‐936. MAHOU,E.S.ANDAMIGOT,J.A.F.1996.ElproyectoMARNA,Mapaderadiacióngamma natural.RevistadelaSociedadNuclearEspañola,153,7. MANGAS,J.,TORRADO,F.J.P.,MARTÍN,A.ANDREGUILON,R.1996.Mineralesdetierrasraras enlascarbonatitasdelComplejoBasaldeFuerteventura(IslasCanarias).Geogaceta,20, 1511‐1513. Bibliografía 253 MARTIN‐LUIS,C.,QUESADA,M.,EFF‐DARWICH,A.,DELANUEZ,J.,COELLO,J.,AHIJADO,A., CASILLAS,R.ANDSOLER,V.2002.Anewstrategytomeasureradoninanactivevolcanic island(Tenerife,CanaryIslands).EnvironmentalGeology,43,72‐78. MARTIN,A.2005.Medidasdelradóndisueltoenaguasdemanantiales,pozosyfuentesen Extremadura.Informefinalderesultados. MARTIN,M.1999.Variacionespacio‐temporaldelniveldeemisionderadonenunazona volcanicaactiva:Tenerife(IslasCanarias).Ph.D.dissertation,270pp.,Univ.ofLaLaguna, Laguna,Spain. MARTINEZ‐AGUIRRE,A.ANDGARCÍA‐LEÓN,M.1994.NaturalradioactivityintheGuadalquivir riverattheSouthofSpain.JournalofRadioanalyticalandNuclearChemistry,178,337‐350. MATARRANZ,M.2004.JL,Concentraciónderadónenviviendasespañolas.Otrosestudiosde radiaciónnatural.ColecciónInformesTecnicos,13. MATHERON,G.1963.Principlesofgeostatistics.Economicgeology,58,1246‐1266. MCDOUGALL,I.ANDSCHMINCKE,H.‐U.1976.GeochronologyofGranCanaria,CanaryIslands: ageofshieldbuildingvolcanismandothermagmaticphases.BulletinVolcanologique,40,57‐ 77. MENETREZ,M.Y.,MOSLEY,R.B.,SNODDY,R.ANDBRUBAKER,S.A.1996.Evaluationofradon emanationfromsoilwithvaryingmoisturecontentinasoilchamber.Environment International,22,447‐453. MICHEL,J.1990.Relationshipofradiumandradonwithgeologicalformations.Radon,radium anduraniumindrinkingwater,7,83‐95. MILES,J.ANDAPPLETON,J.2005.Mappingvariationinradonpotentialbothbetweenandwithin geologicalunits.JournalofRadiologicalProtection,25,257. MILES,J.ANDBALL,K.1996.Mappingradon‐proneareasusinghouseradondataandgeological boundaries.EnvironmentInternational,22,779‐782. MIRÓ,C.,ANDRADE,E.,REIS,M.ANDMADRUGA,M.2014.Developmentofacoupleofmethods formeasuringradonexhalationfrombuildingmaterialscommonlyusedintheIberian Peninsula.RadiatProtDosimetry,160,177‐180. MOP‐UNESCO1975.EstudioCientíficodelosRecursosdeAguaenlasIslasCanarias,Project SPA/69/515MOP(DGOH)‐PNUD(UNESCO).In:HIDRÁULICAS‐UNESCO,D.G.D.O.(ed.). Madrid,Spain. MORELLI,D.,CATALANO,R.,FILINCIERI,R.,IMMÉ,G.ANDMANGANO,G.2015.Radon exhalationrateinsouth‐eastSicilybuildingmaterials.TheEuropeanPhysicalJournalSpecial Topics,224,605‐610. MORENOBALTÀ,V.,FONTGUITERAS,L.ANDBAIXERASDIVAR,C.2012.ElRadóenactivitats laborals. MORENO,V.,BACH,J.,BAIXERAS,C.ANDFONT,L.2014.Radonlevelsingroundwatersand naturalradioactivityinsoilsofthevolcanicregionofLaGarrotxa,Spain.JEnvironRadioact, 128,1‐8. 254 Bibliografía MOURA,C.,ARTUR,A.,BONOTTO,D.M.,GUEDES,S.ANDMARTINELLI,C.2011.Natural radioactivityandradonexhalationrateinBrazilianigneousrocks.AppliedRadiationand Isotopes,69,1094‐1099. MUJAHID,S.,HUSSAIN,S.,DOGAR,A.ANDKARIM,S.2005.Determinationofporosityof differentmaterialsbyradondiffusion.RadiationMeasurements,40,106‐109. NAVARROALVARGONZÁLEZ,A.,DOBLASDOMÍNGUEZ,J.ANDFERNÁNDEZURÍA,A.1993.Las aguassubterráneasenEspaña:estudiodesíntesis. NAZAROFF,W.W.1992.Radontransportfromsoiltoair.ReviewsofGeophysics,30,137‐160. NAZAROFF,W.W.&NERO,A.V.1988.Radonanditsdecayproductsinindoorair,UnitedStates, JohnWileyandSonsInc.,NewYork,NY. NERI,M.,GIAMMANCO,S.,FERRERA,E.,PATANÈ,G.ANDZANON,V.2011.Spatialdistribution ofsoilradonasatooltorecognizeactivefaultingonanactivevolcano:theexampleofMt. Etna(Italy).JEnvironRadioact,102,863‐870. NERO,A.2008.Earth,air,radonandhome.Physicstoday,42,32‐39. NEZNAL,M.2005.Permeabilityasanimportantparameterforradonriskclassificationof foundationsoils.AnnalsofGeophysics. NEZNAL,M.ANDNEZNAL,M.Reliabilityofthenewmethodforassessingtheradonrisk–gas permeabilityclassification.RadonInvestigationsintheCzechRepublicXIandthe8th InternationalWorkshopontheGeologicalAspectsofRadonRiskMapping.CzechGeological Survey/Radonvos/JRC‐IES‐REM,Ispra,Prague,2006.16. NEZNAL,M.ANDNEZNAL,M.2014.Analysisofproblemsandfailuresinthemeasurementof soil‐gasradonconcentration.RadiatProtDosimetry,160,214‐216. NEZNAL,M.,NEZNAL,M.,MATOLIN,M.,BARNET,I.ANDMIKSOVA,J.2004.Thenewmethodfor assessingtheradonriskofbuildingsites,CzechGeologicalSurvey. NEZNAL,M.,NEZNAL,M.ANDŠMARDA,J.1996.Assessmentofradonpotentialofsoils—afive‐ yearexperience.EnvironmentInternational,22,819‐828. NGACHIN,M.,GARAVAGLIA,M.,GIOVANI,C.,NJOCK,M.K.ANDNOURREDDINE,A.2008. RadioactivitylevelandsoilradonmeasurementofavolcanicareainCameroon.JEnviron Radioact,99,1056‐1060. NRC1999.Healtheffectsofexposuretoradon,NationalAcademiesPress. OTAHAL,P.,MERTA,J.ANDBURIAN,I.2014.Radoninprivatedrinkingwaterwells.RadiatProt Dosimetry,ncu095. PACHECO‐TORGAL,F.2012.Indoorradon:Anoverviewonaperennialproblem.Buildingand Environment,58,270‐277. PACHECO‐TORGAL,F.,JALALI,S.ANDFUCIC,A.2012.Toxicityofbuildingmaterials,Elsevier. PADILLA,G.,HERNÁNDEZ,P.,PADRÓN,E.,BARRANCOS,J.,MELIÁN,G.,DIONIS,S.,RODRÍGUEZ, F.,NOLASCO,D.,CALVO,D.ANDHERNÁNDEZ,I.Soilgas222RnandvolcanicactivityatEl Hierro(CanaryIslands)beforeandafterthe2011submarineeruption.EGUGeneral AssemblyConferenceAbstracts,2012.13473. Bibliografía 255 PADILLA,G.D.,HERNÁNDEZ,P.A.,PADRÓN,E.,BARRANCOS,J.,PÉREZ,N.M.,MELIÁN,G., NOLASCO,D.,DIONIS,S.,RODRÍGUEZ,F.ANDCALVO,D.2013.Soilgasradonemissionsand volcanicactivityatElHierro(CanaryIslands):The2011‐2012submarineeruption. Geochemistry,Geophysics,Geosystems. PAPASTEFANOU,C.2002.Anoverviewofinstrumentantionformeasuringradoninsoilgasand groundwaters.JEnvironRadioact,63,271‐283. PEREIRA,A.,NEVES,L.,GODINHO,M.ANDDIAS,J.2003.NaturalradioactivityinPortugal: influencinggeologicalfactorsandimplicationsforlanduseplanning.Radioprotecção,2,109‐ 120. PEREZ‐TORRADO,F.‐J.1997.GrowthanddestructionbylateralcollapseoftheRoqueNublo oceanicislandstratovolcano,GranCanaria,CanaryIslands. PÉREZ‐TORRADO,F.,CARRACEDO,J.ANDMANGAS,J.1995.Geochronologyandstratigraphyof theRoqueNubloCycle,GranCanaria,CanaryIslands.JournaloftheGeologicalSociety,152, 807‐818. PÉREZ,N.M.,HERNÁNDEZ,P.A.,PADRÓN,E.,MELIÁN,G.,MARRERO,R.,PADILLA,G., BARRANCOS,J.ANDNOLASCO,D.2007.Precursorysubsurface222Rnand220Rndegassing signaturesofthe2004seismiccrisisatTenerife,CanaryIslands.PureandAppliedGeophysics, 164,2431‐2448. PÉREZTORRADO,F.J.HistoriageológicadeGranCanaria.IJornadascanariasdegeología,5‐8 abril.20002000LasPalmasdeGranCanaria. PETROPOULOS,N.,ANAGNOSTAKIS,M.ANDSIMOPOULOS,S.2001.Buildingmaterialsradon exhalationrate:ERRICCAintercomparisonexerciseresults.ScienceofTheTotalEnvironment, 272,109‐118. PHGC1991.ActualizacióndelConocimientoHidrogeológicodeGranCanaria;GranCanariaGran Canaria.España:HydrogeologicPlanOffice. PIEDECAUSA,B.2013.MedidasderadónenespaciosdetrabajosubterráneosdelCampusdela UniversidaddeAlicante.InformesdelaConstrucción,65,301‐310. PIEDECAUSAGARCÍA,B.,CHINCHÓNPAYÁ,S.,MORALESRECIO,M.Á.ANDSANJUÁNBARBUDO, M.Á.2011.Radiactividadnaturaldelosmaterialesdeconstrucción.Aplicaciónalhormigón. ParteI.Radiaciónexterna:índicederiesgoradiactivo. PIEDECAUSAGARCÍA,B.,CHINCHÓNPAYÁ,S.,MORALESRECIO,M.Á.ANDSANJUÁNBARBUDO, M.Á.2011.Radiactividadnaturaldelosmaterialesdeconstrucción.Aplicaciónalhormigón. ParteII.Radiacióninterna:elgasradón. PILLER,G.ANDJOHNER,H.‐U.1998.ClassificationofradonareasinSwitzerland.RadiatProt Dosimetry,78,7‐9. PINZA‐MOLINA,C.,ALCAIDE,J.,RODRIQUES‐BETHENCOURT,R.ANDHERNANDEZ‐ARMAS,J. 1999.RadonexposuresinthecavesofTenerife(CanaryIslands).RadiatProtDosimetry,82, 219‐224. PINZA,C.,ARMAS,J.H.ANDPOFFIJN,A.1997.RadonconcentrationindwellingsofLanzarote (CanaryIslands).RadiatProtDosimetry,69,217‐220. 262 Bibliografía 