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Abstract
El procedimiento habitual para la determinación de los índices de actividad alfa total y beta total en suelos, consiste en depositar una determinada cantidad de muestra sobre una plancheta de acero inoxidable, disolver con ácido nítrico y llevar a sequedad. La posterior medida se realiza mediante un sistema de centelleo sólido de ZnS(Ag) (medida del índice de actividad alfa total) o un contador proporcional (medida de los índices de actividad alfa y/o beta total). En este trabajo se presenta la puesta a punto del contador proporcional de muy bajo fondo (Berthold LB 770 B) para la medida simultánea de los índices de actividad alfa total y beta total. Para ello se han determinado fondos, eficiencias, "spillover" y voltajes óptimos de trabajo para la medida en modo simultáneo. El modo simultáneo de contaje presenta características similares al secuencial, pero se seleccionó este modo de trabajo porque permite obtener resultados análogos en la mitad de tiempo. Además se determinaron, las curvas de autoabsorción para cada uno de los índices (alfa y beta) y se midieron una serie de muestras ambientales (suelo) recogidas en diferentes puntos de la geografía aragonesa que se compararon con valores obtenidos en otro equipo de características similares más antiguo y en un sistema de centelleo sólido de ZnS(Ag) para la medida del índices de actividad alfa total. Se obtuvieron resultados similares con cada uno de los equipos, aunque la incertidumbre y la actividad mínima detectable obtenida en el caso del contaje alfa fue superior con el contador proporcional. Sánchez Alonso, Patricia; Villar Rivacoba, José Ángel; Pérez Marín, Carmen
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Patricia Sánchez Alonso Trabajo Fin de Máster Máster en Investigación en Química Curso 2012-2013 Caracterizacióndeuncontadorproporcionaldeflujogas paraladeterminacióndecontenidoalfaybetaenmuestras ambientales. Comparaciónderesultadosconotrastécnicas. Máster Universitario Investigación en Química Universidad Zaragoza
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 ÍNDICE 1.Resumen......................................................................................................................................1 2.Introducción.................................................................................................................................2 3.ElLABACylaVigilanciaRadiológicaAmbientalenEspaña..........................................................3 3.1.Objetivosdeltrabajo.........................................................................................................4 4.Descripcióndelcontadorproporcional.......................................................................................5 4.1.Principiosdelamedidasimultáneaalfa/beta...................................................................6 5.Preparacióndepatronesyfondos...............................................................................................8 5.1.Reactivos............................................................................................................................8 5.2.Patronesparadeterminarlaeficiencia.............................................................................8 5.3.Preparacióndefondos......................................................................................................8 5.4.Preparacióndepatronesparalascurvasdeautoabsorción.............................................9 5.5.Patronesparalacurvadeautoabsorciónbeta.................................................................9 5.6.Patronesparalacurvadeautoabsorciónalfa.................................................................10 6.Estudiosrealizados....................................................................................................................10 6.1.Determinacióndelacurvacaracterística........................................................................10 6.2.Determinacióndeeficienciasyfondos...........................................................................12 6.3.Determinacióndel"spillover".........................................................................................13 6.4.Determinacióndelacurvadeautoabsorciónparalamedidadelíndicedeactividad betatotal....................................................................................................................................14 6.5.Determinacióndelacurvadeautoabsorciónparalamedidadelíndicedeactividad alfatotal.....................................................................................................................................15 7.Análisisdemuestrasambientales(suelo).................................................................................16 8.Comparacióndelosvaloresobtenidosconotrastécnicas.......................................................17 8.1.Contadordecentelleosólidoparamedidadealfatotal.................................................17 8.2.Medidademuestrasdesuelo.........................................................................................18 8.3.Cálculosparalaobtenciónderesultados........................................................................22 8.3.1.Índicedeactividadbetatotal..........................................................................................22 8.3.2.Índicedeactividadalfatotal...........................................................................................24 9.Conclusiones..............................................................................................................................25 10.Bibliografía..............................................................................................................................27 11.ANEXO.....................................................................................................................................29
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 1 1. Resumen Elprocedimientohabitualparaladeterminacióndelosíndicesdeactividadalfatotalybeta totalensuelos,consisteendepositarunadeterminadacantidaddemuestrasobreuna planchetadeaceroinoxidable,disolverconácidonítricoyllevarasequedad.Laposterior medidaserealizamedianteunsistemadecentelleosólidodeZnS(Ag)(medidadelíndicede actividadalfatotal)ouncontadorproporcional(medidadelosíndicesdeactividadalfay/o betatotal).Enestetrabajosepresentalapuestaapuntodelcontadorproporcionaldemuy bajofondo(BertholdLB770B)paralamedidasimultáneadelosíndicesdeactividadalfatotaly betatotal.Paraellosehandeterminadofondos,eficiencias,"spillover"yvoltajesóptimosde trabajoparalamedidaenmodosimultáneo.Elmodosimultáneodecontajepresenta característicassimilaresalsecuencial,peroseseleccionóestemododetrabajoporquepermite obtenerresultadosanálogosenlamitaddetiempo.Ademássedeterminaron,lascurvasde autoabsorciónparacadaunodelosíndices(alfaybeta)ysemidieronunaseriedemuestras ambientales(suelo)recogidasendiferentespuntosdelageografíaaragonesaquese compararonconvaloresobtenidosenotroequipodecaracterísticassimilaresmásantiguoyen unsistemadecentelleosólidodeZnS(Ag)paralamedidadelíndicesdeactividadalfatotal.Se obtuvieronresultadossimilaresconcadaunodelosequipos,aunquelaincertidumbreyla actividadmínimadetectableobtenidaenelcasodelcontajealfafuesuperiorconelcontador proporcional.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 2 2. Introducción Laradiactividadesunfenómenoqueestápresentedeformanaturalennuestroplanetay formapartedenuestroentorno.Elambienteenelquevivimos,losmaterialesquenosrodean, elaire,elagua,losseresvivos,elpropiocuerpohumanoson,enmayoromenorgrado, radiactivos.Estonosignificaqueestemosenunambientepeligrosoonocivo,perosíquedebe sercontroladoyvigiladoporquelaradiactividadambientalnosólotieneunorigennatural,sino quepuedetenertambiénunacontribucióndebidaalaacciónhumana. Laradiactividadesunapropiedaddeciertoselementosquímicoscuyosnúcleosatómicosson inestables:coneltiempo,elnúcleoalcanzasuestabilidadalproducirseuncambiointerno, llamadodesintegraciónradiactiva,queimplicaeldesprendimientodeenergíaenformade "radiación". Laenergíaqueintervieneesmuygrandesisecomparaconladesprendidaenlasreacciones químicasenquepuedenintervenirlasmismascantidadesdemateriales,yelmecanismoporel cualseliberaestaenergíaestotalmentediferente.Elprocesoradiactivoesunatransición desdeunestadoinicialdelnúcleodeunátomoaunestadofinaldelmismo,queseproduce espontáneamentedebidoaquelaenergíatotaldelsistemainicialesmayorqueladelsistema final. Laradiactividadnaturalprovieneobiendelosradionúclidospresentesenlacortezaterrestre (K40,U238,Th232,...),obiendelosproducidosporlainteraccióndelosrayoscósmicosconla atmósfera(H3,Be7,C14,Na22,...).Porotrolado,laradiactividadartificialseproducepor reaccionesnucleares.Entrelosradionúclidosproducidosartificialmente(Sr90,I131,Cs137,Fe55, H3,Mn54,Ru106,Ba140,…)cabedestacarqueporinteracciónoreacciónnuclearsepuedencrear cadenasradiactivasartificialesdeevoluciónanálogaalasseriesnaturales Paraqueunisótoposeaestable,éstenopuedeestarconstituidoporcualquiernúmerode neutrones(N)yprotonessinoqueexisteunarelaciónentreNyelnúmeroatómico(Z).Silos núcleossedisponenenordendeNyZcrecientessobreundiagramarectangular,deformaque todoslosradionúclidosconelmismoN(isobaros)aparezcanalolargodelíneashorizontales,y todoslosradionúclidosconelmismoZ(isótopos)aparezcanenlíneasverticales,seobtienela ‘cartadeSegré’odiagramaneutrón‐protón.Enestediagrama,laslíneasdelnúmeromásico(A) constante,cortanalosejessegúnángulosde45º.Parapequeñosnúmerosmásicos,losnúcleos establesseagrupanalrededordelalíneaN=Z,llamadalíneadeestabilidadenelplanoN‐Z.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 3 Losnúcleosradiactivos,conexcesodeprotonesoneutrones,aparecenaladerechaoizquierda deestalíneayparaconseguirlaestabilidademitenpartículasalfa,beta(positivasonegativas)o rayosgamma.Fundamentalmente,existenpues,trestiposdeprocesosradiactivos: a) Radiactividadα.LapartículaemitidaesunnúcleodeHelio,formadoporlaasociaciónde dosprotonesydosneutrones.LamayoríadelosnúcleosconA>150puedenpresentar estetipodeproceso.Paranúcleosmásligeroselprocesoesmuyimprobable. b) Radiactividadβ.Elnúcleoemiteunelectrón(β‐)opositrón(β+).Estetipode radiactividadseproduceparacualquieraqueseaelZ.Ciertosnúcleospuedenserala vezemisoresβ‐yβ+. c) Radiactividadγ.Encualquieradelosdosprocesosradiactivosanterioreselnúcleo productopuedequedarenunestadoexcitado.Estaexcitaciónprovocalaemisiónde unoovariosfotonesγ[1][2]. 3. ElLABACylaVigilanciaRadiológicaAmbientalenEspaña ElLABAC(LaboratoriodeBajasActividades)formapartedelaReddeVigilanciaRadiológica Ambiental(REVIRA)creadaporelConsejodeSeguridadNuclear(CSN),cuyafinalidadesllevara cabolaevaluaciónylavigilanciadelimpactoradiológicoambientaldelasinstalaciones nuclearesyradiactivas,yvigilarlacalidadradiológicadelmedioambientedetodoelterritorio nacional,encumplimientodelasobligacionesdelEstadoespañolenestamateria.Losobjetivos básicosdelprogramadevigilanciasonlossiguientes: - Detectarlapresenciayvigilarlaevolucióndeelementosradiactivosydelosnivelesde radiaciónenelmedioambiente,determinandolascausasdelosposiblesincrementos. - Estimarelriesgoradiológicopotencialparalapoblación. - Determinar,ensucaso,lanecesidaddetomarprecaucionesoestableceralgunamedida correctora. Estareddevigilancianacional,estáconstituidapor: - LaReddeEstacionesdeMuestreo(REM),dondelavigilanciaserealizamediante programasdemuestreoyanálisisllevadosacabopordiferenteslaboratorios,entrelos queseencuentraelLABAC. - LaReddeEstacionesAutomáticas(REA)demedidaencontinuo. Paraeldesarrollodelosprogramasdevigilancia,cadalaboratorioqueformapartedelaREM llevaacabolarecogidayanálisisdediferentesmuestrasenlasprincipalesvíasde
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 4 transferencia.Amododeresumen,enlasiguientetablasemuestranlostiposdemuestras recogidos,lafrecuenciaylosanálisisrealizadosparaacadaunadeellas[3]: Frecuencia recogida TiposdemuestrasREMTipodeanálisis SemanalAirepartículasde polvo Espectrometríagamma yodoenaireEspectrometríagamma,índiceactividadbetatotal,índicedeactividadalfa total MensualAguapotable Espectrometríagamma,índiceactividadbetatotal,índicedeactividadalfa total TrimestralDietatipoEspectrometríagamma 90SrFiltrosenaireSeparaciónradiológicade90Srymedidaencontadorproporcionalalfabeta 90SrAguapotableSeparaciónradiológicade90Srymedidaencontadorproporcionalalfabeta 90SrDietatipoSeparaciónradiológicade90Srymedidaencontadorproporcionalalfabeta AnualSueloEspectrometríagamma,índiceactividadbetatotal 90SrSueloSeparaciónradiológicade90Sryconteoencontadorproporcionalalfabeta 3.1. Objetivosdeltrabajo Comoseobservaenlatablaresumenanterior,paracadatipodemuestrassellevaacabouna caracterizaciónradiológica(contenidoenemisoresalfa,betaygamma)porloqueesnecesario tenerlosequiposbiencaracterizados,paraposteriormenteobtenerunosresultadosprecisos.De estanecesidaddecaracterizaciónnacióelpresentetrabajo. ElcontrolradiológicollevadoacaboporelCSNjuntoalosdiferenteslaboratoriosqueformanlas redes,hacequedesdehacemásde20añossetengaunconocimientodelcontenidoradiológicode fondodelpaís,loquepuedeservirparavalorarvariacionessignificativasfueradeestosvalores medios.Lomismoocurreconlamedidadelosíndicesdeactividadalfaybetatotal;sufinalidad,es detectardeformarápidacualquierposiblecambioenlosnivelesderadiactividadambientaly,en sucaso,realizaranálisismásespecíficos. Loscontadoresproporcionalesdeflujocontinuodegasseutilizanparaladeterminacióndelos índicesalfaybetatotal.Así,estosequiposseutilizanparaladeterminacióndelcontenidoen40K, 89Sry90Srdeunamuestra,entreotrosmuchosisótopo,syaquesonemisoresderadiaciónbeta.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 5 Losobjetivosdelpresentetrabajoson: - Determinarelvoltajedetrabajoparalamedidasimultaneaderadiaciónalfaybeta. - Caracterizarlosdiezdetectoresqueformanelequipo:determinareficiencias,fondosy “spillover”paracadaunodeellos. - Realizarlascurvasdeautoabsorciónalfaybetatotalparalamedidademuestrasde aguaysuelos. - Medidadediferentesmuestrasdesueloycomparaciónconotrastécnicas(detectorde centelleosólidodeZnS(Ag)). 4. Descripcióndelcontadorproporcional Loscontadoresproporcionalesdegassonutilizadoshabitualmenteparalamedidadelosíndicesde actividadalfatotalybetatotalapartirdeunamatrizquecontieneemisoresdeambostipos. Dichosíndicespuedendeterminarsecondosmedidasadiferentesvoltajes(medidaenmodo secuencial)oconunasolamedidaaunvoltajedeterminado(medidaenmodosimultáneo).Enel presentetrabajolamedidaserealizaráenmodosimultáneo,conelfindeobtenermedidasenel menortiempoposible,yaqueparalamedidaenmodosecuencialesnecesariorealizardos medidas(adiferentesvoltajes)paraobtenerelíndicealfatotalyelbetatotalporseparado. Paraestudiaryestablecerlascondicionesidóneasdelosdosmodosdemedidaenelcontador proporcionalesnecesariodeterminardesucurvacaracterísticaysuvoltajeóptimodetrabajo.Este últimosedefinecomoaquelvalordevoltajequeproporcionalamejorfigurademérito(FM)que sedefinecomo: dondeEeslaeficienciaabsolutadecontajeexpresadaentantoporcientoyFsonlascuentas totalesdelfondo(1). Loscontadoresproporcionalesdeflujogaspermitenelcontajedemuestrasdemuybajaactividad alfay/obeta.Elsistemautilizado(BertholdLB770B)enestetrabajo,disponedelpreamplificador LB2025quepermitelaseparaciónalfaybetay,porlotanto,lamedidasimultáneadeambas radiacionesy10canalesparalamedidadediezmuestras.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 12 6.2. Determinacióndeeficienciasyfondos Enlastablassiguientessepresentanlasmedidasdeeficienciayfondoenmodosimultáneoparalas zonasdemedidaalfaybeta,respectivamente. Paraobtenerlosdatosdeeficienciaseutilizóunprogramadecincominutosdeduraciónporcicloy uncicloderepetición.Laeficienciaseobtienecomoresultadoentrelaactividadcertificadadel patrónafechadelamedidayelresultadoobtenidoexperimentalmente,atravésdelafórmula: 100· exp patronertificadaActividadc erimentalActividad Eficiencia Losvaloresobtenidossepresentanenlasiguientetabla: Voltaje (V) Cuentas patrónalfa(5 min) Eficienciaalfa (%) Cuentas patrónbeta (5min) Eficienciabeta (%) 120000,0033010,89 125000,0058819,41 1300210,6974124,46 13501324,32119739,50 140030910,10117938,91 145043214,13128742,48 150051016,68141946,83 155065421,39139546,04 160059419,42144947,82 165066321,68148849,11 170061820,21132943,86 175070823,15127842,18 180060619,8296631,88 185086428,2566021,78 190080426,2933310,99 195085227,861685,54 2000102933,65782,57 Comoseobservaenlatabla,losvaloresdeeficienciaparaladeterminacióndelíndicedeactividad betatotalsondel45%yparaelcasodelíndicedeactividadalfatotalsonentornoal20%.Los cálculossehanrealizadoteniendoencuentalaactividaddelospatronesutilizadosparalamedida, lafechadereferenciaylavidamediadecadaunodelosisotoposqueformabanelpatrón.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 13 Unavezoptimizadoelvalordelaeficiencia(a1675V)serealizóunfondode1000minutos.Los valoresfinalesdeeficienciasyfondosparalos10detectoresfueronlosquesepresentanenla siguientetabla. Eficienciaalfa(%)Fondoalfa(cpm)Eficienciabeta(%)Fondobeta(cpm) Detector118,640,0644,460,44 Detector219,770,0444,210,26 Detector320,950,0546,490,25 Detector419,910,0448,511,59 Detector520,600,0444,360,38 Detector620,800,0545,940,44 Detector719,470,0442,970,29 Detector821,290,0445,250,27 Detector920,060,0248,610,25 Detector1020,010,0447,770,40 Enelcasodelazonademedidaalfa,seobservóqueelfondoerainferiora0,04cpm.Respectoala medidabeta,elfondomediofue0,45cpm. 6.3. Determinacióndel"spillover" Enlafigurasiguienteserepresentanel"spillover"paralamedidaalfaylamedidabeta, respectivamente,enmodosimultáneo. "Spillover" en la ventana alfa y beta en el modo simultáneo Paralaventanaalfaseobservóqueel"spillover"eradespreciablehasta1700V.Comoelvoltajede medidaenmodosimultáneofueinferioraestevalor,noeranecesariocorregirelcontajealfapor "spillover"enmatricesquecontenganemisoresalfaybeta.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 14 Encambio,paralaventanabeta,seobservóqueel"spillover"siempreeraapreciableyque,para aproximadamente1675Vestepodíavariarentreun30%yun40%dependiendodeldetector.En consecuencia,seránecesariorealizarlacorrecciónpor"spillover"enlasmedidasbetarealizadas. 6.4. Determinacióndelacurvadeautoabsorciónparalamedidadelíndice deactividadbetatotal Laenergíamediaperdidaporloselectronesporcolisiónespequeña,sinembargo,lapérdidaen unacolisiónindividualpuedesermuyelevada.Elloligadoalcaráctercontinuodelosespectrosde losemisoresbeta,conduceaquelospoderesdepenetracióndelosdistintoselectronesdeun mismohazseantambiénmuydiferentes.Enconsecuencia,laabsorcióny,portanto,elalcancede loselectronesesunprocesomuycomplejoyhadesertratadoexperimentalmente. Paradeterminarexperimentalmentelallamadacurvadeautoabsorción,esdecir,ladisminuciónde laspartículasbetaprocedentesdeunafuenteradiactivaquelleganaldetector,enfuncióndel espesordelabsorbentequeatraviesa,esprecisoestudiardediversosfactorescomoson:la geometríadeldispositivoexperimental,elmaterialabsorbenteylasensibilidaddeldetector. Comoseobservalascurvasdeautoabsorción,alserloselectronesdebajaenergíaabsorbidos rapidamente,lapendienteinicialdelacurvaesmayorqueenlapartefinal.Laformaexactadela curvadependedelaformadelespectroenergéticodelemisorbetautilizadoparaprepararlos patronesdeautoabsorcióny,debidoalosefectosdelascolisiones,tambiéndependedelas geometrías,delabsorbenteydeldetector.Sinembargo,combinandoelhechodequeelhazde electronesprocedentedeunemisorbetacontieneunespectrocontinuodeenergíaconel mecanismodelascolisiones,seobtieneunacurvadeabsorciónprácticamenteexponencialhasta alcanzarelfondoderivadodeeventualesemisoresgammaydelaradiacióndefrenado[6]. Lospatronespreparadosparacadapuntodelacurvadeautoabsorciónfueronmedidosencada unodelosdetectoresdelcontadorproporcionalenmododerecuentosimultáneo,yelvoltajede medidafue1675V.Lasalutilizadacomoabsorbentefuenitratosódicocalcinado.Seutilizóun programade4minutos/cicloytresciclos.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 15 Enelgráficosiguientesemuestralacurvadeautoabsorciónobtenidaparaunodelosdetectores. Serealizóunajustedetipologarítmicoparacadaunodelosdetectores,yaqueconéstese obtuvieronmejoresfactoresderegresión. 6.5. Determinacióndelacurvadeautoabsorciónparalamedidadelíndice deactividadalfatotal Laspartículasalfa,comoyasehacomentadoanteriormente,sonpartículasmáspesadasquelas partículasbeta,yaqueestánformadaspordosprotonesydosneutrones(núcleodeHelio).Por tanto,enestecasolacurvadeautoabsorciónenunparámetromuyimportantealahorade determinarelindicedeactividadalfatotaldeunamuestra. Estacurvanosdainformaciónsobrelaatenuaciónquesufrenlaspartículasalfadebidoalespesor másicoyalacomposicióndelprecipitadofinalformadoenelprocesoradioquímico. Paralamedidadelospatronesenladeterminacióndelacurvadeautoabsorciónparalamedida delíndicedeactividadalfatotalseutilizóunprogramade30minutos/cicloy2ciclos,demayor duraciónqueparaelcasodelamedidadelacurvadeautoabsorciónbetatotal,debidoaqueel patrónutilizadoparalapreparaciónbetaeramásactivoqueeldelapreparaciónalfa.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 16 Enelgráficosiguientesemuestralacurvadeautoabsorciónobtenidaparaunodelosdetectores. Serealizóunajustedetipoexponencialparacadaunodelosdetectoresdadoqueconestetipode ajusteseobtuvieronlosmejoresfactoresderegresión. 7. Análisisdemuestrasambientales(suelo) AtravésdelaredRevira,elCSNpuedellevaracaboelseguimientocontinuodelaexposicióndela poblaciónalasradiacionesionizantes,esdecir: - Conocerlaconcentracióndistribuciónyevolucióndelosradioisótopospresentesenel medioambiente - Disponerdeunbancodedatosmedioambientalesquepermitaestablecerunrangode nivelescaracterísticodelfondoradiactivoencadaregión,yobtenerencualquier momentonivelesdereferencia. - Disponerdedatosempíricosatravésdeloscualesestimarelimpactoradiológico potencialalquepuedaestarsometidalapoblación. Porelloexistenprocedimientosregulados(normasUNEyprocedimientosdelCSN)atravésdelos cualessellevaacabolarecogida,tratamientoyanálisisdelasmuestras. Paraelpresentetrabajohemosrealizadoenanálisisde24muestrasdesuelorepartidasporAragón quefueronrecogidasparallevaracabolacaracterizaciónradiológicadelaComunidadautónoma deAragónen2010.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 17 Losíndicesdeactividadalfaybetatotalparaelcasodelossuelossuelensersiemprevaloresde actividadporencimadelaactividadmínimadetectablequeestableceelCSN,porquecontienende formanaturalelementoscomoUranio,Torio(emisoresalfa)oK‐40(emisorbeta).Elobjetivo principaldeestosíndices,portanto,esestimardeformarápidaelcontenidoderadiactividaddel suelo,cuyoorigenpodrásertantonaturalcomoartificial,ydecidirsiesnecesariorealizar determinacionesmásespecíficasdeemisoresalfaybeta[3]. 8. Comparacióndelosvaloresobtenidosconotrastécnicas 8.1. Contadordecentelleosólidoparamedidadealfatotal LosdetectoresdecentelleosólidodeZnS(Ag)delLABAC,estánformadosporuncambiadorde muestras,untubofotomultiplicadorbialcalinode2”dediámetrodetipovenecianoyun preamplificador.Eltuboestáalimentadoporunafuentedealtatensiónquetrabajaa860que.asu vezestaconectadoaunamplificadorlineal,unanalizadormonocanalyunaescala,deformaquese puederegularlalaganancia,laventanayellímiteinferiordedetección.Enlasiguienteimagense reflejaelesquemageneraldeestetipodedetectores: Losdatosobtenidosserecogenmedianteunordenadorquepermitemodificarelnúmerodeciclos yladuracióndelamedidadecadaunadeellas. Enelcambiadorsecolocalaplanchetadeaceroinoxidableenlacualestádepositadalamuestray sobreéstasecolocaundiscodeplásticoquetieneenunadesuscarasundepósitodefinos cristalesdeZnS(Ag)cuyafuncióneslatransformacióndelaenergíaprovenientedelaspartículas alfaquechocanconél,enfotonesqueamplificaráposteriormenteelfotomultiplicador. Estetipodedetectoresseutilizanconfrecuenciadebidoasusventajas:bajoprecio,facilidadde manejoybuenascualidadesdeestabilidadyreproducibilidad[8].
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 18 Traslacaracterizacióndelosdosdetectoresdellaboratorio,losvaloresdeeficienciayfondo obtenidosparaelvoltajeóptimodetrabajo,serecogenenlasiguientetabla: DetectorVoltajeóptimo(V)Eficiencia(%)Fondo(cpm) 185039,610,0114 288039,470,0148 Comosepuedeobservar,losvaloresdeeficienciaenestetipodeequipossonsignificativamente mayoresquelosobtenidosconelcontadorproporcionalyelfondoesmenor,loquecontribuyea quelosvaloresdeAMDylasincertidumbresdelosresultadosobtenidosconestetipodeequipos seanmenores. 8.2. Medidademuestrasdesuelo Paralacomparaciónentrelosvaloresobtenidosconelcontadorproporcionaldeflujogasylos detectoresdecentelleosólidoseprocedióalamedidade24muestrasdesuelorecogidasen diferentespuntosseleccionadosdelageografíaaragonesa. Latoma,preparaciónyanalisisdetodaslasmuestrassellevoacabodeacuerdoconlacolecciónde normasUNE‐EN73311relativasalprocedimientodetomademuestrasparaladeterminacióndela radiactividadambiental[9],[10]delascualessehacenecolosProcedimientos1.1y1.2delCSN [11],[12]. Apartirdelasmuestrasinicialesseprepararonlasplanchetasdemedida.Paraellosetomóuna alícuota(alrededorde0,2g)decadaunadelasmuestrasdesueloysedepositósobreuna planchetadeaceroinoxidablepreviamentetarada.Lafijaciónalasuperficiedeéstaserealizócon aguaacidificadaconácidonítricoyposteriormenteseevaporóhastapesadaconstanteenlámpara deinfrarrojo. Lasplanchetassemantienenduranteunmínimodedosdíasenundesecadorantesdelamedida. Esaconsejablenosuperarlos5mg/cm2dedepósitosobrelaplanchetadebidoalalcancedelas partículasyalposibleefectodeautoabsorcióndelasmismassegúnlaNormaUNE73311‐4[13]. Paracorregiresteefectodeautoabsorciónsedeberealizarunacorreccióndelosvaloresobtenidos conlascurvasdeautoabsorciónparaalfaybetaobtenidaspreviamente.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 19 Acontinuación,enlasiguientetabla,semuestranlosvaloresdelíndicedeactividadalfaybeta totalobtenidosconelcontadorproporcional. Beta Alfa MuestraActividad (Bq/Kg) ErrorActividad (95,5%) AMD (Bq/Kg) Actividad (Bq/Kg) ErrorActividad (95,5%) AMD (Bq/Kg) PinadeEbro6,99E+028,08E+003,79E+01 7,50E+023,04E+023,22E+02 Sariñena8,79E+029,73E+003,36E+01 5,31E+022,15E+022,28E+02 Belchite7,60E+029,07E+004,38E+01 5,54E+022,24E+022,38E+02 Monrealdel Campo4,86E+025,67E+003,42E+01 Perales Alfambra6,69E+028,24E+004,57E+01 1,28E+032,64E+021,63E+02 Hijar6,95E+028,30E+004,15E+01 3,15E+021,58E+021,84E+02 Alcañiz4,40E+025,36E+003,76E+01 LaAlmunia1,26E+031,41E+013,96E+01 7,50E+021,62E+021,07E+02 Calatayud1,29E+031,41E+013,37E+01 3,26E+021,16E+029,33E+01 Ayerbe5,30E+026,69E+004,34E+01 5,00E+022,08E+022,17E+02 Zuera5,97E+027,08E+003,70E+01 6,24E+022,70E+022,97E+02 Borja7,57E+028,45E+003,67E+01 2,86E+021,57E+021,90E+02 Caspe3,91E+025,08E+003,81E+01 Monzón7,59E+028,51E+003,36E+01 6,67E+022,18E+021,86E+02 Tauste5,32E+026,80E+004,62E+01 4,72E+022,08E+022,26E+02 Fraga7,34E+028,59E+004,04E+01 8,64E+023,17E+023,17E+02 Barbastro8,72E+029,70E+003,55E+01 Alagón2,15E+023,52E+004,22E+01 1,87E+029,78E+013,34E+01 Ejeadelos Caballeros5,52E+027,00E+004,61E+01 Daroca1,53E+031,73E+014,57E+01 9,80E+021,83E+021,02E+02 Moyuela5,34E+026,68E+004,13E+01 Huesca9,64E+021,15E+017,09E+01 4,69E+021,90E+021,89E+02 Zaragoza6,40E+027,85E+004,40E+01 4,64E+021,41E+021,16E+02 Teruel1,07E+031,26E+016,63E+01
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 20 Enlasiguientetablasemuestranlosvaloresdelíndicedeactividadalfatotalobtenidosconlos detectoresdecentelleosólido. MuestraActividad(Bq/Kg)ErrorActividad(95,5%)AMD(Bq/Kg) PinadeEbro8,40E+029,69E+014,80E+01 Sariñena5,25E+025,45E+012,08E+01 Belchite4,04E+024,88E+012,15E+01 PeralesAlfambra1,05E+036,82E+011,05E+03 Hijar5,88E+026,10E+015,88E+02 LaAlmunia7,17E+024,84E+011,46E+01 Calatayud2,95E+023,33E+011,38E+01 Ayerbe4,50E+025,37E+012,74E+01 Zuera7,06E+028,34E+013,60E+01 Borja3,28E+024,45E+012,54E+01 Monzón9,84E+028,09E+015,74E+00 Tauste4,04E+025,23E+012,45E+01 Fraga1,19E+031,10E+024,48E+01 Alagón1,64E+022,62E+011,71E+01 Daroca1,29E+037,95E+012,19E+01 Huesca3,72E+023,94E+011,54E+01 Zaragoza4,44E+025,75E+016,43E+00 Enlasiguientetablasemuestranlosvaloresdelíndicedeactividadbetatotalobtenidosconel anteriorcontadorproporcionaldellaboratorio: MuestraActividad(Bq/Kg)ErrorActividad(95,5%)AMD(Bq/Kg) PinadeEbro8,369E+02 6,715E+01 5,054E+01 Sariñena9,361E+02 7,115E+01 5,651E+01 Belchite8,359E+02 7,065E+01 5,583E+01 MonrealdelCampo5,500E+02 5,849E+01 5,114E+01 PeralesAlfambra6,652E+02 6,798E+01 6,250E+01 Hijar6,734E+02 6,569E+01 5,597E+01 Alcañiz5,450E+02 5,967E+01 5,194E+01 LaAlmunia1,331E+03 8,256E+01 5,482E+01 Calatayud1,601E+03 9,136E+01 5,260E+01 Ayerbe6,364E+02 6,431E+01 5,379E+01 Zuera7,079E+02 6,445E+01 5,366E+01 Borja8,324E+02 7,223E+01 5,564E+01 Caspe4,364E+02 5,338E+01 4,836E+01 Monzón8,681E+02 7,018E+01 5,108E+01 Tauste5,832E+02 6,216E+01 5,131E+01 Fraga9,500E+02 7,755E+01 6,614E+01 Barbastro9,073E+02 7,068E+01 5,185E+01 Alagón2,372E+02 4,737E+01 5,190E+01 EjeadelosCaballeros6,308E+02 6,529E+01 5,664E+01 Daroca1,811E+03 9,520E+01 5,546E+01 Moyuela6,171E+02 6,163E+01 5,188E+01
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 21 Huesca6,854E+021,069E+021,244E+02 Zaragoza7,359E+021,243E+021,586E+02 Teruel1,061E+031,148E+021,150E+02 Comosepuedeobservarenlastablasanteriores,seobtienenvaloressimilaresparaelcasodela medidabeta(enlosdiferentescontadoresproporcionales).Conelnuevoequiposeobtienen menoresvaloresparaelcasodelaincertidumbreylaactividadmínimadetectable,estoesdebido alamayoreficienciayalmenorfondodelequipo. Paraelcasodelíndicedeactividadalfatotal,solosehantenidoencuentalasmuestrascuyo depósitoestabacomprendidodentrodelascurvasdeautoabsorcióndelosdosequiposdemedida, porelloenlaprimeratablaaparecenespaciosenblanco.Comosepuedeobservarenellas,los valoressonsimilaresalosobtenidosconelsistemadecentelleosólido,peroaltenermenor eficienciaymayorfondoqueestetipodeequipos,conelcontadorproporcionallosvaloresde incertidumbreyactividadmínimadetectablesonmuchomayores. Ademáshayquetenerencuentaqueexisteunfactorlimitanteparaelcasodelamedidadealfasy eselfactordeautoabsorción,labibliografíarecomiendaquelasplanchetasnosuperenlos0,1gde depósitoparaquelaautoabsorciónnoseasignificativa.Aligualquelaeficiencia,laautoabsorción apareceeneldenominadordeloscálculosconloquefactoresdeautoabsorciónaltos,hacenque aumentesignificativamentelaincertidumbreylaactividadmínimadetectable. Estopodríasolucionarseutilizandomenorcantidaddemuestraparaobtenerplanchetasde depósitomuchomenor,yaquelosvaloresdelfactordeautoabsorciónsonmáscercanosaunoy seobtendrían,menoresincertidumbresyactividadesmínimasdetectables.Porelcontrario,al disminuirlacantidaddemuestra,comoestátambiénapareceeneldenominadordelaexpresión, losvaloresobtenidos(deincertidumbreyactividadmínimadetectable)sonsimilaresalos obtenidosenelcasoanterior. Ademássiseutilizamuypocacantidaddemuestrasecorreelriesgodequesiestaespocoactiva, obtengamosvaloresdeactividadmuypordebajodelaactividadmínimadetectabledelequipo. Endefinitiva,existenfactoreslimitantesmuyimportantesatenerencuenta,comoson:la eficienciayelfondodelequipodemedida,lacantidaddemuestrausadaoeldepósitodelresiduo enlaplancheta,delacualdependeelfactordeautoabsorción.Enfondodelequipopuede
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 28 [12]ColeccióndeInformesTécnicos11.2003,serievigilanciaradiológicaambiental, procedimiento1.2.Procedimientoparalaconservaciónypreparacióndemuestrasdesuelo paraladeterminacióndelaradiactividad. [13]NormaUNE73311‐4:2002.Determinacióndelíndicedeactividadbetatotalenaguas mediantecontadorproporcional.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 29 11. ANEXO Gráficosdelacaracterizacióndeuncontadorproporcionaldeflujogasparaladeterminacióndelos índicesalfaybetatotal.Incluye: - RepresentacióndePlateaus(alfaybeta)paralosdiferentesvoltajesyparacadaunode losdetectores. - Curvasde“spillover”paracadaunodelosdetectores. - Curvasdeautoabsorciónparalamedidadelíndicedeactividadbetatotalparacadauno delosdetectores. - Curvasdeautoabsorciónparalamedidadelíndicedeactividadalfatotalparacadauno delosdetectores.
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 1 CurvasdePlateaualfaybeta
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 2 CurvasPlateauparaDetector1 CurvasPlateauparaDetector2 CurvasPlateauparaDetector3 CurvasPlateauparaDetector4 CurvasPlateauparaDetector5 CurvasPlateauparaDetector6
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 3 CurvasPlateauparaDetector7 CurvasPlateauparaDetector8 CurvasPlateauparaDetector9 CurvasPlateauparaDetector10
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 4 CurvasSpilloverdetector1 CurvasSpilloverdetector2 CurvasSpilloverdetector3 CurvasSpilloverdetector4 CurvasSpilloverdetector5 CurvasSpilloverdetector6
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 5 CurvasSpilloverdetector7 CurvasSpilloverdetector8 CurvasSpilloverdetector9 CurvasSpilloverdetector10
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 6 Curvasdeautoabsorcionbetatotal
MásterInvestigaciónenQuímica TrabajoFindeMáster Curso2012‐2013 7