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Trabajo Fin de M´aster Caracterizaci´on de contadores de centelleo s´olido de SZn(Ag) para la determinaci´on del contenido radiactivo alfa total en muestras de agua y suelo de inter´es medioambiental Alba P´erez Vela Directores Jose ´ Angel Villar Rivacoba Carmen P´erez Mar´ın Universidad de Zaragoza - Facultad de Ciencias Master en F´ısica y Tecnolog´ıas F´ısicas 2012-2013 . ´ Indice 1. Introducci´on 1 1.1. Objetivos ........................................ 1 1.2. Introducci´on ....................................... 1 1.3. Desintegraci´on alfa ................................... 2 1.3.1. Desintegraciones Nucleares .......................... 2 1.3.2. Desintegraci´on alfa y part´ıculas alfa ..................... 3 1.3.3. Din´amica de la desintegraci´on alfa ...................... 4 1.3.4. Interacci´on de las part´ıculas αcon la materia y efectos biol´ogicos ..... 5 2. Instrumentaci´on 7 2.1. Fotomultiplicador y Amplificador ........................... 7 2.2. Material centelleador s´olido de ZnS(Ag) ....................... 8 2.3. Contador proporcional de flujo de gas ........................ 9 3. Metodolog´ıa 10 3.1. Caracterizaci´on de los contadores de centelleo s´olido de ZnS(Ag), eficiencia del sistema de medida y calibraci´on ............................ 10 3.2. Curvas de autoabsorci´on ................................ 11 3.3. Procedimiento de preparaci´on de muestras ...................... 11 3.3.1. Preparaci´on de planchetas de muestras de agua ............... 11 3.3.2. Preparaci´on de planchetas de muestras de suelo ............... 13 3.4. C´alculo del ´ındice de actividad alfa total ....................... 14 4. Resultados experimentales 16 4.1. Caracterizaci´on de los contadores de centelleo s´olido de ZnS(Ag) y calibraci´on . . 16 4.2. Curvas de autoabsorci´on ................................ 19 4.3. An´alisis de las muestras de agua ........................... 20 4.3.1. An´alisis de los resultados ........................... 20 4.4. Muestras de suelo .................................... 23 4.4.1. An´alisis de los resultados ........................... 25 5. Conclusiones 27 . . 1. Introducci´on 1.1. Objetivos El estudio presentado en este trabajo se basa en la caracterizaci´on de dos contadores de centelleo s´olido de ZnS(Ag) y su utilizaci´on para la medida del contenido radiactivo alfa total de muestras de agua y de suelo de inter´es medioambiental. La caracterizaci´on de un contador de centelleo s´olido consiste en la determinaci´on del voltaje ´optimo de operaci´on, su nivel inferior de discriminaci´on, el estudio de sus curvas de autoabsorci´on y la eficiencia de recuento del sistema de detecci´on. Se lleva a cabo la preparaci´on de planchetas de agua potable y de suelo. Las planchetas de agua corresponden a muestras recogidas de agua del grifo del Laboratorio de Radioqu´ımica de la Universidad de Zaragoza con frecuencia mensual durante el a˜no 2012. Las planchetas de suelo corresponden a muestras de suelo procedente de distintas localidades de la Comunidad Aut´onoma de Arag´on. Finalmente se comparan los resultados obtenidos en este tipo de detector con los obtenidos en un contador proporcional de flujo de gas as´ı como con bibliograf´ıa existente. 1.2. Introducci´on El agua es una sustancia imprescindible para la vida, por ello es muy importante determinar su calidad. Uno de los par´ametros a tener en cuenta es su radiactividad. Se puede estimar este valor a partir de los ´ındices de actividad que informan de la presencia de radion´uclidos en el agua. En este contexto se suelen utilizar tres ´ındices de actividad: alfa total, beta total y beta resto. En este trabajo nos vamos a centrar en el ´ındice de actividad alfa total que informa de la concentraci´on de emisores alfa en la muestra, referidos al 241Am, que es el radion´uclido con el que habitualmente se calibran los sistemas de medida alfa. La determinaci´on del´ındice de actividad alfa total tiene inter´es por ser uno de los par´ametros incluidos en la legislaci´on nacional e internacional asociada a la calidad del agua. La Organizaci´on Mundial de la Salud, [1], estableci´o una serie de recomendaciones que se recogen en la Directiva Europea 98/83/CE, que en el ´ambito nacional se ha reflejado en el Real Decreto 140/2003 [2], por el que se establecen los criterios sanitarios de la calidad del agua de consumo humano. Este Real Decreto tiene por objeto establecer los criterios sanitarios que deben cumplir las aguas de consumo humano y las instalaciones que permiten su suministro desde la captaci´on hasta el grifo del consumidor y el control de ´estas, garantizando su salubridad, calidad y limpieza, con el fin de proteger la salud de las personas de los efectos adversos derivados de cualquier tipo de contaminaci´on de las aguas. Seg´un el Real Decreto[2], el l´ımite de ´ındice de actividad alfa total para aguas potables es 100Bq/m3. Los par´ametros radiol´ogicos que deben controlarse y los valores m´aximos permitidos aparecen en la siguiente tabla. Par´ametro Valor param´etrico Dosis indicativa total (DIT) 0.10mSv/a˜no Tritio 100Bq/l Actividad alfa total 0,1Bq/l Actividad beta total 1Bq/l En el agua, la concentraci´on de actividad alfa puede ser debida a emisores alfa de origen natural o antropog´enico. Entre los de origen natural estar´ıan los radionucleidos de las series ra1 diactivas del 238U,235Uy232Th. Los emisores alfa antropog´enicos ser´ıan aquellos provenientes de actividades relacionadas con el uso de radionucleidos, tales como el 239+240Pu y241Am. De todos ellos, los emisores alfa habitualmente presentes en el agua, tanto continental como marina, son los is´otopos del uranio, torio, as´ı como el 226Ra y210P o. [1] La caracterizaci´on del suelo es tambi´en de vital importancia ya que los radion´uclidos presentes en el terreno pueden acabar formando parte de la cadena alimenticia a trav´es de las plantas o del agua. El suelo es el resultado de las complejas relaciones que se establecen entre la fracci´on mineral y las poblaciones de organismos que se desarrollan en el medio ed´afico, es decir, el medio relativo a la composici´on y naturaleza del suelo en su relaci´on con las plantas y el entorno que le rodea. Cualquier elemento ex´ogeno al medio ed´afico que tenga la capacidad de incorporarse y permanecer en el mismo puede distorsionar el funcionamiento de todo el sistema. La contaminaci´on del medio ed´afico por radiois´otopos est´a asociada a algunos cambios en el funcionamiento qu´ımico del mismo que repercuten posteriormente en la absorci´on de dichos is´otopos por ra´ıces de plantas y organismos del suelo. Los suelos con textura ligera (arenosa) tienen una menor capacidad de retenci´on que los de textura pesada (arcillosa). Por tanto, la absorci´on por plantas y microorganismos ser´a mayor en los suelos arenosos. El pH del suelo tambi´en influye notablemente en la retenci´on de radiois´otopos. En los suelos con pH ´acido, los hidrogeniones pueden desplazar otros cationes (incluidos radion´uclidos) aumentando la concentraci´on de estos ´ultimos en la soluci´on del suelo. Por el contrario, en suelos con pH alcalino, pueden formarse precipitados insolubles con aniones como el carbonato, fosfato, ...etc., lo que se traduce en una menor disponibilidad [3]. El suelo es uno de los receptores terminales de la contaminaci´on radiactiva antropog´enica. La medida de las muestras de agua y suelo para la determinaci´on de su ´ındice de actividad alfa total, se puede realizar con diversos detectores como: contadores proporcionales, contadores de centelleo s´olido o l´ıquido. En concreto, en este estudio utilizamos un detector de centelleo s´olido con discos de sulfuro de cinc ZnS. Lo que se mide es la luz emitida por los cristales de sulfuro de cinc dopados con plata fijados a una l´amina de pl´astico. La interacci´on de una part´ıcula alfa en dicho cristal emite un haz de luz que es detectado por un fotomultiplicador y mediante la electr´onica asociada, es posible el recuento de dichos impulsos. 1.3. Desintegraci´on alfa 1.3.1. Desintegraciones Nucleares La desintegraci´on nuclear es un fen´omeno f´ısico [4] por el que los n´ucleos at´omicos de algunos elementos qu´ımicos buscan la estabilidad emitiendo part´ıculas ionizantes. Un proceso de desintegraci´on nuclear ocurre cuando un ´atomo “padre”, con un tipo de n´ucleo se transforma en otro ´atomo con otro tipo de n´ucleo o en diferentes n´ucleos y otras part´ıculas. Los n´ucleos producto de desintegraci´on se conocen con el nombre de “hijos”. En la naturaleza existen diferentes procesos de desintegraci´on nuclear. 2 Figura 1: Curva de estabilidad de los n´ucleos Entre ellos se encuentra la desintegraci´on alfa (α), beta (β) y gamma (γ). La desintegraci´on αconsiste en la conversi´on de un n´ucleo con exceso de protones y de neutrones en otro n´ucleo y una part´ıcula alfa. A ZX→A−4 Z−2Y+4 2α(1) Adem´as de la desintegraci´on alfa existe la desintegraci´on beta. En concreto, existen dos tipos de desintegraci´on beta: β−yβ+. Los n´ucleos con exceso de neutrones sufren desintegraci´on β−emitiendo un n´ucleo con menor n´umero de neutrones, un electr´on (e−) y un antineutrino electr´onico ( ¯νe). En cambio, los n´ucleos con exceso de protones sufren una desintegraci´on β+, emitiendo un n´ucleo con m´as neutrones, un positr´on (e+) y un neutrino electr´onico (νe). A ZX→A Z+1 Y+e−+ ¯νe(2a) A ZX→A Z−1Y+e++νe(2b) Adem´as, existe otro tipo de desintegraci´on nuclear que no acaba en una transmutaci´on del ´atomo. La desintegraci´on gamma (γ) emite el exceso de energ´ıa de un n´ucleo at´omico excitado mediante un fot´on gamma o mediante un proceso de conversi´on interna, es decir, el exceso de energ´ıa se comunica a un electr´on orbital y ´este es expulsado del n´ucleo. A ZX∗→A ZX+γ(3) 1.3.2. Desintegraci´on alfa y part´ıculas alfa Las principales propiedades de la desintegraci´on alfa (α) se establecieron pronto en la historia de la f´ısica nuclear con el trabajo de Ernest Rutherford. Cada n´ucleo emisor de part´ıculas alfa tiene asociada una energ´ıa de desintegraci´on Q´unica y bien definida y por lo tanto son monoenerg´eticas. La emisi´on de part´ıculas alfa se encuentra favorecida por dos hechos: la repulsi´on coulombiana entre los protones del n´ucleo y la gran estabilidad del n´ucleo de 4 2He que es un n´ucleo doblemente m´agico (N=Z= 2). Por tanto, los n´ucleos de gran tama˜no son emisores alfa. No se conocen emisores alfa para N < 82. Las part´ıculas alfa (α) est´an formadas por dos protones y dos neutrones unidos formando una ´unica part´ıcula id´entica al n´ucleo de helio (He). La nomenclatura para esta part´ıcula es 3 muy variada, 4 2He2+, α2+, α. Estas part´ıculas son cargadas y pesadas, con una carga positiva igual a dos veces la carga elemental del electr´on y de masa aproximadamente igual a 4uma. De este modo, cuando un n´ucleo emite una part´ıcula alfa su n´umero at´omico Z disminuye en dos unidades y su n´umero m´asico A disminuye en 4. Figura 2: Ejemplo de la desintegraci´on alfa que sufre el 222 86 Ra a218 84 Ra emitiendo una part´ıcula alfa 4 2He La emisi´on αes un efecto de la repulsi´on coulombiana (el´ectrica) entre los protones en el n´ucleo at´omico. Este efecto se va haciendo m´as importante a medida que el n´ucleo es m´as pesado porque la fuerza coulombiana repulsiva crece con el tama˜no a un ritmo m´as r´apido (Z2) que la fuerza de ligadura nuclear espec´ıfica que mantiene la cohesi´on de los n´ucleos que s´olo crece con (A donde Z/A ≈cte). En general, es la ´unica emisi´on de part´ıculas ligeras energ´eticamente posible. Suele ocurrir en n´ucleos con Z≥82. Para Z > 100 la fisi´on espont´anea se hace comparable a la emisi´on α. El concepto de espont´aneo hace referencia a la que energ´ıa cin´etica que ha aparecido en el sistema no tiene causa aparente y debe provenir de una reducci´on en la masa del sistema. 1.3.3. Din´amica de la desintegraci´on alfa La part´ıcula αes muy estable, tiene una estructura fuertemente ligada y tiene una masa relativamente peque˜na (3,72GeV/c2) comparada con la masa de sus constituyentes por separado (mp= 938,3MeV/c2ymn= 939,6MeV/c2). La energ´ıa de ligadura de las part´ıculas alfa es Bα= 28,3MeV . En la desintegraci´on αdebe conservase el momento lineal, el momento angular, la carga el´ectrica y el n´umero m´asico A. Por consideraciones energ´eticas: mn(A, Z)≥mn(A−4, Z −2) + mα(4,2) (4a) mn(A, Z)c2=mn(A−4, Z −2)c2+mα(4,2)c2+Qα(4b) mat(A, Z)c2=mat(A−4, Z −2)c2+mat−α(4,2)c2+Qα(4c) Por tanto, la energ´ıa disponible en el proceso de desintegraci´on alfa Qαes: Qα=Tα+TY=mat(A, Z)c2−mat(A−4, Z −2)c2−mat−α(4,2)c2(5) Tambi´en podemos expresar la energ´ıa disponible en el proceso a partir de las energ´ıas de ligadura nucleares: Qα=B(A−4, Z −2) + B(α)−B(A, Z) (6) La energ´ıa disponible en la desintegraci´on alfa Qαse distribuye entre la energ´ıa cin´etica de la part´ıcula αy del n´ucleo de retroceso (n´ucleo hijo). El proceso es espont´aneo si Qα>0 A continuaci´on obtenemos la energ´ıa cin´etica con la que sale el n´ucleo hijo y la part´ıcula alfa teniendo en cuenta la conservaci´on del momento lineal, y suponiendo que el n´ucleo padre (X) 4 est´a en reposo. Estudiamos el caso gen´erico en que el n´ucleo hijo puede quedar en un estado excitado de energ´ıa Eexc ~px= 0 ⇒~pY=−~pα⇒pY=pα(7a) Tα=mY mα+mY (Qα−Eexc) (7b) TY=mα mα+mY (Qα−Eexc) (7c) De manera aproximada, la part´ıcula αse lleva el 98 % de la energ´ıa y el n´ucleo hijo el 2 %. 1.3.4. Interacci´on de las part´ıculas αcon la materia y efectos biol´ogicos La interacci´on de la radiaci´on con la materia presenta diferentes procesos en funci´on de la carga y de la masa de la part´ıcula que interacciona. Las part´ıculas cargadas experimentan un gran n´umero de interacciones con los ´atomos constituyentes del medio material a su paso a trav´es del mismo. En el transcurso de las interacciones las part´ıculas van perdiendo su energ´ıa hasta que, si el material posee un espesor suficiente, llegan a detenerse y a neutralizarse el´ectricamente. Los procesos de ionizaci´on, excitaci´on y emisi´on de la radiaci´on de frenado (bremsstrahlung) son los que contribuyen de manera fundamental a la p´erdida de energ´ıa de las part´ıculas cargadas a su paso a trav´es de la materia. En el caso concreto de las part´ıculas α, son part´ıculas pesadas y por lo tanto pierden su energ´ıa fundamentalmente por colisi´on y excitaci´on. La p´erdida de energ´ıa por bremsstrahlung puede considerarse despreciable. Las part´ıculas alfa son las menos penetrantes de las radiaciones. En aire, incluso las part´ıculas alfa m´as energ´eticas recorren ´unicamente varios cent´ımetros y en un tejido el rango es de unas pocas micras. Interaccionan con los electrones at´omicos siendo la interacci´on con los n´ucleos muy baja. En esta interacci´on, las part´ıculas αpierden la mayor parte de su energ´ıa en las colisiones con los electrones del absorbente dando lugar a la excitaci´on y ionizaci´on de los ´atomos del medio. Sus trayectorias son pr´acticamente rectas y su ionizaci´on espec´ıfica muy alta, por lo que tienen alcances cortos. En una colisi´on entre una part´ıcula ionizante pesada y un electr´on orbital del medio absorbente, la energ´ıa transferida por la part´ıcula al electr´on viene dada por: ∆E=2(9 ·109·Q·q)2 ma2v2(8) Las part´ıculas αproducen una ionizaci´on espec´ıfica muy elevada ya que pierden su energ´ıa en un recorrido muy corto, y por lo tanto, la densidad de pares de iones producidos es muy grande. La ionizaci´on espec´ıfica se define como el n´umero de pares de iones producidos por unidad de longitud de camino, y es igual al poder de frenado dividi´o por la energ´ıa necesaria para producir un par de iones. El poder de frenado Sse define como la tasa de p´erdida lineal de energ´ıa a lo largo de una trayectoria: S=−dT dx (9) La ionizaci´on espec´ıfica va aumentando a medida que la part´ıcula penetra en el medio, debido a que la velocidad de la part´ıcula alfa se va reduciendo y, por lo tanto, la part´ıcula est´a m´as afectada por la interacci´on coulombiana de un ´atomo cercano. El valor m´aximo de la ionizaci´on espec´ıfica se alcanza poco antes de finalizar su recorrido. Al final del trayecto, la part´ıcula α capta dos electrones y se convierte en un ´atomo de helio (He). 5 Explicamos ahora de manera detallada el procedimiento para la preparaci´on de las muestras de agua. 1. Estimaci´on del volumen de partida Para establecer el volumen de partida en el an´alisis se debe tener en cuenta el peso del residuo que va a generar la muestra en la plancheta. Este peso debe de estar comprendido en el rango previamente establecido en la curva de autoabsorci´on que se analiza en la secci´on 3.2. Hay que tener en cuenta que las part´ıculas αse absorben en un espesor muy fino, por lo que tener un espesor m´asico grande significar´ıa que muchas de las part´ıculas alfa se estar´ıan autoabsorbiendo en la propia plancheta y no las detectar´ıamos. Es un efecto no deseado. La estimaci´on del volumen adecuado se puede realizar a partir de: (a) La medida de conductividad ´o (b) La determinaci´on del residuo seco. En nuestro estudio el volumen ´optimo se calcula a partir de la medida de conductividad y el volumen adecuado se estima seg´un la siguiente expresi´on: V1≈EDM ·A·103 Λ(10) Donde V1representa el volumen de la muestra a tomar para obtener el EDM en (ml); EDM es el espesor m´asico deseado en (mg/cm2); Aes el ´area interior de la plancheta en (cm2); Λ es la conductividad de la muestra en µS/cm 2. Preparaci´on de la muestra Se recogen 5 litros de nuestra agua potable del grifo del laboratorio de radioqu´ımica seg´un se observa en la imagen (a) de la figura 6. Se toma una al´ıcuota de muestra adecuada para no superar el espesor m´asico de 5mg ·cm−2aconsejado para la detecci´on de alfa total. Se numera la plancheta de acero inoxidable y se tara utilizando la balanza anal´ıtica. A continuaci´on se acidula la muestra de agua recogida con ´acido n´ıtrico hasta un pH comprendido entre 1 y 4, se numera y se guarda en bidones como los de la imagen (b) de la figura 6. El proceso de preparaci´on de la muestra consiste en la evaporaci´on a una temperatura constante sin llegar a ebullici´on para evitar p´erdidas por proyecciones de la propia muestra y adem´as evitar la contaminaci´on con otras muestras que se estuvieran evaporando simult´aneamente. La muestra se reduce hasta un volumen aproximado de 3 a 5mL en un recipiente de vidrio como el que se muestra en las im´agenes (d) y(e). Posteriormente, seg´un se observa en la imagen (f), se transfiere cuidadosamente el concentrado de la muestra a la plancheta y se termina de secar bajo una l´ampara de luz infrarroja, a 18 cm durante 60 minutos aproximadamente, procurando que el dep´osito obtenido sea lo m´as homog´eneo posible y su peso constante. Finalmente las planchetas se guardan en un desecador hasta su medida, para la que deben transcurrir como m´ınimo 4 d´ıas. 12 Figura 6: Composici´on de fotograf´ıas del proceso de obtenci´on de las planchetas de agua potable. (a) Agua potable del grifo del laboratorio de qu´ımica. (b) Agua potable de Noviembre de 2012 con ´acido n´ıtrico. (c) Tarado de la plancheta. (d) y (e) Evaporaci´on de la muestra en una placa calefactora con agitador magn´etico. (f) Vertido de la muestra de agua en la plancheta y secado bajo l´ampara infrarroja 3.3.2. Preparaci´on de planchetas de muestras de suelo El fundamento de este procedimiento de preparaci´on de muestras de suelo se basa en la concentraci´on por evaporaci´on de la muestra de suelo disuelta con ´acido n´ıtrico. ´ Esta se lleva a sequedad en la plancheta donde se realiza el posterior recuento de las emisiones alfa del residuo obtenido. Para la realizaci´on de este m´etodo son necesarios los materiales y equipos descritos en el apartado 3.3.1. Preparaci´on de la muestra Se realiza el muestreo de suelo de distintas localidades de Arag´on acorde con la norma ISO 18589-6[9]. Se selecciona un ´area de unos 4m2de superficie. Debe ser una zona lo m´as despejada posible y preferentemente sin vegetaci´on. Se recoge una submuestra homog´enea de suelo de unos 5kg aproximadamente, de las que luego se utilizar´an de 0,05ga 0,2gpara realizar la preparaci´on. La tierra recogida se almacena en bidones numerados como los que se observan en la imagen (a) de la figura 7. A continuaci´on se numera la plancheta de acero inoxidable y se tara utilizando la balanza anal´ıtica seg´un se observa en la imagen (b). Luego, se pesa una cantidad de suelo de 0,05ga 0,2gdirectamente en la plancheta. Se a˜nade a esta cantidad de suelo 2 −3ml de agua destilada acidificada con ´acido n´ıtrico. Seg´un se observa en las im´agenes (c) y(d), la disoluci´on se lleva a sequedad en la propia plancheta bajo una l´ampara infrarroja a 18cm durante 60min. En la imagen (e) se observa el aspecto de la muestra de suelo en la plancheta tras el secado. Finalmente las planchetas se guardan en un desecador como el de la imagen (f) hasta su medida, que debe ser como m´ınimo transcurridos 4 d´ıas. En este caso, la preparaci´on de la muestra de calibrado con espesor m´asico cero, la preparaci´on de las muestras para la elaboraci´on de la curva de autoabsorci´on y la determinaci´on del fondo 13 son semejantes a los apartados, 3.3.1 y3.2 presentados previamente. Figura 7: Composici´on de fotograf´ıas del proceso de obtenci´on de las planchetas de suelo. (a) Bidones con muestras de suelo. (b) Tarado de la plancheta. (c) y (d) Secado en l´ampara infrarroja de planchetas con dep´osito de suelo. (e) Dep´osito de suelo en la plancheta tras el secado (f) Almacenamiento de muestras en un desecador para evitar su hidrataci´on El proceso de medida de los patrones de calibraci´on, muestras de autoabsorci´on, y recuento de muestras, se realiza introduciendo la plancheta correspondiente en el portaplanchetas del contador de centelleo s´olido de sulfuro de cinc y se mide el tiempo necesario para obtener una estad´ıstica adecuada. 3.4. C´alculo del ´ındice de actividad alfa total El ´ındice de actividad α, referida a una muestra de calibrado de 241Am, es una estimaci´on de la actividad alfa real de la muestra. Se expresa en Bq/m3oBq/kg seg´un se trate de muestras de agua o de suelo. A continuaci´on se explica el m´etodo para la determinaci´on de este ´ındice. Aporta informaci´on del contenido en la muestra de radionucleidos emisores alfa no vol´atiles en las condiciones de trabajo. 1. C´alculo de la eficiencia de recuento La eficiencia de recuento se calcula mediante la expresi´on =cpmα−cpmbα dpmpatron (11) donde, es la eficiencia de recuento correspondiente a la muestra de calibrado en tanto por uno, cpmαes la tasa de recuento alfa de la muestra de calibrado en cuentas por minuto, cpmbαes la tasa de recuento alfa en el fondo, en cuentas por minuto y dpmpatron son las desintegraciones por minuto de la muestra de calibrado de 241Am. 2. C´alculo del factor de autoabsorci´on Seg´un hemos estudiado en 3.2, el factor de autoabsorci´on cuantifica la atenuaci´on o p´erdida de eficiencia de recuento del detector en la medida de las muestras de calibrado con un 14 espesor m´asico concreto y la eficiencia del equipo en el recuento de la muestra de calibrado de 241Am con un espesor m´asico cero. Se determina seg´un la siguiente expresi´on: Fi=i (12) donde, Fies el factor de autoabsorci´on para las diferentes muestras de calibrado preparadas seg´un el apartado 3.2 yies la eficiencia de recuento de cada una de las muestras de calibrado.es la eficiencia de recuento correspondiente a la muestra de calibrado de espesor m´asico cero. Una vez obtenidos los diferentes factores de autoabsorci´on Fi, se representan frente a los espesores m´asicos (mg/cm2) o dep´ositos (g) correspondientes y se ajustan los puntos experimentales a una funci´on cuadr´atica o semejante. 3. C´alculo del ´ındice de actividad alfa total El ´ındice de actividad alfa total[8] se calcula mediante la siguiente expresi´on: A=cpmα−cpmbα 60 ··Fi·V(13) donde, A es el ´ındice de actividad alfa total en la muestra, en Bq/m3oBq/kg,cpmαes la tasa de recuento alfa de la muestra en cuentas por minuto, cpmbαes la tasa de recuento alfa del fondo en cuentas por minuto, es la eficiencia de recuento correspondiente al patr´on de calibraci´on certificado, V es el volumen o peso de la muestra de agua en m3y de suelo en kg. 4. C´alculo de la incertidumbre de recuento en la determinaci´on del ´ındice de actividad alfa total La incertidumbre de recuento en la determinaci´on del ´ındice de actividad alfa total para un factor de cobertura k=2 (nivel de confianza 95 %), se calcula mediante la siguiente expresi´on: σA =2 60 ··Fi·Vscpmα tm +cpmbα tb (14) 5. C´alculo de la actividad m´ınima detectable La actividad m´ınima detectable (AMD) del ´ındice de actividad alfa total, para un nivel de confianza del 95 % (k= 2), se calcula mediante la siguiente expresi´on: seg´un ISO 11929-7 [10]: AMD = 3,29 ·qcpmbα tm+cpmbα tb+ 2,7·1 tm+1 tb 60 ··Fi·V(15) Donde cpmαes la tasa de recuento alfa de la muestra en cuentas por minuto, cpmbαes la tasa de recuento alfa del fondo en cuentas por minuto, tmes el tiempo de medida de la muestra, tbes el tiempo de medida del fondo, es la eficiencia de recuento correspondiente al patr´on de calibraci´on certificado, Fies el factor de autoabsorci´on y V es el volumen o peso de la muestra de agua en m3y de suelo en kg. 15 4. Resultados experimentales 4.1. Caracterizaci´on de los contadores de centelleo s´olido de ZnS(Ag) y calibraci´on El criterio principal que se utiliza para determinar las condiciones ´optimas de funcionamiento es el de maximizar la eficiencia de recuento. La eficiencia se define como =cps dps ·100 (16) Donde cps, representa el n´umero de cuentas medidas por segundo en el detector y dps es el n´umero de desintegraciones emitidas por la muestra por segundo. Se observa que la eficiencia en funci´on del voltaje se puede ajustar a un polinomio de grado 3 con la siguiente expresi´on: =a+b·V+c·V2+d·V3(17) En las gr´aficas se muestra la eficiencia frente al voltaje aplicado al fotomultiplicador para diferentes valores de NID. A pesar de que la eficiencia te´orica de detecci´on para una geometr´ıa 2πen un detector alfa es del 50 %, observamos que esta es inferior al 50 % en la zona del plateau. Esta discrepancia puede explicarse en funci´on de la retrodispersi´on y de la autoabsorci´on. A continuaci´on, se muestran los resultados obtenidos en la caracterizaci´on de detectores. Se presentan diferentes gr´aficas para cada uno de los detectores en las que hemos variado la ganancia, el voltaje y el NID hasta encontrar las condiciones ´optimas de funcionamiento. Contador 1 de centelleo s´olido ZnS Figura 8: Caracterizaci´on del detector 1. (a) Variaci´on de la eficiencia con el voltaje para diferentes valores del umbral inferior (NID) para ganancia 12.(b) Variaci´on de la eficiencia con el voltaje para diferentes valores del umbral inferior (NID) para ganancia 16. 16 Figura 9: Caracterizaci´on del detector 1. (a) Variaci´on de la eficiencia con el voltaje para diferentes valores del umbral inferior (NID) para ganancia 32.(b) Variaci´on de la eficiencia con el voltaje para diferentes valores del umbral inferior (NID) para ganancia 40. Una vez analizadas las gr´aficas de caracterizaci´on del detector 1, se presentan el estudio del detector 2. Seg´un se observa en las gr´aficas 10 y11 hemos trabajado con ganancias de 4, 6 y 8. El tubo fotomultiplicador del detector 2 es m´as reciente que el detector 1 y ´esto se traduce en que la ganancia ´optima de funcionamiento es inferior que en el caso del detector 1. Para cada uno de los valores de ganancias, se ha medido con diferente valor del umbral inferior (NID) seg´un se aprecia en las gr´aficas 10 y11. Contador 2 de centelleo s´olido ZnS Figura 10: Caracterizaci´on del detector 2. (a) Variaci´on de la eficiencia con el voltaje para diferentes valores del umbral inferior (NID) para ganancia 4.(b) Variaci´on de la eficiencia con el voltaje para diferentes valores del umbral inferior (NID) para ganancia 6. 17 Figura 11: Caracterizaci´on del detector 1. (a) Variaci´on de la eficiencia con el voltaje para diferentes valores del umbral inferior (NID) para ganancia 8 Si analizamos las curvas obtenidas para el detector 1, observamos que para ganancia 12 no se observa plateau para ning´un valor de NID. Para ganancia 16 aparece un ligero plateau con valor de NID de 0.1, pero es un valor muy bajo y no filtra el ruido, por lo tanto no lo consideramos adecuado. A ganancias de 32 y 40, para diferentes valores de NID hay plateau. La elecci´on entre ambas posibilidades es clara, si para valores de ganancia 32 obtenemos valores ´optimos de eficiencia es preferible permanecer en ganancia 32 antes que utilizar 40 y llevar m´as al l´ımite el sistema. Es preferible utilizar un valor de ganancia 32 y cuando el detector se deteriore subir la ganancia a 40. Por tanto, una vez fijada la ganancia del sistema en 32, el valor mejor de NID y para el que obtenemos mayor eficiencia es el de 0.2 a un voltaje de 0.85kV. Si analizamos las curvas obtenidas para el detector 2, observamos que para las distintas ganancias hay plateau entre los distintos valores de NID. Para ganancias 4 y 6 aparece un ligero plateau a valores de NID de 0.1 y 0.2 y pero las mejores condiciones de anchura de plateau y eficiencia de detecci´on se obtienen para ganancia 8, NID 0.2 y voltaje 0.88kV. A continuaci´on, mostramos las curvas de eficiencia en funci´on de voltaje, as´ı como las caracter´ısticas de funcionamiento elegidas para ambos contadores. 18 Figura 12: (a) Dependencia de la eficiencia en funci´on del voltaje y caracter´ısticas de operaci´on del contador de centelleo s´olido 1. (b) Dependencia de la eficiencia en funci´on del voltaje y caracter´ısticas de operaci´on del contador de centelleo s´olido 2 La calibraci´on realizada en ambos detectores durante un tiempo de 5 minutos proporciona para el detector 1 una eficiencia de 39,55 % y para el detector 2 de 38,54 %. La eficiencia se calcula seg´un, =cpmα−cpmbα dpmα (18) donde, es la eficiencia de recuento correspondiente a la muestra de calibrado en tanto por uno, cpmαes la tasa de recuento alfa de la muestra de calibrado en cuentas por minuto, cpmbαes la tasa de recuento alfa en el fondo, en cuentas por minuto y dpmpatron son las desintegraciones por minuto de la muestra de calibrado de 241Am, en desintegraciones por minuto. Este valor de eficiencia es el que se introduce en la f´ormula (13)de3.4. 4.2. Curvas de autoabsorci´on En las gr´aficas de la figura 13 se representa el factor de autoabsorci´on en funci´on del dep´osito de muestra, calculado seg´un el apartado 3.4. Recordemos la f´ormula Fi=i (19) donde, Fies el factor de autoabsorci´on para las diferentes muestras de calibrado preparadas seg´un el apartado 3.2 de 3.3.1.ies la eficiencia de recuento de cada una de las muestras de calibrado preparadas seg´un el apartado 3.2 de 3.3.1.es la eficiencia de recuento correspondiente a la muestra de calibrado de espesor m´asico cero. 19 Figura 13: (a) Representaci´on del factor de autoabsorci´on frente al dep´osito expresado en gramos para el detector 1. (b) Representaci´on del factor de autoabsorci´on frente al dep´osito expresado en gramos de la plancheta para el detector 2. Estos datos se pueden ajustar a una funci´on potencial donde F representa el factor de autoabsorci´on y xes el dep´osito expresado en gramos, de tal manera que: Detector 1: F= 0,34187 ·x−0,12735 con R2= 0,9616. Detector 2: F= 0,33595 ·x−0,13019 con R2= 0,9934. 4.3. An´alisis de las muestras de agua Una vez caracterizados los contadores en el apartado 4.1 y descrito el proceso de preparaci´on de planchetas de agua en 3.3.1 se introducen en el cambiador de muestras. Se debe esperar al menos una hora antes de iniciar su contaje porque en el proceso de manipulaci´on de la plancheta con el disco de ZnS(Ag) se ha podido activar el cristal y dar una medida incorrecta. Posteriormente, se realiza una medida de la plancheta durante 1400 minutos. En la tabla 2se muestran los valores obtenidos del ´ındice de actividad alfa total con su incertidumbre asociada en unidades de Bq/m3as´ı como la actividad m´ınima detectable en unidades de Bq/m3, para doce muestras de agua correspondientes a los meses del a˜no 2012 en un contador de centelleo s´olido de ZnS(Ag) y en un contador proporcional de flujo de gas como el comentado en el apartado 2.3. 4.3.1. An´alisis de los resultados En este apartado compararemos los resultados obtenidos para las muestras de agua potable del a˜no 2012 en el contador de ZnS(Ag) con los resultados de las medidas de estas mismas planchetas de agua en un contador proporcional alfa-beta de flujo de gas. Tambi´en se comparan los resultados obtenidos con los m´aximos valores que puede alcanzar el ´ındice de actividad alfa total seg´un la legislaci´on [2] y finalmente los compararemos con el ´ındice de actividad alfa total 20 ZnS(Ag) Contador flujo de gas ´ Indice Incertidumbre AMD ´ Indice Incertidumbre AMD Enero 17 10 13 11 64 127 Febrero 20 10 13 20 51 97 Marzo 16 11 15 16 55 106 Abril 17 9,8 13 21 32 56 Mayo 16 11 15 13 49 97 Junio 23 11 13 23 57 108 Julio 23 11 14 13 19 32 Agosto 42 13 13 37 53 93 Septiembre 19 11 16 19 38 72 Octubre 18 8,6 10 9,5 49 101 Noviembre 28 11 11 27 98 189 Diciembre 19 10 13 60 61 97 Tabla 2: Resultados de la medida de las planchetas de agua potable correspondientes al a˜no 2012. ´ Indice de actividad alfa total, su incertidumbre y la actividad m´ınima detectable (AMD) expresadas en Bq/m3. En la parte de la izquierda se muestran los resultados para el contador de centelleo s´olido de ZnS(Ag), en la derecha los resultados para un contador proporcional alfa-beta de flujo de gas. de muestras de agua potable de distintas ciudades de Espa˜na que pertenecen a la Red de Vigilancia de ´ambito nacional del CSN, Consejo de Seguridad Nuclear [11]. Si comparamos los valores de los ´ındices de actividad alfa total para las mismas muestras de agua potable medidas en el contador de centelleo s´olido ZnS(Ag) y en el contador proporcional alfa-beta de flujo de gas mostrados en la tabla 2, encontramos valores muy similares en el ´ındice de actividad alfa total. La eficiencia promedio en un contador de centelleo s´olido ZnS(Ag) es de un 40 % mientras que para un contador proporcional alfa-beta de flujo de gas la eficiencia para detectar part´ıculas alfa disminuye hasta un 20 %. El volumen tan reducido que se utiliza de muestra para la medida y el grueso dep´osito hace que los valores de incertidumbre y AMD (actividad m´ınima detectable) sean tan elevados. En el gr´afico 14 se muestran los valores de ´ındice de actividad con su incertidumbre presentados en la tabla 14. El ´ındice de actividad se representa con un c´ırculo azul y con una l´ınea roja se muestra el l´ımite de actividad alfa total para agua potable de 100Bq/m3establecido en el Real Decreto [2]. En las medidas se observa que el mayor valor de ´ındice de actividad se registr´o en Agosto con un valor de 42 ±13Bq/m3y el m´ınimo en los meses de Marzo y Mayo con valores de 16±11Bq/m3, permaneciendo inferiores al l´ımite establecido por el Real Decreto [2]. Asimismo, comparamos los valores de ´ındice de actividad alfa total para muestras de agua potable con valores obtenidos en otros puntos de vigilancia de Espa˜na [11]. En la tabla se muestran los valores m´aximos y m´ınimos de ´ındice de actividad alfa total detectados en agua potable durante el a˜no 2010. El m´aximo valor detectado fue en La Laguna, mientras que el m´ınimo detectado fue en Ferrol. 21 Referencias [1] Organizaci´on Mundial de la Salud: http://www.who.int/es/ [2] Real Decreto 140/2003, BOE n´um 45 pag 7228. Por el que se establecen los criterios sanitarios de la calidad del agua de consumo humano. [3] Garc´ıa ´ Alvarez,A., Ib´a˜nez,J.J. y P´erez Gonz´alez,A. 1993. Centrales nucleares e impacto ambiental en el medio ed´afico. Ecolog´ıa, 7: 19-25. [4] Burcham and Jobes, Nuclear and Particle Physics, Pretince Hall. [5] G.F. Knoll, Radiation Detection and Measurement, John Wiley & Sons, 3rd ed. [6] Cuadernos de Investigaci´on. ´ Indice de actividad beta total: Curvas de autoabsorci´on. Jos´e Antonio Su´arez Navarro y Llu´ıs Pujol Ter´es. CEDEX: Centro de Estudios y Experimentaci´on de Obras P´ublicas. Ministerio de Medio Ambiente [7] Cuadernos de Investigaci´on. ´ Indice de actividad alfa total: Contador de centelleo s´olido de ZnS(Ag). Jos´e Antonio Su´arez Navarro y Llu´ıs Pujol Ter´es. CEDEX: Centro de Estudios y Experimentaci´on de Obras P´ublicas. Ministerio de Medio Ambiente [8] Informes T´ecnicos 11.2005. Procedimientos para la determinaci´on del ´ındice de actividad alfa total en muestras de agua. M´etodos de coprecipitaci´on y evaporaci´on [9] ISO 18589-6 Measurements of radioactivity in the environment-Soil-Part 6: Measurement of gross alpha and gross beta activities. [10] ISO 11929-7: http://www.iso.org/iso/home/store/catalogue_ics/catalogue_ detail_ics.htm?csnumber=31070 [11] Programas de vigilancia radiol´ogica ambiental. Resultados 2010. CSN. Colecci´on Informes T´ecnicos 30.2011 [12] www.figueres.cat/upload/mediambient-FC2011_Zaragoza.pdf [13] Br. Mair´u del Carmen Rodr´ıguez March´an Elaboraci´on de un sistema de informaci´on (base de datos) con el fin de ordenar y clasificar datos petrof´ısicos. Universidad de Sim´on Bol´ıvar, Ingenier´ıa Geof´ısica. Sartenejas, Marzo de 2005. [14] Dr. Brijesh Pathak, Archana Pathak Estimation of gross alpha activity in soil and plant samples in Udaipur, Rajasthan. International Journal of Scientific & Engineering Research, Volume 3, Issue 6, June 2012. [15] http://www.suelosdearagon.com/contenido.php?padre=9&IDContenido=9 [16] http://www.calatayud.org/enciclopedia/comunidad_geologia.htm [17] Natasa Sarap, Vesna Kraisnik, Marija Jankovic, Determination of gross αand βactivities in soil samples from Drazljevo Landfill (Power Plant Gacko). 28 [18] ¨ Ozlem Sel¸cuk Zorer, Hasan Ceylan, Mahmut Dogru Gross alpha and beta radioactivity concentration in water, soil and sediment of the Bendimahi River and Van Lake (Turkey).11 January 2008. Springer Science + Business Media B.V. 2008 [19] Operator’s Manual: Photomultiplier tube base Model 2007. Canberra [20] Operator’s Manual: Amplifier/TSCA Model 2015A. Canberra [21] Cuadernos de Investigaci´on. Pr´acticas de Laboratorio de radiactividad ambiental. Jos´e Antonio Su´arez Navarro y Llu´ıs Pujol Ter´es. CEDEX: Centro de Estudios y Experimentaci´on de Obras P´ublicas. Ministerio de Medio Ambiente 29